Бушуев Методы измерения ядерных материалов 2007

RS1	V
	RF1
2000 Ом	2000 Ом
I=0,010 A
RF2	RS2
2000 Ом	2000 Ом

Рис. 9.6. Схема сбалансированного моста Уитстона:

RS1 – сопротивление проволоки, намотанной вокруг образца, RF1 – сопротивление проволоки, намотанной вокруг эталона. Напряжение на RS1 равно

1/2 0,010 2000 = 10 В. Напряжение на RF1 равно 1/2 0,010 2000 = 10 В

На рис. 9.7 показан несбалансированный мост Уитстона.

RS1	V
	RF1
3000 Ом	2000 Ом
I=0,010 A
RF2	RS2
2000 Ом	3000 Ом

Рис. 9.7. Схема несбалансированного моста Уитстона. Напряжение на RS1 равно 1/2 0,010 3000=15 В. Напряжение на RF1 равно 1/2 0,010 2000=10 В. Вольтметр показывает 5 В – разность потенциалов на противоположных концах моста

На рис. 9.8 показан случай строгой пропорциональности показаний вольтметра тепловому потоку. В действительности такой идеальной зависимости может не наблюдаться, особенно если иметь в виду высокоточные измерения.

171

Разность потенциалов, В

Тепловой поток, Вт

Рис. 9.8. График зависимости показаний калориметра от теплового потока

Показания вольтметра устанавливаются спустя некоторое время после помещения образца в термостат. Время установления равновесия зависит от размеров образца и составляет несколько часов (рис. 9.9). С помощью специальных мер (предварительный подогрев камеры термостата для образца) время достижения равновесия может быть уменьшено в несколько раз.

Равновесное значение

,мосту НапряжениеВ

на Время, ч

Рис. 9.9. Показания вольтметра в зависимости от времени

9.3. График чувствительности калориметра

Чтобы по измеренной разности потенциалов определить мощность, выделенную образцом в термостате, обычно используют график чувствительности.

Метод использования графика чувствительности имеет два варианта:

172

•с применением стандартного электрического источника тепла. Используются прокалиброванные резисторы, через которые пропускают ток, и вольтметр;

•с применением радиоактивного источника тепла – плутониевых стандартов (считается лучшим).

По результатам измерений строят кривую чувствительности термостата к мощности, выделяемой образцом. На рис. 9.10 показана одна из возможных форм графика чувствительности калориметра.

S, В/Вт			W, Вт
10	20	30	40
Рис. 9.10. График чувствительности калориметра

Чувствительность калориметра зависит от его конструкции, в частности от термического сопротивления между датчиком образца и датчиком сравнения: чем больше сопротивление, тем выше чувствительность. Типичные значения чувствительности составляют от 4000 до 100000 мкВ/Вт.

В процессе калибровки включают калориметр и измеряют разность потенциалов на концах моста (ВР0) без образца или какоголибо другого источника тепла. Затем устанавливают в камере образца плутониевый стандарт, измеряют равновесное значение разности потенциалов ВРs и рассчитывают чувствительность калориметра по формуле:

S = (BPS – BP0)/WS ,

(9.4)

где WS – мощность, выделяемая стандартом (известна).

173

Обычно существует слабая зависимость величины S от мощности источника тепла. Например, при измерениях образцов с мощностью от 0,1 до 10 Вт наблюдалось уменьшение чувствительности на 1,6%.

Как показывает график на рис. 9.10, в рассматриваемом случае чувствительность не является константой и зависит от мощности, выделяемой образцом.

Как, используя график, определить мощность WX, генерируемую образцом?

С учетом зависимости чувствительности от мощности запишем:

S = –Wx k + C.

(9.5)

Начнем оценку Wx, используя значения чувствительности для нулевой мощности: S1 = С, и получим первое значение мощности исследуемого образца:

W (1)	=	BPs − BP0	.	(9.6)
x		C

Затем зададим второе значение чувствительности, соответст-

вующее такой мощности: S2 = −Wx(1) k +C , и получим второе значение мощности образца:

(2)		BPs − BP0
Wx	=		.	(9.7)
		−Wx(1) k +C

Итерации продолжают до выхода на постоянную величину Wx мощности образца.

9.4. Погрешность калориметрического анализа ЯМ

Погрешность определения Pu в образцах складывается из определения погрешностей измерений мощности образца и эффективной массы Pu, зависящей от изотопной композиции Pu.

Погрешности измерения мощности включают неточность калориметра, обусловленную изменениями комнатной температуры и

174

температуры «ванны», влажности; неточности измерений массы образца; влияния внесения и удаления образца и др.; погрешности калибровки системы; вкладов в тепловыделение процессов спонтанного деления и β-распада. Погрешность оценки удельного энерговыделения складывается из неточности данных об изотопном составе, о массах и удельном энерговыделении отдельных изотопов.

В целом, погрешности лучших калориметрических анализов таковы: погрешность измерения мощности <0,1%, погрешность определения эффективного удельного энерговыделения <0,2% (табл. 9.5).

						Таблица 9.5
	Погрешности некоторых калориметрических анализов
Материал		Количество	Pэфф,	Время	Погрешность, %
				измерения,	cлучайная	cистема-
		Pu, г	мВт/г Pu	ч		тическая
Pu, металл		200–2200	2,4–10	8	0,04	0,03
PuO2		1000	5,1	3–8	0,03	–
MOX–		50–200	3,0	0,5	0,2	–
топливо
PuO2,		50–500	2,4	12	0,25–0,75	0,05–0,25
скрап

Типичные параметры калориметра: диаметр – 120 мм, высота – 275 мм, диапазон – 0–6 Вт.

9.5. Стандартные образцы и электрические стандарты

Для калибровок калориметров применяют стандартные образцы или электрические стандарты:

1)стандартные образцы 238Pu. Особенности:

•малые размеры позволяют определить ошибки, обусловленные распределением тепла по объему камеры;

•точность аттестации 0,02%;

•распад можно точно учитывать.

2)электрические стандарты тепловыделения. Особенности:

•нет радиоактивного излучения;

•не надо учитывать распад;

175

•электроника может быть независимой от калориметрической системы;

•электронику нужно прокалибровать.

Вкачестве материала для радиоактивных СО используют 238Pu

со следующим изотопным составом: 238Pu(0,795)+240Pu(0,029)+ + 239Pu(0,165) + 241Pu(0,007) + 242Pu(0,003) + 236Pu(5,6 10–7). Размер таких СОв невелик из-за высокой удельной мощности 238Pu = = 567 мВт/г. Тепловые источники из 238Pu имеют мощность от 8 10– 4 до 115 Вт. Обычно применяют PuO2, так что источники испускают (α, n)-нейтроны.

Мощность 238Pu-источников определяют путем измерений в калориметре.

Электрические стандарты – портативные тепловые зонды. Их помещают в полость для образца и соединяют с постоянным источником тока и цифровым вольтметром. Мощность, выделяемая

нагревателем, определяется по формуле:
W=E I,	(9.8)

где Е – разность потенциалов, подаваемая на нагреватель, I – ток, протекающий через нагреватель. Значение Е измеряют с помощью высокоточного откалиброванного вольтметра, а значение I находят путем измерения напряжения на стандартном резисторе, включенном последовательно с нагревателем.

Устройство теплового электрического зондапоказано нарис. 9.11.

Рис. 9.11. Электрический эталон для калибровки калориметра

176

Точность данных о тепловыделении этого электрического стандарта была проверена путем сравнения с источниками из 238Pu. Установлено совпадение полученных величин тепловыделения: 89 и 155 Вт в пределах 0,1% при измерениях на двух калориметрах.

При использовании радиоактивных 238Pu-источников тепла для калибровок калориметров возникают обычные проблемы обращения с ЯМ: контроль герметичности оболочки, строгие условия транспортировки. Недостатки использования электрических стандартов – более сложная рабочая процедура, необходимость частых перекалибровок (в 2–3 раза чаще по сравнению с радиоактивными источниками).

Невозможно создать один универсальный калориметр, который был бы применим ко всем задачам измерений. При конструировании нового или выборе готового калориметра учитывают следующие обстоятельства:

•размер образца, который задает размеры камеры для образца. Плотный тепловой контакт образца с калориметром позволяет минимизировать время анализа. Диаметр камеры у существующих калориметров находится в диапазоне от 1 до 30 см;

•тепловую мощность образца. Для образцов высокой мощности нужны низкочувствительные калориметры с низким тепловым сопротивлением, а для образцов малой мощности – высокочувствительные, с высоким тепловым сопротивлением;

•способы градуировки. Конструкция калориметра зависит от того, какие источники теплоты применяются для градуировки: радио изотопный или электрический;

•производительность. Выбор типа калориметра зависит от времени, требуемого для анализа;

•погрешность. При выборе типа калориметра и режима его работы погрешность результата анализа планируется с учетом расхода времени и других условий работы;

•условия использования. На выбор конструкции калориметра оказывает влияние окружающая среда и площадь рабочего помещения для его размещения.

Некоторые характеристики современного калориметра ANTECH модели 601:

– принцип работы основан на измерении в стационарном режиме теплового потока, вызванного радиоактивным распадом образца, помещенного в термостат;

177

–предназначен для измерения малых образцов;

–время измерения 1–2 часа;

–точность измерения тепловой мощности менее 3,0% при 0,3 мВт

именее 0,2% при 150 мВт;

–размеры термостата: диаметр 40 мм, высота 80 мм;

–диапазон измеряемой мощности от 200 мкВт до 150 мВт.

9.6. Основные итоги рассмотрения материала девятой главы

1.Калориметрия – высокоточный неразрушающий метод контроля ЯМ. Ее применяют для количественных анализов образцов плутония и трития. Полученные результаты не зависят от геометрии образца, распределения ЯМ в объеме образца, от материала матрицы.

2.Для контроля ЯМ используют калориметры, измеряющие поток тепла от образца. Калориметрические измерения требуют стабилизации температурного режима, включая установление равновесия после введения образца в прибор, и поддержание стабильных внешних условий. Поэтому длительность анализов относительно велика (часы). Необходим контроль и регулирование климата в помещении лаборатории.

3.Данные о количестве ЯМ в образцах получают с помощью калибровочной кривой, для построения которой применяют СО образцы или электрические стандарты.

9.7. Контрольные вопросы по материалу девятой главы

1. Определите тепловыделение из плутониевого образца массой

50 г с изотопным составом 238Pu:239Pu:240Pu:241Pu:242Pu:241Am =

=0,0002:0,9351:0,0615:0,0028:0,0004:0,0005?

2.Как определить время, требующееся для калориметрического анализа? Будет ли это время одинаковым для образцов с разной массой?

3.Для чего при калориметрических анализах проводят измерения без образца?

4.Чем обусловлен выбор позиции для размещения образца в полости калориметра?

178

5.Надо ли в результат калориметрического опыта вводить поправку на вылет альфа-частиц с поверхности образца?

6.Почему калориметрию не используют для контрольных измерений урановых образцов?

7.Чем отличаются понятия эффективной массы 240Pu при калориметрических и нейтронных анализах образцов плутония?

8.Может ли оболочка, в которую помещен плутониевый образец, повлиять на результат калориметрического анализа?

9.8.Список литературы к материалу девятой главы

9.1.Donald R. Rogers. Handbook of Nuclear Safguards Measurements Methods. Laborimetric Assay. NUREG/CR-2078, MLM-2865, Sept., 1983, p.533.

9.2.Cliford R. Rudy. Overview of Calorimetric Assay of Plutonium in the United States. – ESARDA, 23rd annual meeting, Bruges, Belgium, 8–10 May, 2001.

9.3.Райли Д., Энслин Н., Смит Х., Крайнер С. Пассивный неразрушающий анализ ядерных материалов. М.: Бином, 2000.

179

Глава 10 ИЗМЕРЕНИЯ ВЫГОРАНИЯ РЕАКТОРНОГО

ТОПЛИВА

10.1. Отработавшие ТВС ядерных реакторов

Поперечные разрезы тепловыделяющих сборок (ТВС) разных российских реакторов представлены на рис. 10.1. В процессе их продолжительного облучения идет выгорание первичного ядерного топлива, накапливаются продукты деления и изотопы трансурановых элементов.

13,55	I

	80	69,4
		I
	- твэлы	Al-
		оболочка
	- центральная	Топливный
	трубка
		сердечник

а)

б)

с)

Рис. 10.1. Поперечные разрезы ТВС трех российских реакторов:

а – ВВЭР-1000; б – РБМК-1000; с – ИРТ 3М

Отработавшие ТВС являются мощными источниками радиоактивных излучений и содержат нуклиды, пригодные для изготовления нового ядерного топлива. Извлеченные из реактора ТВС сначала хранятся в бассейнах выдержки, затем в сухих хранилищах. После спада радиоактивности ТВС могут транспортироваться на

180