3 курс / Гигиена / Физико_химические_характеристики_промышленных_альфа_излучающих_аэрозолей

РТ) снижение доли суммарной активности нуклида в зависимости от размеров аэрозоль-
ных частиц (рисунок 2.10).
	0.7							Распределение активности	0.7
Распределение активност	0.6								0.6
	0.5								0.5
	0.4								0.4
	0.3								0.3
	0.2								0.2
	0.1								0.1
	0								0
	10	6,6	3,9	2,6	1,6	1,1	0,7		10	6,6	3,9	2,6	1,6	1,1	0,7
			АМАД, мкм								АМАД, мкм
		проба №6			проба №8 *					проба №6			проба №14
Рисунок 2.10 – Распределение активности 241Am по АМАД аэрозолей плутониевого
		производства (пробы № 6 и № 8 – литейное отделение,
				проба № 14 – механическое отделение)

2.2.3.Изотопный состав

Входе исследований дисперсного состава аэрозолей завода РТ и плутониевого за-

вода был проведен альфа-спектрометрический анализ альфа-излучающих нуклидов, присутствующих в аэрозольных частицах воздуха рабочих помещений указанных заводов. Анализировали следующие пробы:

·завод РТ – проба № 30 (вентиляционный воздух до газоочистки);

·плутониевый завод – проба № 8 (литейное отделение);

·плутониевый завод – проба № 21 (участок подготовки форм).

Результаты альфа-спектрометрического анализа активности нуклидов (таблица 2.8), присутствующих в проанализированных пробах, показали, что, как и при анализе активности 241Am, наблюдается покаскадное снижение доли активности нуклидов по мере снижения размеров, что свидетельствует о преимущественном вкладе в суммарную альфа-активность аэрозолей данных проб сравнительно крупных частиц. Указанный тренд выражен в большей степени для пробы аэрозолей воздуха вентиляционной системы до газоочистки.

90

Таблица 2.8 – Радионуклидный состав аэрозолей, содержащихся в воздухе производственных помещений заводов

Номер каскада		Активность изотопов, Бк					Вклад в суммарную
(АМАД)							активность,%
проба № 30, до первичной газоочистки (ремонтные работы завод РТ)
		241Am		239Pu	238Pu	сумма	241Am	239Pu		238Pu
1 каскад (10 мкм)		24,7		18,0	33,0	75,7	32,6	23,8		43,6
2 каскад (6,6 мкм)		10,0		5,9	11,7	27,7	36,3	21,5		42,3
3 каскад (3,9 мкм)		4,2		2,7	5,3	12,2	34,5	22,3		43,2
4 каскад (2,6 мкм)		3,8		2,6	6,8	13,2	28,6	19,8		51,6
5 каскад (1,6 мкм)		5,1		3,4	6,5	15,0	34,1	22,7		43,2
6 каскад (1,1 мкм)		5,9		4,3	9,4	19,6	30,1	22,0		47,9
7 каскад (0,7 мкм)		4,5		3,1	6,3	14,0	32,3	22,5		45,2
АМАДx/βg, мкм		5,0x/4,5		5,4x/5,4	4,7x/5,2	5,0x/5,0	-	-		-
		Среднее					32,7	22,1		45,3
		СКО					2,6	1,2		3,3
	проба № 8, литейный участок (плутониевый завод)
		241Am		239Pu	238Pu	сумма	241Am	239Pu		238Pu
1 каскад (10 мкм)		0,2		0,5	0,1	0,8	29,1	61,9		9,1
2 каскад (6,6 мкм)		0,2		1,6	0,1	1,9	10,9	84,7		4,4
3 каскад (3,9 мкм)		0,3		0,8	0,0	1,1	25,9	72,3		1,8
4 каскад (2,6 мкм)		0,5		1,1	0,1	1,7	29,9	64,0		6,1
5 каскад (1,6 мкм)		0,2		0,5	0,0	0,7	27,5	68,2		4,3
6 каскад (1,1 мкм)		0,1		0,4	0,0	0,6	25,0	73,6		1,4
7 каскад (0,7 мкм)		0,0		0,1	0,0	0,1	15,8	79,1		5,1
АМАДx/βg, мкм		2,6x/2,2		3,0x/1,9	4,6x/2,2	3,0x/2,0	-	-		-
		Среднее					23,4	72,0		4,6
		СКО					7,2	8,1		2,6

проба № 21, участок подготовки форм (плутониевый завод)

1 каскад (10 мкм)	2,2		2,1	0,2	4,5	48,4	47,3	4,3
2 каскад (6,6 мкм)	0,2		1,1	0,1	1,4	17,9	78,6	3,5
3 каскад (3,9 мкм)	0,1		0,6	0,0	0,7	17,0	78,6	4,5
4 каскад (2,6 мкм)	0,1		0,3	0,1	0,5	15,1	64,5	20,4
5 каскад (1,6 мкм)	0,1		0,2	0,0	0,3	20,3	72,3	7,5
6 каскад (1,1 мкм)	0,1		0,3	0,0	0,3	15,9	78,4	5,7
7 каскад (0,7 мкм)	0,0		0,1	0,0	0,1	15,6	69,8	14,7
АМАДx/βg, мкм	>10		5,8x/2,8	6,6x/2,9	8,4x/3,2	-	-	-
	Среднее					21,5	69,9	8,6
	СКО					12,1	11,3	6,4
				91

Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/

Распределение активности рассмотренных радионуклидов в пробе вентиляционного воздуха (241Am – 33%, 238Pu – 45%, 239Pu – 20%) показывает превалирование 241Am и 238Pu в суммарной активности альфа-излучающих нуклидов. Для аэрозолей проб воздуха литейного отделения и участка подготовки форм характерна меньшая степень снижения суммарной активности нуклидов в зависимости от размеров аэрозолей. В нуклидном составе этих проб основная часть альфа-активности связана с 239Pu (около 70%). На долю 241Am приходится от 21% до 23% суммарной активности.

2.2.4. Дисперсность альфа активных аэрозолей плутониевого завода. Специальный отбор для оценки дисперсного состава аэрозолей воздуха рабочих помещений

В 2012–2013 гг. проводился отбор проб работниками ООТ и РБ 20 завода для исследования дисперсного состава аэрозолей воздуха рабочих помещений 20 завода (всего 6 проб). Результаты представлены в таблице 2.9. Скорости счёта проб каскадов импактора для отбора проб 2013 г. представлены в таблице 2.10.

Таблица 2.9 – АМАД аэрозолей воздуха помещений завода 20 цех 117 отобранных в 2012–2013 гг.

Год	Проба	АМАД±σ, мкм
2012	1	3,2±0,9
2012	2	2,8±1,0
2012	3	6,3±1,7
2013	1	1,18±0,12
2013	2	1,32±0,39
2013	3	1,10±0,10

Таблица 2.10 – Скорость счёта проб каскадов импактора (справка № 20-ООТиРБ-255-213 от 02.10.2013)

	Каскад 1	Каскад 2	Каскад 3	Каскад 4	Каскад 5	Каскад 6	Каскад 7
Проба	(расп/	(расп/	(расп/	(расп/	(расп/	(расп/	(расп/
	мин)	мин)	мин)	мин)	мин)	мин)	мин)
1	22	56	83	108	125	184	150
2	34	62	99	127	148	214	30
3	12	39	57	92	105	122	180

Конкретное место отбора проб неизвестно, поэтому невозможно провести анализ проб, поэтому данные представлены «как есть».

92

Заключение

Анализ дисперсного состава альфа-излучающих аэрозолей показал, что в 16 пробах с различных участков радиохимического завода значение АМАД варьировало в широких пределах от более 10 мкм до 2,4 мкм. В выполненных исследованиях не обнаружено крупнодисперсной фракции (размером несколько десятков мкм), игравшей ведущую роль в ингаляционном поступлении аэрозолей в дыхательный тракт персонала для раннего периода деятельности ПО «Маяк» (1949–71 гг.).

В экспериментах с импактором выявлена положительная корреляция между процентом альфа-активности, отложившейся на каскадах, и размером частиц, приписанных данному каскаду. Наибольшая доля активности (до 90%) осаждалась на первом каскаде, где задерживаются частицы размером 10 мкм и более. Исключение составил случай, когда максимальная активность (более 97%) была выявлена на 3-м каскаде, отвечающем размеру 3,9 мкм, что объясняется «горячей частицей», осевшей на данном каскаде.

Таким образом, исследования дисперсного состава современных аэрозолей, выполненные на двух участках ПО «Маяк» в 2013–2014 гг., показали в среднем небольшое различие размеров аэрозольных частиц на участках с разной технологией переработки соединений актинидов. АМАД при проведении ремонтных работ и при штатном режиме работы на указанных участках варьировал в среднем от 2 мкм до 10 мкм и более.

Проведенные исследования также показали, что в промышленных аэрозолях не исключена возможность появления «горячих частиц». Дальнейшие исследования физико-хи- мических свойств, в частности, будут направлены на установление связи частоты появления этих частиц с характером технологии переработки продукта на данном рабочем месте.

93

Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/

Список литературы к главе 2

1.Василенко Е.К., Лызлов А.Ф., Мелентьева Р.В. и др. Возможность применения импактора для оценки дисперсности радиоактивных аэрозолей на производстве по хи- мико-металлургической переработке плутония-239. – В сб.: Гигиена труда и окружающей среды в атомной промышленности. М., 1985. С. 140–145.

2.Мелентьева Р.В., Третьяков Ф.Д., Лызлов А.Ф. и др. Исследование дисперсного состава промышленных аэрозолей в новом производстве химико-металлургической переработки плутония-239 /В сб.: Гигиена труда и окружающей среды в атомной промышленности. М., 1985. – C. 132–139.

3.Райст П. Аэрозоли. Введение в теорию: Пер. с англ. – М.: Мир, 1987. – 280 с.

4.«Америций-241. Гамма-спектрометрический метод измерения активности в пробах аэрозолей, присутствующих в воздухе рабочих помещений». Методика выполнения измерений МВИ 2.6.1 / Сыпко С.А., Ефимов А.В. – Озерск, 2007. – 21 с.

5.«Америций-241, изотопы плутония и урана. Альфа-спектрометрический метод выполнения измерений в пробах воздуха рабочих помещений». Методика выполнения измерений / Макарова М.В. – Озерск. – 2007. – 22 с.

94

3. ОЦЕНКА СКОРОСТИ АБСОРБЦИИ ПЛУТОНИЯ ИЗ РЕСПИРАТОРНОГО ТРАКТА В КРОВЬ НА ОСНОВЕ ДАННЫХ

О КИНЕТИКЕ ДИАЛИЗА ПРОМЫШЛЕННЫХ АЛЬФА-ИЗЛУЧАЮЩИХ АЭРОЗОЛЕЙ

Е. Е. Аладова

Совершенствование дозиметрии инкорпорированного плутония важно для решения проблем по обеспечению радиационной безопасности предприятий атомной индустрии. Данная задача решается с помощью биокинетических моделей транспорта и экскреции, которые разрабатывались в ЮУрИБФ на протяжении последних 50 лет и в настоящее время постоянно совершенствуются, улучшая качество плутониевой дозиметрии [1–3].

Действующая методика расчета доз внутреннего облучения от инкорпорированного плутония по уровню экскреции с мочой учитывает дисперсность и транспортабельность вдыхаемых аэрозолей, от которых напрямую зависят механизмы отложения аэрозольных частиц и очищения дыхательного тракта [2]. Поэтому дальнейшее совершенствование косвенно дозиметрических методов связано с решением биологических вопросов, касающихся количественных закономерностей транспорта инкорпорированного нуклида в организме, опираясь на информацию о физико-химических свойствах аэрозольных частиц, образующихся на рабочих местах.

Впроизводственных условиях растворимость и дисперсность радиоактивных веществ может варьировать в самых широких пределах, во многих случаях эти характеристики, вследствие проводимых усовершенствований и модификаций технологических процессов, нестабильны, поэтому с целью получения корректных дозовых оценок необходимо постоянно контролировать данные показатели на производственных участках.

Вбиофизической лаборатории ЮУрИБФ, начиная с 1975 года, в разные периоды времени, проводились исследования параметров растворимости альфа-активных аэрозолей в подразделениях ПО "Маяк" по методике in vitro определения транспортабельности методом диализа в растворе Рингера [1, 4–6].

В70–80 гг. подробно были исследованы участки плутониевого производства и некоторые участки радиохимического завода. В эти же годы в радиобиологической лаборатории для решения ряда вопросов, связанных с применением ингаляций пентацина, проводились исследования растворимости промышленных аэрозолей плутония на отдельных участках ПО "Маяк" методом ультрафильтрации в разбавленной сыворотке крови [7, 8, 9].

95

Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/

Скорость растворения частиц вещества, попавшего в легкие, определяется как фи- зико-химическими свойствами аэрозоля, так и свойствами биологической среды организма, в которой происходит растворение.

В действующей модели ЮУрИБФ доля нуклида, которая переходит в кровь с относительно большой скоростью в ранней фазе легочного клиренса после осаждения в дыхательном тракте, приравнена к показателю транспортабельности, измеренному методом диализа в растворе Рингера [2, 3]. Поскольку данное предположение является лишь первым приближением, представляло интерес сравнить кинетику растворения различных соединений плутония в имитантах, максимально близких к условиям биологической среды организма человека по солевому составу и температуре, с результатами, полученными в растворе Рингера. Уточнение биокинетических параметров быстрой фазы абсорбции плутония из дыхательного тракта в кровь является актуальной задачей, решение которой необходимо для получения более реалистичных оценок доз облучения при ингаляционном поступлении различных соединений нуклида и снижения их неопределенностей.

Оценка доз внутреннего облучения работников атомных предприятий при ингаляционном поступлении альфа-излучающих аэрозолей является сложной, многоступенчатой задачей. Корректность дозовых оценок, получаемых по существующим биокинетическим моделям, во многом зависит от наличия информации о физико-химических свойствах аэрозолей, присутствующих на рабочих местах, а именно: дисперсности частиц и скорости абсорбции из легких в кровь, от которых напрямую зависят механизмы отложения аэрозольных частиц и очищения дыхательного тракта. Для того, чтобы определить дозу на легкие от инкорпорированного плутония, необходимо понять, что происходит с отложившимися аэрозольными частицами после ингаляции.

3.1. Задержка аэрозольных частиц в дыхательном тракте

Дыхательный тракт представляет собой систему, с помощью которой осуществляется газообмен между организмом и внешней средой, происходит обогащение крови кислородом и одновременное удаление некоторых продуктов, возникающих в результате окислительных процессов, происходящих в организме.

Основные сведения о задержке и транспорте плутония в дыхательном тракте были получены в эксперименте на животных. Достаточно полно они освещены в монографии Л.А. Булдакова с соавторами [10].

В биокинетической модели 66 Публикации МКРЗ [11] дыхательный тракт человека представлен в виде четырех анатомических отделов:

96

1)экстраторакального (ЕТ), который состоит из носа (ЕТ1), носовых ходов, гортани и рта (ЕТ2);

2)бронхиального (ВВ), состоящего из трахеи и бронхов. Предполагается, что в отделе существует секвестированная доля вещества (ВВseq);

3)бронхиолярного (bb), состоящего из бронхиол. Предполагается, что в отделе существует секвестированная доля вещества (bbseq);

4)альвеолярно-интерстициллярного (AI), в который входят респираторные бронхиолы, альвеолярные мешочки, альвеолы и интерстициальная соединительная ткань.

Начальное отложение вещества в отделах дыхательного тракта зависит от размера вдыхаемого аэрозоля с учетом долей дыхания через рот и нос. Причем, эти типы дыхания зависят от антропометрических характеристик человека, уровня физической активности, имеющихся болезней легких и курения [11].

Для верхних дыхательных путей (экстраторакального ЕТ и бронхиального отделов ВВ) характерно инерционное осаждение, где частицы, размером более 1 мкм, при резкой смене направления воздушного потока задерживаются на слизистых оболочках. Для частиц диаметром более 4 мкм эффективность осаждения в носовой полости составляет только 50%, и при дальнейшем уменьшении размера частиц увеличивается доля тех частиц, которые проходят через дыхательные пути и попадают в систему разветвляющихся бронхиол и альвеол. Поскольку в этих частях легких воздух движется с малой скоростью, основную роль в осаждении частиц играют уже седиментация и диффузия. Исходя из скорости движения воздушного потока и размера частиц, можно предположить, что величина задержки в легких будет возрастать с уменьшением размера частиц. В нижних дыхательных путях наиболее эффективно задерживаются частицы размером в 1 мкм. При дальнейшем уменьшении размера частиц эффективность осаждения падает, в результате чего примерно 80% частиц диаметром около 0,3 мкм выдыхаются обратно. Частицы, диаметром менее 0,1 микрона, задерживаются в легочных альвеолах, вследствие броуновского движения и диффузии [12].

При увеличении физической нагрузки на организм, когда возрастает минутный объем дыхания и воздух движется через дыхательные пути с большой скоростью, можно ожидать повышения эффективности осаждения частиц аэрозоля в верхних дыхательных путях; в нижних, наоборот, осаждение тем больше, чем дольше находится воздух в легких, в результате чего сильнее сказываются седиментация и диффузия.

Анатомические отделы дыхательного тракта в модели МКРЗ-66 подразделены на несколько частей для того, чтобы наиболее полно описать доступные данные по кинетике

97

Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/

транспорта вещества в дыхательном тракте человека и учесть различные механизмы очищения дыхательного тракта: перенос вещества слизью, захват макрофагами, задержку на стенках воздухоносных путей, связывание с компонентами дыхательного тракта, мгновенную абсорбцию в кровяное русло.

3.2. Механизмы абсорбции плутония из респираторного тракта в кровь

Согласно современным представлениям [11] абсорбция или поглощение вещества кровью представляет собой двухстадийный процесс (рис. 3.1):

·(1) непосредственно растворение – диссоциация частиц в форму, способную абсорбироваться в кровь, и

·(2) с течением времени переход в кровь растворенных или диссоциированных

частиц.

Переход в кровь может рассматриваться как мгновенный процесс, но во многих случаях значительная фракция растворенного вещества абсорбируется в кровь медленно вследствие связывания с материалами респираторного тракта.

Из результатов экспериментальных исследований поведения плутония в легких крыс, было установлено, что связь плутония в легких осуществляется с солерастворимыми белками, коллагеном, а при попадании внутрь клеток плутоний связывается с ядрами клеток [13, 14]. По данным Сохранич А. Л. [14] 1/4 от найденного в легких крыс плутония обнаруживается в субклеточных органеллах, причем 30% из него связано с ядерной фракцией.

Рисунок 3.1 – Структурная схема модели абсорбции ингалированных частиц из респираторного тракта в кровь

98

Величина абсорбции зависит от многих факторов, среди которых определяющую роль для твердых частиц играет растворимость материала, попавшего в дыхательный тракт.

С химической точки зрения, процесс растворения частиц в жидком растворителе можно представить так: под влиянием растворителя от поверхности частиц твердого вещества постепенно отрываются отдельные ионы или молекулы и равномерно распределяются по всему объему растворителя. Растворение вещества складывается из двух противоположных процессов: прямого – собственно растворения и обратного – выделение растворенного вещества из раствора, которые протекают до достижения динамического равновесия, при котором число ионов, уходящих в единицу времени с поверхности твердой фазы, равно числу ионов, возвращающихся на эту поверхность. Таким образом, с химической точки зрения, растворимость измеряется концентрацией растворенного вещества в состоянии динамического равновесия.

В респираторном тракте возобновление жидкостного слоя – процесс непрерывный, поэтому растворение не достигает равновесия. Более того, химические реакции, которые приводят к диссоциации частиц, не будут обратимыми. В процесс растворения могут включаться разные механизмы: например, фрагментация частиц – как результат альфараспада – которая, как предполагалось, являлась причиной более высокой скорости растворения 238PuO2 по сравнению с 239PuO2 [15]. Тем не менее, в модели респираторного тракта МКРЗ-66, для описания первой стадии абсорбции вещества в кровь используется термин "растворение", невзирая на механизмы.

На процесс растворения различных соединений влияют такие свойства вещества как удельная площадь поверхности частиц, их дисперсность, форма, строение кристаллической решетки [16], гидролизуемость [17], плотность материала.

Mercer в своей работе [18] предположил, что скорость абсорбции вещества в кровь зависит от скорости растворения частицы, которая в свою очередь пропорциональна площади поверхности частицы.

Согласно модели Mercer скорость растворения аэрозольной частицы массой m можно описать кинетическим уравнением первого порядка:

dm/dt = - k×S = - k×as×D2 = - k×as×m2/3/(r×av )2/3

(3.1)

где: m – масса частицы в момент времени t, г;

S – площадь поверхности частицы в момент времени t, см2; r – плотность вещества частицы, г/см3;

99

Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/