Калин Материаловедческие проблемы екологии в области ядерной енергетики 2010

Эксперименты показали:

повышение температуры начинается в верхней части ТВС при температуре 1200 С и распространяется вниз; начало разрушения твэлов в ТВС без поглотителей происходит

в зоне дистанцирующей решетки из-за образования эвтектического расплава;

слой ZrO2 на наружной стороне оболочки твэла замедляет процесс оплавления; верхняя горячая дистанцирующая решетка частично оплавля-

ется и способствует растворению UO2, а нижняя остается целой и действует как барьер для падающего расплава; при повышении температуры до 2400 С образуется большое

количество расплавленных материалов и, следовательно, блокадные зоны в каналах;

при наличии поглотителей (Ag, In, Cd) процесс разрушения начинается с плавления составляющих их элементов, после их выхода из оболочки расплав реагирует с образованием эвтектик с оболочкой из циркалоя.

растворение UO2 происходит при температуре, существенно меньшей точки плавления циркалоя, образуются два вида расплава с преобладанием оксидов (U, Zr) и преобладанием ме-

таллов (Ag, In, Zr).

Нужно отметить, что при серьезной аварии реактора или хранилищ ОЯТ с выбросом ПД в реакторное помещение и атмосферу доля вклада в последствия каждого радионуклида различна и на опасность, представляемую конкретным нуклидом, влияют следующие факторы:

суммарное количество ПД в разрушенных твэлах; период полураспада изотопа; летучесть элементов данной химической группы;

химическая активность в отношении различных материалов и растворимость в воде; свойства переноса в атмосфере;

биологические эффекты в радионуклиде; вид излучения.

111

6.6.3. Воздействие расплава топлива с бетоном

Экспериментальным путем доказано, что:

1)для расплавов с большой мощностью нагрева и незначительным образованием корок на граничном с бетоном участке характерна

восновном эрозия бетона в направлении вниз при очень слабой боковой эрозии;

2)переход металлического расплава в слоистый окисный расплав наблюдается при большом выделении газа из бетона, т.е. при высокой скорости эрозии;

3)в низкотемпературных расплавах с незначительным выделением газа расположение металлического расплава под окисным является стабильным состоянием;

4)эксперименты с малой мощностью подогрева показывают влияние наличия корок в металлической фазе по фронту эрозии бетона, образующиеся корки газонепроницаемы;

5)выделение аэрозолей из зоны взаимодействия расплава с бетоном незначительно, исключение составляет высокий уровень выделения при заливке расплава;

6)анализ материалов свидетельствует о быстром окислении циркония и хрома, а затем железа;

7)перемешивание расплавленного бетона и окислов металлов снижает температуру затвердевания окисного расплава менее чем до

1300 С;

8) наблюдается сильная температурная зависимость процесса выделения Н2 и Н2О и незначительная температурная зависимость выделения СО и СО2, причем выделение Н2 доминирует при высоких температурах.

6.6.4. Паровой взрыв

При контакте высокотемпературного расплава с водой может произойти паровой взрыв. Механизм возникновения парового взрыва по детонационной модели показан на рис. 21.

112

Рис. 21. Механизм возникновения парового взрыва по детонационной модели: 1 – расплав материалов активной зоны; 2 – внешний импульс давления;

I – грубое диспергирование; II – мелкое диспергирование; III – паровой взрыв

Вслучае превышения критической температуры будет иметь место пленочное кипение с низкой интенсивностью теплоотдачи от топлива к теплоносителю. Наличие в начальной фазе взаимодействия стабильной пленки пара вокруг расплавленного топлива способствует предварительному смешиванию топлива с теплоносителем. Контакт между жидкостями предусматривает частичное разрушение пленки, которое возможно за счет импульса давления в теплоносителе или охлаждения расплавленного топлива до температуры ниже температуры стабильного кипения пленки.

Всоответствии с детонационной моделью парового взрыва пробой паровой пленки порождает высокое давление и значительные переходные тепловые потоки, вызывающие быструю фрагментацию расплава. Диспергирование расплава приводит к увеличению поверхности теплообмена с теплоносителем, при этом большое количество энергии передается теплоносителю, что является причиной возникновения распространяющихся ударных волн, т.е. парового взрыва.

6.6.5. Выделение ПД и аэрозолей

В результате проведенных экспериментов было показано, что до 20 % йода в процессе быстрого нагрева остается в топливе. Остальное количество почти полностью выделяется в течение первых трех минут взаимодействия. Аналогичное поведение можно ожидать и в отношении остаточного количества Kr, Xe, Br, Rb, Cs и Cd в расплавленных

113

материалах активной зоны после разрушения корпуса реактора под давлением (табл. 29).

Таблица 29

Коэффициенты относительных скоростей (k) выделения активности различных ПД при температуре 2400 С в паре

ПД	k, мин-1	ПД	k, мин-1
Kr, Xe	0,65	Sn	0,02
Br, I	0,6	Fe	10-3
Rb, Cs, Cd	0,5	Mo	10-4
Se	0,4	U	10-4
In, Ag	0,2	Zr	10-5
Te	0,07	Ce, Nd	10-5
Sb	0,04	Ru	10-6

Выделение двух элементов – теллура и серебра – составляет 40 и 60 % соответственно. Выделения молибдена и рутения очень низки, хотя оба элемента могут образовывать оксиды, обладающие повышенной текучестью (МоО3 и RuО2). Этот эффект в небольшом масштабе мог иметь место для рутения, так как его выделение примерно в 20 раз превышает выделение в экспериментах с паром, но без бетона. Поскольку интегральное выделение рутения и молибдена составляло менее 0,01 и 0,1 % соответственно, был сделан вывод о том, что тот и другой элементы не будут давать существенный вклад в суммарную выделяемую активность.

Так как считалось, что во время аварии с расплавлением активной зоны большинство ее участков будет иметь температуру до 2400 С, эта температура и является наиболее подходящей для определения всего ряда коэффициентов скоростей выделения. Была получена серия данных для основных продуктов деления и продуктов активации, а также наиболее важных компонентов конструкционных материалов. Поскольку такие элементы, как I, Cs и Cd, почти полностью выделяются при температурах около 2000 С, было невозможно определить точные значения скоростей выделения при температуре

2400 С.

Расчеты показали, что интегральное выделение активности из топлива составляет 16 % от всей имеющейся в активной зоне. Более

114

90 % активности обусловлено выделением девяти элементов: Kr, Xe,

Br, I, Rb, Cs, Se, Te и Sb.

6.6.6. Образование и горение водорода

При аварии с плавлением топлива может возникать водород. Одним из путей его образования является химическая реакция между паром и горячим цирконием оболочек твэлов. Реакция возникает, когда температура циркониевых оболочек достигает 1000 С и становится более интенсивной с ростом температуры. При этом в защитную оболочку реактора выделяется около 800 кг водорода, и его объемная доля возрастает до 7 %, что превышает нижнюю границу воспламенения. Если расплавленная активная зона проплавит корпус реактора и упадет вниз на бетонное основание, то это приведет к его разложению и выделению кристаллитной воды, которая может окислять оставшийся цирконий и другие металлы с выделением дополнительного количества водорода.

Нет оснований предполагать, что во всех случаях водород загорается в момент своего образования. Водород может накапливаться в защитной оболочке до высоких концентраций. Если произойдет его воспламенение, то последует очень быстрое горение, и при этом выделяется большое количество энергии, что связано с возможностью возникновения взрыва.

На рис. 22 показано изменение давления под защитной оболочкой при аварии с низким давлением с пиками давления в различные моменты, которые могут появиться вследствие быстрого сгорания водорода.

Если сгорание происходит уже при достижении нижнего предела воспламенения, то всплеск давления достигает проектной величины для оболочек (≈0,6 МПа). Если смесь сгорает только при верхнем концентрационном пределе воспламенения (например, сразу после контакта расплава с водой), то пик давления лежит на уровне 1 МПа. При более позднем сгорании водорода может также происходить отказ защитной оболочки по причине избыточного давления (1,3–1,4 МПа). По мере испарения остатков воды в корпусе реактора растет содержание пара в защитной оболочке, затем оно резко падает, так как бóльшая часть пара конденсируется на относительно холодных конструкциях. К этому времени доля водорода может достигать

16 %.

115

Рис. 22. Изменение давления под защитной оболочкой реактора вследствие сгорания водорода

Газовая смесь под защитной оболочкой остается способной к воспламенению и становится инертной только после того, как объемное содержание пара превышает 50 %.

116

7. НАКОПЛЕНИЕ ОЯТ

Проблема обращения с радиоактивными отходами возникла фактически с началом промышленного освоения ядерной энергетики и всегда привлекала к себе внимание специалистов и общественность, но особенно она обострилась к концу XX в.

В России, как известно, принята концепция замкнутого ЯТЦ, которая предусматривает переработку ОЯТ, повторное использование энергетических плутония и урана, концентрирование и отверждение высокоактивных отходов. Такая же стратегия принята в Великобритании, Франции и Японии. Многие страны, имеющие развитую ядерную энергетику (США, Канада, Швеция, Испания и др.), не перерабатывают ОЯТ своих АЭС а помещают его в специальные хранилища, ориентируясь на стратегию долговременного (до 50 лет) хранения, пока не будет решен вопрос о дальнейшей судьбе ОЯТ. В этих странах уже возникли затруднения из-за перегруженности хранилищ. По действующему законодательству США отдельное хранилище может иметь максимальную емкость захоронения 70 000 т, что означает ввод каждые 30 40 лет новой площадки для удаления отходов. А ведь к 2010 г. из мирового парка реакторов с урановым топливом общей электрической мощностью свыше 350 ГВт уже более 300 тыс. т ОЯТ должны быть каким-то способом распределены.

Общее количество ОЯТ в России составляет более 16 тыс. т из более чем 250 тыс. т во всем мире. Ежегодные темпы накопления ОЯТ в России оцениваются примерно в 800 т/год (в мире от 10 12 тыс. т/год). У Франции по приблизительным подсчетам количество отходов от работы всех ее реакторов составляет 1200 т/год.

Сегодня, например, на Ленинградской АЭС (ЛАЭС) все хранилища отработавшего ядерного топлива (ХОЯТ) заполнены полностью. За 26 лет эксплуатации ЛАЭС ОТВС составили 30 тыс. шт. Учитывая, что каждая весит больше сотни килограммов, общая масса высокотоксичных отходов достигает 3 тыс. т. И весь этот ядерный «арсенал» находится неподалеку от первого блока ЛАЭС, к тому же на самом берегу Финского залива. На Смоленской АЭС скопилось 20 тыс. кассет, примерно столько же на Курской АЭС (табл. 30).

117

Таблица 30

Хранение жидких и твердых радиоактивных отходов на АЭС России

АЭС	Жидкие РАО	Твердые РАО
	Объем, м3 / Заполненность, %
Балаковская	1584 / 42	9580	/ 51
Белоярская	4659 / 73	14 400 / 61
Билибинская	766 / 77	2442	/ 77
Тверская	2027 / 69	7479	/ 84
Кольская	7081 / 83	7845	/ 39
Курская	9765 / 63	21 695	/ 99,7
Сосновоборская	12 400 / 90	19 754 / 71
Нововоронежская	7698 / 43	29 814 / 74
Смоленская	15 629 / 81	11 479 / 76
Ростовская	133 / 17

До сих пор не решена проблема с тем, как поступить с 23 тыс. контейнеров с делящимися материалами от демонтированных ядерных боеголовок. Все эти материалы доставляются в Томск-7 (г. Северск) по однопутной железной дороге. В непосредственной близости от ядерного гиганта расположен гигант нефтехимии Томский нефтехимический комбинат. Более того, рядом полумиллионный город. Аналогов подобной ситуации в других странах нет.

7.1. Выгрузка и выдержка ОЯТ

Временное хранение ОЯТ состоит из нескольких стадий: выемка или выгрузка ОЯТ из активной зоны; мокрое временное хранение; сухое временное хранение;

транспортировка ОЯТ для переработки или захоронения. После выгрузки из активной зоны отработавшие твэлы в тече-

ние некоторого времени охлаждают в бассейнах выдержки и ХОЯТ непосредственно на площадке АЭС перед транспортировкой на ра-

118

диохимический завод (PXЗ) для последующей переработки или в места длительного хранения или захоронения.

Это диктуется тем, что после такой выдержки вследствие радиоактивного распада ПД общая их активность и остаточное энерговыделение ОЯТ уменьшаются до значений, при которых можно осуществлять его перевозку в специальных контейнерах для переработки ра- диационно-химическими методами или длительного сухого хранения в специальных хранилищах.

Переработка ОЯТ в целях извлечения ценных компонентов может начинаться только через определенное время (как правило, через 3 года) после выгрузки из реактора и мокрого хранения.

Проблемным является обращение с ОТВС реакторов РБМК и ВВЭР-1000. Их вывоз на длительное сухое хранение будет возможен только после создания на АЭС специальных узлов резки ОТВС на более мелкие части. Поэтому ОЯТ из этих реакторов пока постоянно хранится во временных бассейнах выдержки непосредственно на территории АЭС. Переработка ОЯТ реакторов РБМК сейчас вообще экономически не выгодна. Но это «отложенное решение», так как через 50 100 лет из-за подорожания ядерного топлива переработка может стать выгодной.

В последние годы резко возросли объемы ОЯТ, выгружаемых с атомных подводных лодок (до 15 20 т ежегодно). В настоящее время в связи с переполнением бассейнов выдержки на АЭС и недостатком мощностей для быстрой переработки ОЯТ предполагается его длительное (до 50 100 и более лет) хранение. Вынужденное увеличение времени выдержки является отрицательным фактором, существенно влияющим на экономику производства ядepной энергии и соответствующих топливных циклов. Увеличение плотности загрузки приводит к перегреву водяных бассейнов. Например, на восьми АЭС концерна «Росэнергоатом» к 2000 г. скопилось около 9 тыс. т ОЯТ активностью более 1,5∙1020 Бк. На РБМК-1000 (11 блоков) отработало более 70 000 ТВС, которые после извлечения из реакторов хранятся в воде бассейнов выдержки и ХОЯТ. Длительность мокрого хранения достигла 25 лет. Имеющиеся емкости ХОЯТ при современном темпе накопления ОТВС реакторов РБМК будут заполнены уже через несколько лет.

119

7.2. Экологические проблемы обращения с ОЯТ

Суммарное количество некоторых радионуклидов, их активность и периоды полураспада по группам приведены в табл. 31.

Таблица 31

Активность некоторых радионуклидов в активной зоне реактора на тепловых нейтронах мощностью 3560 МВт (тепл.)

	Радио-			Радио-
Нуклид	активность,	1/2, сут	Нуклид	активность,	1/2, сут
	1016 Бк			1016 Бк
85Kr	2,22	3,95∙103	58Сo	3,1	71,0
88Kr	270,1	0,117	99Mo	636	2,8
135Xe	136,9	0,38	90Y	15,54	2,67
131I	336,7	8,05	97Zr	595,7	0,71
135I	595,7	0,280	95Nb	595,7	35,0
134Cs	29,97	750	140La	636,4	1,67
137Cs	18,87	1,1∙104	238Pu	0,22	3,25∙104
89Sr	373,7	52,1	241Pu	13,7	5,35∙103
90Sr	14,8	1,1∙104	241Am	0,007	1,5∙105

При работе реактора, хранении и транспортировании выгруженного из активной зоны ОЯТ в результате различных механических, физико-химических и других процессов (например, радиационные и коррозионные повреждения), а также в аварийных ситуациях часть оболочек твэлов может быть разгерметезирована, и возникнет опасность выхода продуктов деления в хранилище ОЯТ, помещения реактора, и окружающую среду. В связи с этим является актуальным оценка и прогнозирование опасности различных ПД для человека и окружающей среды. Основная доля радиоактивности в ОЯТ приходится именно на ПД.

7.3. Анализ состояния внутритвэльной среды в ОЯТ

Количественный выход ПД на 1 т облученного топлива сильно зависит от типа реактора (энергии нейтронов) и глубины выгорания

120