Калин Материаловедческие проблемы екологии в области ядерной енергетики 2010

Если ОЯТ является источником не только γ-излучения, но и заметных нейтронных потоков, то конструкция должна включать в себя нейтронную защиту. В качестве материала нейтронной защиты применяют карбид бора и легкие водородосодержащие материалы.

Крышка с узлом уплотнения служит для герметизации внутренней полости контейнера. Конструкция крышки должна обеспечивать работоспособность прокладок и крепежных деталей в нормальных и аварийных условиях с сохранением герметичности, исключающей протечки активного вещества, превышающие установленные нормы. Целостность уплотнений зависит в основном от конструкции фланцев, прочности крепежных шпилек и свойств уплотняющих прокладок. Выбор крепежных элементов должен проводиться так, чтобы напряжения в них не превышали предела текучести или 50 % предела прочности материала, причем применение большого числа мелких шпилек предпочтительнее использования небольшого числа крупных.

Выбор материала для герметизирующих прокладок является серьезной проблемой, в первую очередь, из-за чрезвычайно широкого диапазона задаваемых рабочих температур ( 40...+800 С). Элементы системы герметизации должны быть изготовлены из негорящих материалов (ГОСТ 12.1.044-84) для упаковочных комплектов типа В, устойчивых к коррозии, которая возможна при воздействии радиоактивных веществ, а также при воздействии растворов кислот, щелочей и других веществ, применяемых при дезактивации.

Устройства, обеспечивающие крепление и дистанционирование топливных сборок, устанавливаются во внутренней полости контейнера. В аварийных случаях эти элементы должны ограничивать перемещение ОТВС в полости контейнера. В качестве материала для этих устройств могут применяться коррозионно-стойкие стали, имеющие в своем составе компоненты с большим сечением поглощения тепловых нейтронов, например, стали, легированные бором. Размеры внутренней полости определяются размещением и количеством ОТВС, выбираемых из условия соблюдения подкритичности при возможных аварийных ситуациях.

151

8.4. Материалы и элементы конструкций ТУК

Материалы контейнера для перевозки и хранения ОЯТ подвергаются воздействию различных видов излучений и, прежде всего, потоков нейтронов и γ-излучения. Хотя потоки нейтронов и γ- квантов значительно ниже, чем в активной зоне ядерного реактора, в условиях длительного хранения (50–100 лет) суммарная доза облучения может быть сопоставима. Это может привести к накоплению радиоактивных ПД как в самом материале конструкции контейнера, так и в зоне, прилегающей к месту хранения контейнера. Все это может привести к изменению радиационной обстановки вблизи хранилища и, следовательно, к повышению экологической опасности в районе расположения хранилища (или при транспортировке контейнера). Радиационная безопасность применительно к ТУК (т.е. исключение выхода радиоактивных ПД и излучения за пределы контейнера) должна быть обеспечена как в нормальных условиях эксплуатации контейнера, так и при аварийных ситуациях. Состав материала корпуса и крышки, чехла и пенала должен обеспечивать полное поглощение нейтронов и γ-излучения, исходящих из ОTBC, а также низкий уровень наведенной активности в чехле и в деталях корпуса.

Важным конструктивным узлом ТУК с точки зрения обеспечения радиационной безопасности в аварийных ситуациях и при длительном хранении ОТВС является узел герметизации крышки контейнера. Материал должен сочетать в себе способность деформироваться и обеспечивать остаточную упругую деформацию в течение длительного срока (50 лет и более) в широком интервале рабочих температур от (40…50) до +(200…400) и в аварийных условиях до 800 С. От формы прокладки и ее механических свойств в значительной мере зависят работоспособность и степень надежности уплотнения в целом. Элементы системы герметизации должны быть изготовлены из негорящих материалов, устойчивых к коррозии как при воздействии радиоактивных веществ, так и при воздействии растворов кислот, щелочей и других веществ, применяемых при дезактивации. Как уплотняющие материалы рассматриваются металлы, эластомеры и резина.

152

В качестве металлических прокладок предлагаются стандартные медные или пластичные алюминиевые. При этом необходимо, чтобы пластичной была периферийная часть и упругой сердцевина прокладки. Сущность применения прокладки заключается в способности ее материала обеспечить высокую степень локальной пластической деформации (вблизи микронеровностей рельефа поверхности) и, тем самым, обеспечить герметичность уплотнения за счет формоизменения поверхностного слоя, воспроизводящего микрорельеф соединяемых поверхностей. Требование к ударной прочности уплотнения означает необходимость сохранения герметичности при образовании некоторого зазора между уплотняемыми поверхностями, что может быть достигнуто за счет упругой деформации материала в объеме прокладки при сохранении высокой пластичности в приповерхностном слое. Поскольку сочетание значительной упругости и высокой пластичности поверхностного слоя весьма сложно получить на прокладке из одного материала, то возможно применение составной композиционной прокладки (рис. 33).

Рис. 33. Схема металлического уплотнения крышки контейнера: ЭЗФ – сплав с эффектом запоминания формы; СУ – сверхупругий сплав

Важным является также вопрос коррозионной стойкости материала прокладки при физико-химическом взаимодействии с ПД из-за возможности проникновения последних в окружающую среду в случае ее коррозионного разрушения. Кроме того, при выборе формы и материала прокладки необходимо учитывать остаточное энерговыделение и спектр радиоактивного излучения ОТВС с точки зрения термической стабильности и радиационной стойкости уплотнения в условиях длительного хранения ОЯТ.

153

В качестве эластомеров предлагается использовать: натуральный каучук, твердую бутиловую резину, полиуретаны, силиконовую резину, мягкую бутиловую резину. Главное преимущество эластомеров как материалов прокладки – возможность значительной (порядка сотен процентов) обратимой деформации, что определяет их широкое применение в технике. Однако очевидно, что эластомеры, а также полимерные материалы (как возможные уплотнители) не могут в полной мере удовлетворять жестким требованиям к материалам прокладки контейнеров для транспортирования и хранения ОЯТ. С этой точки зрения металлические материалы представляются более перспективными, однако они характеризуются существенно меньшей величиной упругой обратимой деформации (порядка нескольких долей процента). В этой связи с целью повышения надежности и служебных характеристик узла герметизации контейнеров возможно в качестве альтернативных кандидатных материалов для уплотнения крышек контейнеров использовать сплавы с эффектом памяти (запоминания) формы (ЭЗФ) и сверхупругие (СУ) материалы. Такой уплотнитель может быть как однослойным, так и многослойным (рис. 34).

Рис. 34. Схема уплотнения крышки контейнера с использованием сплавов с эффектом памяти формы:

ВТ – высокотемпературный сплав ЭЗФ; НТ – низкотемпературный сплав ЭЗФ

Основными материалами, обеспечивающими упругость уплотнителя в разных температурных интервалах, являются металлические сплавы с ЭЗФ и СУ материалы на основе эффекта обратимого мартенситного превращения, обладающие повышенной надежно-

154

стью герметизации за счет восстановления формы и обратимой псевдоупругой деформации на уровне 5–10 %.

В качестве перспективных материалов с ЭЗФ и СУ для основного уплотнителя прокладки рассматриваются сплав нитинол системы Ni-Тi, характеризующийся температурным интервалом проявления обратимого мартенситного превращения 50...+100 С в зависимости от состава, дополнительного легирования и структурнофазового состояния. Кроме того, в качестве кандидатных материалов прокладок могут рассматриваться и сплавы следующих систем:

Сu-Zn (38,5–41,5 ат. % Zn), Cu-Zn-Х (где Х могут быть Si, Sn, Al, С в количестве до нескольких ат. %), Cu-Аl-Ni (28–29 % Al, 3–4 % Ni), Cu-Sn (15 % Sn), Ni-Al (49–51 % Аl) и др. Сплавы систем Сu-Al-Ni, Ni-Al и Cu-Al характеризуются высокими температурами проявления обратимого мартенситного превращения: +130, +280 и 350…450 С соответственно. В качестве перспективных материалов с ЭЗФ могут также рассматриваться сплавы на основе железа типа:

Fe-Ni (9–30 ат. % Ni), Fe-Mn-Si (30 ат. % Mn, 5 % Si), Fe-Ni-С

(31 ат. % Ni, 0,4 % С), некоторые из них имеют температуру обратимого мартенситного превращения до 500 С и выше.

Наиболее ответственный момент – выбор материала чехла ТУК. С точки зрения ядерной безопасности выбор нейтронопоглощающих материалов является определяющим. Возможно несколько вариантов решения проблемы поглощения нейтронов, способных вызвать спонтанную цепную реакцию в ОЯТ.

Во-первых, заполнение пространства между ОТВС эффективными для данного спектра нейтронов поглотителями, например В, Gd, Dy и др. При этом возникает несколько проблем, связанных с весом и стоимостью контейнера, физико-химическим взаимодействием засыпки с материалом чехла ОТВС и контейнера, теплоотводом и т.п.

Во-вторых, введение нейтронных поглотителей в конструкционный материал чехла ТУК. Однако это, по сути, разработка нового материала, причем довольно сложная. Так, введение бора (как признанного эффективного нейтронопоглощающего и недорогого материала) более десятой доли процента в коррозионно-стойкую сталь приводит к катастрофической потере деформационной способности

155

и пластичности, вследствие того, что бор образует интерметаллиды практически со всеми компонентами стали.

В-третьих, нейтронопоглощающие элементы можно нанести на существующие конструктивные элементы чехлов контейнера методом плакирования. Такую возможность дает технология быстрой закалки расплава заранее выбранных элементов, позволяющая получать однородные по составу и, часто, аморфные по структуре сплавы в виде тонкой ленты.

В табл. 40 приведены марки КМ и виды поглотителей нейтронов для различных ТУК и типов реакторов.

				Таблица 40
		Типы ТУК для различных реакторов
	Тип ТУК	Тип реактора	Материал	Поглотитель
	ТУК-6	ВВЭР-440	12Х18Н10Т, 08Х18Н10Т
	ТУК-10	ВВЭР-1000	08Х18Н10Т	B4C
	ТУК-11	РБМК	12Х18Н10Т, 08Х18Н10Т
	ТУК-109		12Х18Н10Т	Бетон
	ТУК-11Б	БН-600	12Х18Н10Т	Cd
	ТУК-13	ВВЭР-1000	14Х14Т3Р1Ф	B
		Исследова-
	ТУК-19	тельские	12Х18Н10Т
		реакторы
	ТУК-104	Транспортные	12Х18Н10Т	Бетон
		реакторы
		8.5. Аварии при транспортировке

Авария произошла 25 августа 1994 г. Автомобильный паром «Olau Brittania», перевозящий около 1000 пассажиров, столкнулся с грузовым судном «Mont Louis» на мелководье у побережья Бельгии около Остенде. Через несколько часов «Mont Louis» затонул на глубине 15 м. На судне находилось 30 упаковок контейнеров с естественным UF6 (236 кг). Власти решили достать упаковки. Из-за плохих погодных условий работы затянулись более чем на месяц (до 4 ок-

156

тября 1994 г.). Упаковки разметало штормом, но они оставались герметичными, за исключением одной упаковки, у которой был поврежден вентиль. Защитный чехол на вентиле не выдержал аварийных воздействий. Содержимое поврежденной упаковки было проверено и, как оказалось, в море попало 50 кг урана.

В табл. 41 приведены данные о некоторых серьезных инцидентах в США и во Франции за период 1990 2000 гг.

					Таблица 41
Некоторые серьезные инциденты в США и во Франции
Способ	Вид	Перевозимый		Число
перевоз-					Тип аварии
	ТУК	материал		ТУК
ки
		США
Авто	30A	Низкоактивные		2	Грузовик потерял
		отходы			управление
То же	30B	UF6		5	Грузовик
					перевернулся
Ж/д	То же	То же		8	Крушение поезда
Авто	48Y	ОЯТ		1	Отделился прицеп
					от грузовика
Ж/д	То же	То же		То же	Столкновение поезда
					с автомобилем
То же	То же	То же		То же	Поезд сошел с рельсов
		Франция
Морем	30B	UF6		30	Столкновение двух
					кораблей
Авто	48Y	ОЯТ		2	Грузовик
					перевернулся

Ни один из этих инцидентов (аварий) не привел к существенному загрязнению, облучению или гибели персонала и населения.

После этих случаев, согласно новому положению МАГАТЭ, требуется проведение экспериментальных испытаний на огнестойкость упаковок с UF6 (30 мин при температуре 800 С) и их проч-

157

ность при ударе (аварийное падение с высоты 1,8 м). Кроме того, Европейским экономическим сообществом предприняты все меры по регулированию загрузки и закрепления крупногабаритных упаковок в отсеках судов и железнодорожных вагонах.

8.6. Утечка ПД при транспортировке

В вопросах обеспечения радиационной безопасности транспортировки отработавших твэлов особое место занимает возможная утечка в атмосферу радиоактивных ГПД.

Самым опасным из них, как уже неоднократно говорилось, является тритий – сверхтяжелый радиоактивный нуклид водорода. Тритий распадается с испусканием β-частиц с максимальной энергией 18,6 кэВ и относится к категории так называемых глобальных радионуклидов, так как имеет достаточно большой период полураспада, может входить в состав органических и неорганических соединений и, при поступлении во внешнюю среду, распространяться на значительные расстояния.

При расчете накопления трития в топливе важен его выход в результате деления ядер топлива. Оценки количества трития, который может находиться в отработавших твэлах реактора ВВЭР-1000 (выгорание 60 МВт∙сут/кг U), размещенных в транспортном контейнере (6 сборок по 3 т ядерного топлива UO2), показывают, что в таком количестве ОЯТ образуется ≈ 1022 атомов трития, что составляет около 2∙103 Ки. Благодаря диффузии через оболочку, трещины и микротрещины в ней тритий еще в процессе работы твэла из топлива может поступать в теплоноситель. Утечка трития в теплоноситель из-под оболочки твэлов из коррозионно-стойкой стали составляет 1 %, а из циркониевых сплавов 0,1 % от полного количества трития под оболочкой. Это свидетельствует о том, что основное количество наработанного трития остается в ОЯТ и оболочке твэла. Это представляет огромную экологическую опасность при дальнейшем хранении и транспортировке. Рассмотрим, какое количество других радиоактивных ГПД может быть в транспортном контейнере для перевозки отработавших твэлов реактора ВВЭР-1000. При перевозке ОЯТ, выдержанного после облучения 6 мес., определенный интерес представляет только радиоактивный изотоп 85Кr, выход которого

158

составляет 0,24 %. Таким образом, в ОЯТ образуется ≈ 2∙1023 атомов 85Кr. Выход ГПД из топлива под оболочку составляет ≈ 0,6 %, что соответствует 1,2∙1021 атомов 85Кr. Предположим, что разгерметизировано около 1 % твэлов, получаем, что в контейнер попадает 1,2∙1019 атомов 85Kr. В контейнере диаметром 2,1 м и высотой 6,1 м парциальное давление криптона составит 2∙10-3 Па. Если все твэлы будут разгерметизированы, то парциальное давление 85Kr может достичь 2∙10-1 Па.

Для обеспечения безопасности транспортировки ОТВС большое значение имеет газопроницаемость материалов контейнера. Механизмы проникновения через материалы инертных газов и трития различны. Так как инертные газы не растворяются в используемых конструкционных материалах, то утечка их из контейнера возможна только через несплошности материалов и соединений. Важное значение будет иметь проникновение инертных газов через соединительные узлы при различных условиях (конструкция разъема, сила затяжки, материал прокладки, температура, давление газа и др.).

Проникновение трития через материал будет зависеть от таких параметров, как адсорбция газа на поверхности, растворимость, диффузия, десорбция. Процесс проникновения будет наиболее медленным из вышеперечисленных.

Таким образом, в проблеме транспортирования и длительного хранения ОЯТ следует отметить некоторые основные моменты.

1.Все процессы, характеризующие поведение ОТВС в условиях хранения в газовой среде, стабилизируются при температурах на поверхности твэлов 120–150 °С, что соответствует предварительной выдержке ОТВС в бассейне в течение 3,5–5 лет.

2.Среди ГПД и легколетучих ПД наиболее важное значение

сточки зрения экологии имеют:

а) 134Сs, 137Сs 129I, 85Кr и Т – из-за радиологической опасности; б) Cs, Те и I – из-за высокой химической активности;

в) Т – вследствие возможности выхода в пенал контейнерах из герметичных твэлов;

г) Cs, Те, I, Kr – вследствие возможности выхода в пенал контейнера из негерметичных твэлов.

159

3.Среди ГПД и летучих ПД наибольшей миграционной способностью обладает тритий, который может проникать через оболочку твэлов. Глубина диффузионного проникновения Т в сталях соизмерима с толщиной стенки пенала, что обусловливает возможность накопления его внутри контейнера с вероятностью дальнейшего неконтролируемого выхода в окружающую среду.

4.Анализ имеющихся данных свидетельствует о возможности коррозионного растрескивания напряженных оболочек твэлов из сплавов циркония при длительном взаимодействии с ОЯТ в атмосфере йода.

5.В условиях отсутствия опыта длительного хранения ОЯТ важный практический интерес представляет изучение температурной и временнóй зависимостей взаимодействия химически активных ПД (Cs, Те, I) в газовых средах, имеющих высокий кислородный потенциал, с коррозионно-стойкими сталями, перспективными в качестве конструкционных материалов элементов контейнеров.

160