Мелников Газовые лазеры с ядерной накачкой 2008
.pdfNe). В работе [125], где приведены результаты исследования лазеров на смесях A-NF3 (A = He, Ne, Ar) при возбуждении электронным пучком и поперечным разрядом, для расселения нижних уровней использовались гарпунные реакции A* + NF3 → AF* + NF2, имеющие высокие значения констант скоростей до 10-9 см3/с. Отметим, что идея использования неупругих соударений для селективного расселения возбужденных состояний атомов была выдвинута В.А.Фабрикантом еще до появления первых лазеров [96].
Механизмы образования инверсной населенности уровней в основных типах ЛЯН кратко отмечены в табл. 5.1. Более подробно механизмы генерации ЛЯН и их кинетические модели рассмотрены ниже.
Как отмечалось в главе 2, при облучении газов ядерными частицами образуется плазма с рекомбинационным типом неравновесности, что приводит к преимущественному заселению возбужденных состояний «сверху вниз» за счет процессов рекомбинации и других релаксационных процессов. Поэтому для ЛЯН целесообразно введение предельного КПД (ηmax) как отношения энергии лазерного кванта hν к энергетическим затратам на образование одной первичной активной частицы (иона или возбужденного атома буферного газа) [77]:
ηmax = (1 + f*/f+)hν/wi = (f+ + f*)hν/q, |
(5.1) |
где wi – энергетическая цена образования пары ион-электрон (см. раздел 2.2); f+, f* – скорости образования ионов и возбужденных атомов при облучении среды ядерными частицами (для инертных газов f*/f+ = 0,53). Выражение (5.1) записано для случая, когда в образовании верхних лазерных уровней участвуют как ионы, так и возбужденные атомы буферного газа. Если в заселении верхних лазерных уровней участвуют лишь ионы буферного газа, то выра-
жение для ηmax имеет более простой вид: |
|
ηmax = hν/wi = f+ hν/q. |
(5.2) |
В отличие от квантового КПД газоразрядных лазеров предельный КПД для ЛЯН не зависит от расположения верхнего лазерного уровня относительно основного состояния.
141
Таблица 5.1. Механизмы образования инверсной населенности уровней в ЛЯН [18]
Активная |
Длина волны |
Заселение верхних |
Расселение нижних |
||||
среда |
генерации, |
|
лазерных уровней |
лазерных уровней |
|||
мкм |
|
||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
ИК |
лазеры на переходах nd-(n+1)p атомов В = Xe, Kr и Ar |
||||||
|
(n = 5,4,3 для Xe, Kr, Ar соответственно) |
||||||
He-Xe,Kr,Ar; |
26 линий в |
В2+ + е → В*(nd) + В; |
«Тушение» при столкно- |
||||
Ar-Xe; |
|||||||
|
диапазоне |
|
+ |
|
* |
вениях с атомами А и В |
|
He-Ne(Ar)-Xe; |
1,15-3,51 |
АВ |
|
+ е → В (nd) + А |
|||
Xe, Kr |
|
|
|
|
|
|
|
Лазер видимого диапазона на переходах 3p-3s атома Ne |
|||||||
He-Ne-M; |
|
|
|
|
|
|
|
Ne-M |
0,585; 0,703; |
Ne2+ + е → Ne*(3p) +Ne |
Ne*(3s) + М → М+ +е +Ne |
||||
(M = Ar, Kr, |
0,725 |
|
|
|
|
|
|
Xe, H2) |
|
|
|
|
|
|
|
Лазеры на смесях инертных газов с парами металлов |
|||||||
|
Ион Cd+ |
He+ + Cd → (Cd+)* + He |
Радиационный распад и |
||||
He-Cd |
(0,442; 0,534; |
He2++Cd → (Cd+)*+2He |
(или) столкновительное |
||||
|
0,538; 0,807; |
He*+Cd→ (Cd+)*+He+e |
«тушение» |
||||
|
0,853) |
|
|
|
|
|
Радиационный распад и |
|
Атом Cd |
|
+ |
* |
|||
He-Cd |
(1,43; 1,65) |
Cd2 |
|
|
+ е → Cd + Cd |
(или) столкновительное |
|
|
|
|
|
|
|
|
«тушение» |
|
+ |
He+ + Zn → (Zn+)* + He |
|
||||
He-Zn |
Ион Zn |
Не2++Zn → (Zn+)*+2He |
Радиационный распад |
||||
|
(0,748) |
He*+Zn→(Zn+)*+He + e |
Радиационный распад и |
||||
|
Ион Hg+ |
|
+ |
|
|
+ * |
|
He-Hg |
(0,615) |
He |
|
|
+ Hg → (Hg ) +He |
(или) столкновительное |
|
|
|
|
|
|
|
|
«тушение» |
|
Атом Hg |
|
|
+ |
* |
«Тушение» |
|
He-Xe-Hg-H2 |
(0,546) |
Hg2 |
|
|
+ e → Hg + Hg |
молекулами H2 |
|
|
Лазеры на |
переходах атомов C, N, O, Cl |
|||||
|
С (0,833; |
Механизм генерации не установлен. Предлагались |
|||||
|
0,940; 1,45); |
следующие процессы заселения верхних уровней: |
|||||
He(Ne,Ar)-CO, |
N (0,859; |
1) диссоциативное возбуждение: А* + R2 → R* + R |
|||||
CO2, N2, O2, |
0,863; 0,905; |
(А* − метастабильный атом инертного газа, R2 – |
|||||
Cl2, CCl4 |
0,939); |
молекулярный газ); 2) ион-ионная рекомбинация: |
|||||
|
О (2,65; 2,76); |
А+(A2+) + R¯ → R* + А(2А); 3) тройная рекомбина- |
|||||
|
Cl (1,59; 2,45) |
ция R+ + е + М → R* + M |
(M = e, A) |
||||
Лазер на переходах молекулярного иона N2+(B → X) |
|||||||
He-N2-H2 |
0,391; 0,428 |
Не2+ + N2→N2+(B) +2He |
N2+(X) + H2 → N2H+ + H |
||||
|
Лазер на колебательных переходах молекулы СО |
||||||
СО |
5,1-5,6 |
Механизм генерации не установлен |
|||||
|
|
|
|
|
|
142 |
|
Результаты расчета предельных КПД по формуле (5.1) для ряда активных сред приведены в табл. 5.2. При использовании не-
которых из этих смесей (He-Xe, Ar-Xe, He-Ne-M, He-Cd, He-Zn)
наблюдалась генерация в условиях ядерной накачки, для других смесей генерация была получена в послесвечении газового разряда [17]. Значение ηmax возрастает с увеличением энергии кванта лазерного излучения или при уменьшении wi. Естественно, что реальный КПД лазера с ядерной накачкой будет зависеть не только от ηmax, но и от многих других параметров: соотношения скоростей релаксационных плазменных процессов, селективности процесса заселения верхнего лазерного уровня, скорости расселения нижнего лазерного уровня. Таким образом, выбор активных сред с высоким значением ηmax является необходимым, но недостаточным условием для создания эффективных ЛЯН.
Таблица 5.2. Предельные КПД некоторых лазерных смесей в режиме рекомбинационно-неравновесной плазмы [18]
Атом или ион |
λ, нм |
Смесь |
ηmax, |
|
% |
||||
|
|
|
||
Хе |
2651 |
Не-Хе |
1,6 |
|
1731 |
Не-Хе |
2,4 |
||
|
1731 |
Ar-Xe |
3,8 |
|
Ne |
585 |
He-Ne-M |
7,2 |
|
Cd+ |
442 |
He-Cd |
9,5 |
|
325 |
He-Cd |
13 |
||
|
||||
Zn+ |
748 |
He-Zn |
5,6 |
|
Ca+ |
371, 374 |
He-Ca |
11 |
|
Ne-Ca |
13 |
|||
|
|
Ar-Ca |
18 |
|
Sr+ |
417, 431 |
He-Sr |
10 |
|
Ar-Sr |
16 |
|||
|
|
|||
Hg |
546 |
Xe-Hg-М |
15 |
На конечной стадии релаксационных процессов в смеси A-B образуются метастабильные состояния Bm, которые разрушаются с
образованием эксимерных молекул B2 и их последующим радиа-
ционным распадом. Однако в некоторых условиях основным каналом разрушения состояний Bm может стать процесс ассоциативной
143
ионизации Bm + Bm → B+ + B + е. В этом случае вновь образуются атомарные ионы B+, которые могут снова участвовать в заселении верхних лазерных уровней и, следовательно, предельный КПД будет выше. По оценкам [126] для смеси He-Ar предельный КПД в результате такой рециркуляции может быть выше примерно в два раза.
Последовательное заселение в ядерно-возбуждаемой плазме возбужденных состояний «сверху вниз» позволяет организовать каскад лазерных переходов. В этом случае появляется возможность получить одновременную генерацию в различных диапазонах спектра и увеличить КПД. Можно предложить несколько каскадных схем генерации [77]: а) каскад лазерных переходов между возбужденными уровнями атома (иона), когда нижний лазерный уровень одного перехода является одновременно верхним лазерным уровнем перехода, расположенного ниже; б) последовательная генерация сначала на переходах иона, затем после рекомбинации иона – на переходах атома; в) при использовании многокомпонентных смесей – последовательная генерация на переходах атомов (ионов) отдельных компонент.
В качестве примера на рис.5.1 показана одна из возможных схем каскадной генерации. При использовании тройной смеси He-Ne-Xe одновременная генерация может происходить в видимой области спектра на переходе 3p-3s атома Ne (λ = 585,3 нм) и в ИКобласти на переходах 5d-6p атома Хе (λ = 1,73; 2,65 или 2,03 мкм). В этом случае ксенон используется для расселения нижнего лазерного 3s-уровня атома Ne и одновременно является лазерным компонентом. Если же подобрать примесь М, эффективно расселяющую в столкновениях долгоживущие 6s-состояния атома Хе, то возможен каскад лазерных переходов между уровнями 5d-6p и 6p-6s атома Хе. Отметим, что в работе [127] при возбуждении тройной смеси He-Ar-Xe электронным пучком осуществлен один из вариантов каскадной генерации – получена одновременная генерация на переходах атомов Ar (λ = 1,79 мкм) и Хе (λ = 2,03 мкм).
144
|
Ne2+ + e → Ne*(3p) + Ne |
||||||||||
эВ |
3p |
|
|
|
|
|
|
||||
19 |
|
|
|
|
|
|
|||||
|
|
|
|
585,3 нм |
Ne*(3s) + Xe → Xe+ + Ne + e |
||||||
18 |
|
|
|
|
|
||||||
|
|
|
|
|
|||||||
|
|
|
|
|
Xe+ + Xe + He(Ne,Xe) → Xe2+ + |
||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
+ He(Ne,Xe) |
17 |
|
|
|
|
|
Xe2+ + e → Xe*(5d) + Xe |
|||||
3s |
|
|
|
|
|
|
|||||
|
|
|
|
|
|
|
|||||
10 |
|
|
|
|
5d |
1,73; 2,03 2,65 мкм |
|||||
|
|
|
|
6p |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
800-1000 нм |
|||
9 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
8 |
6s |
|
|
Ne |
Xe Xe*(6s) + M → M* + Xe |
0
Рис.5.1. Возможная схема каскадной генерации в ЛЯН на смеси He-Ne-Xe [18]
5.2. Семейство лазеров на ИК-переходах атомов инертных газов
Лазеры на ИК-переходах атомов Хе, Kr и Ar обладают самыми высокими среди ЛЯН энергетическими параметрами. Кроме высокой эффективности (ηl ≤ 2-3 %) основными достоинствами этих лазеров являются низкие пороги генерации, полное восстановление среды после радиационного воздействия и возможность получения генерации в довольно широком диапазоне спектра (1-3,5 мкм). Рекордсменом по совокупности достоинств среди этих ЛЯН является лазер на переходах 5d-6p атома Хе (λ = 1,73; 2,03 и 2,65 мкм).
Из приведенного в разделе 4.1 обзора результатов экспериментальных исследований можно сделать следующие выводы:
– все наиболее интенсивные генерационные линии принадлежат переходам nd-(n+1)p атомов Xe, Kr и Ar (n = 5,4,3 для Xe, Kr, Ar
145
соответственно); аналогичные результаты получены также при возбуждении электронными пучками;
–максимальные энергетические параметры зарегистрированы для
Хе-лазера на линиях 1,73; 2,03 и 2,65 мкм, которые начинаются с общего верхнего лазерного уровня 5d[3/2]10, причем эти линии являются самыми мощными при использовании различных буферных газов (He, Ar или смесей He-Ar, Ne-Ar);
–для лазеров на переходах атомов Xe, Kr, Ar, возбуждаемых ядерными излучениями и электронными пучками, наблюдается качественное подобие экспериментальных зависимостей энергетических параметров от давления и состава смесей;
–для наиболее интенсивных генерационных линий при возбуждении ядерными излучениями и электронными пучками получены КПД, близкие к предельным, что свидетельствует о высокой селективности заселения верхних лазерных nd-уровней.
Учитывая эти обстоятельства, а также сходную структуру энергетических уровней атомов Xe, Kr, Ar (см. рис.4.1-4.3), можно сделать вывод о том, что основные процессы заселения nd-уровней близки или даже идентичны, поэтому ЛЯН на ИК-переходах атомов Xe, Kr и Ar следует рассматривать как одно семейство.
Характеристики ЛЯН на ИК-переходах атомов инертных газов подробно исследовались на протяжении примерно 30 лет в широком диапазоне экспериментальных условий, их теоретическому моделированию посвящено достаточно большое количество работ. Обзор этих работ выполнен в монографии [18]. Процессы, приводящие к расселению нижних лазерных (n+1)p-уровней, можно считать достаточно хорошо установленными – это столкновительное тушение при соударениях с атомами активной среды и электронами (при высоких удельных мощностях накачки). Однако до сих пор не завершена дискуссия о механизмах заселения верхних лазерных уровней. Разнообразие предлагаемых механизмов заселения nd-уровней (см. таблицу 5.3) объясняется сложностями в регистрации и исследовании излучений ИК-диапазона спектра, неопределенностями в константах скоростей многих плазмохимических реакций, а также существенными отличиями экспериментальных условий, в которых эти лазеры исследовались.
146
Таблица 5.3. Предлагаемые механизмы заселения верхних лазерных nd-уровней атомов В = Xe, Kr, Ar [18]
№ |
Процесс |
|
|
|
Литература |
|
|
|
|||
[128] |
[129] |
[130] |
[131] |
[132] |
[133] |
[134] |
[135, |
[63,66, |
|||
|
|
|
136] |
137] |
|||||||
|
B+ + e + e(A) → |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
1 |
→ B*(nd) + e(A) |
+ |
– |
– |
– |
– |
– |
– |
+ |
– |
|
(B+ = Xe+, Ar+; A = |
|||||||||||
|
He) |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
B+ |
+ e → |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
2 |
2 |
|
– |
– |
– |
− |
– |
– |
+ |
+ |
+ |
* |
(nd) + B |
||||||||||
|
→ B |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
(B = Xe, Kr, Ar) |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
AB+ + e → |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
→ B*(nd) + A |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
3 |
(AB+ = ArXe+, |
– |
+ |
– |
+ |
– |
– |
+ |
+ |
– |
|
|
HeXe+, HeKr+, |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
HeAr+) |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
4 |
( Xe2+ )* + e → |
– |
– |
– |
– |
+ |
+ |
– |
– |
– |
|
|
→ Xe*(5d) + Xe |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
5 |
Ar* + Xe → |
– |
– |
+ |
– |
+ |
– |
+ |
+ |
– |
|
→ Xe*(5d) + Ar |
|||||||||||
6 |
Xe*(6s,6s′) + e → |
– |
– |
+ |
– |
– |
– |
– |
+ |
– |
|
→ Xe*(5d) + e |
|||||||||||
Примечание: «+» означает учет |
данного процесса |
в модели; ( |
Xe2+ )* |
− возбужден- |
|||||||
ное состояние иона Хе2+ (колебательное или электронное) |
|
|
|
Заселение верхних лазерных уровней
Рассмотрим более подробно приведенные в табл.5.3 возможные процессы заселения верхних лазерных уровней.
Первые модели для ЛЯН на смесях 3He-Xe и 3He-Ar были основаны на преимущественном заселении nd-уровней атомов Xe и Ar в результате процесса ударно-радиационной рекомбинации:
B+ + e + e → B*(nd) + e (B+ = Xe+, Ar+). В табл. 5.3 это процесс № 1.
В [128] были вычислены отдельные характеристики лазеров, подробного сравнения с экспериментальными результатами не проводилось. Процесс № 1 был также включен в разработанные позже кинетические модели лазеров на смесях He-Xe [135,136], причем предполагалось, что на верхние лазерные уровни попадает до 60 %
147
полного потока реакции. Как известно, этот процесс не является селективным, поэтому в результате возможно появление атомов в различных возбужденных состояниях. В связи с этим предположение о существенном вкладе процесса № 1 в заселение nd-уровней атомов Xe и Ar, выдвинутое в работах [128,135,136], вызывает сомнение. Следует также отметить, что константа скорости kcr этого процесса сильно зависит от температуры электронов (kcr ~ Te-4,5), поэтому лазеры на смесях He-Xe(Ar) вряд ли могли бы работать в широком диапазоне экспериментальных условий в случае заселения nd-уровней за счет этого процесса.
В работе [130] для ЛЯН на смеси Ar-Xe предложены другие механизмы заселения верхних лазерных уровней: процесс № 5 передачи энергии в неупругих соударениях Ar* + Xe → Xe*(5d) + Ar и процесс № 6 заселения 5d-уровней атома Хе электронным ударом из состояний 6s. Процесс № 5 был также включен в кинетические модели [132,134-136], а № 6 – в модели [135,136]. Следует отме-
тить, что процесс № 5 не может обеспечить эффективную накачку 5d-уровней, так как в результате этого процесса первоначально образуются высоковозбужденные атомы Хе (состояния 7d, 8d и др.), а заселение 5d-уровней возможно лишь в результате последующих радиационно-столкновительных процессов с вероятностью всего несколько процентов [138]. В связи с этим предположение [135,136] о заселении 5d-уровней атома Хе за счет процесса № 5 с вероятностью 20-30 % является слишком оптимистичным. Что же касается процесса № 6, то в работах [139] на основании результатов экспериментов делается вывод об отсутствии заметного вклада этого процесса в заселение nd-уровней.
Наиболее распространенной является гипотеза о заселении nd-уровней атомов Xe, Kr, Ar за счет диссоциативной рекомбинации гетероядерных молекулярных ионов ArXe+ или HeB+ (В = Xe, Kr, Ar) с электронами, причем в ряде моделей (см., например, [129,131]) этот процесс рассматривается как единственный, в других [134-136] – как один из основных с вероятностью заселения до 40 %. В большинстве работ [131,134-136] предполагалось, что заселение nd-уровней происходит непосредственно в результате процесса № 3 (см. табл.5.3). В работе [129] для смеси Ar-Xe предложен более сложный двухступенчатый механизм заселения 5d-уровней атома Хе – образование в процессе рекомбинации ArXe+ + е высо-
148
корасположенных состояний 7p,7s атома Xe с последующими столкновительными переходами Xe*(7p,7s) + Ar(Хе) → Xe*(5d) + + Ar.
В смеси A-B гетероядерные молекулярные ионы AB+ образуются в тройных соударениях:
B+ + B + A → B+ + A |
(5.3.1) |
2 |
|
B+ + B + A → AB+ + B; |
(5.3.2) |
B+ + A + A → AB+ + A, |
(5.4) |
а разрушаются в результате процессов: |
|
AB+ + A → B+ + 2A |
(5.5) |
AB+ + B → B+ + A |
(5.6) |
2 |
|
AB+ + е → B+ +A + е. |
(5.7) |
Информация о константах скоростей процессов (5.3)-(5.7) крайне ограничена. Используемые в различных моделях константы скоростей для этих ионов (см., например, приведенные в табл. 2.11 данные для ионов ArXe+) представляют собой оценки, иногда достаточно грубые. Поэтому заранее определить вклад диссоциативной рекомбинации ионов AB+ в заселение nd-уровней практически невозможно. Неизвестные константы чаще всего оценивались в процессе подгонки результатов расчета характеристик ЛЯН к экспериментальным данным.
Разрушение гетероядерных ионов в большой степени зависит от их энергии связи, которая уменьшается с увеличением разницы в массах входящих в состав иона атомов и составляет для ArXe+, HeXe+, HeKr+, HeAr+, соответственно, 0,14; 0,050; 0,030 и 0,027 эВ
[140]. Оценки, приведенные в работе [61], дают для констант ско-
ростей процесса (5.5) следующие значения: для ионов ArXe+ – k5.5 ≈
5·10-11 см3/с, а для ионов HeВ+ (В = Xe, Kr, Ar) – k5.5 ≥ 10-10 см3/с.
Гетероядерные ионы разрушаются также плазменными электронами в результате процесса (5.7), причем константы скоростей таких процессов могут достигать 10-7-10-6 см3/с [61].
Таким образом, характерное время процесса (5.5), например для ионов HeXe+ при атмосферном давлении смеси He-Xe равняется ~ 3·10-10 с, а характерное время процесса диссоциативной рекомбинации этого иона при самых благоприятных условиях (Te = 300 K, ne ≤ 1015 см-3) будет составлять ≥ 10-7 с. Поэтому гетероядерные
149
ионы HeВ+ эффективно разрушаются в результате столкновительных процессов и, следовательно, их рекомбинация не может давать заметного вклада в образование возбужденных атомов. Последнее обстоятельство подтверждается результатами спектроскопических исследований диссоциативной рекомбинации гетероядерных ионов в послесвечении газоразрядной плазмы, в которых «несмотря на большое количество работ по исследованию этих частиц, пока не удалось обнаружить связанного с их рекомбинацией образования возбужденных атомов» [61]. Таким образом, построение моделей типа [131] на основе реакции диссоциативной рекомбинации ионов HeВ+ с электронами или включение ее в модели [135,136], где вклад этой реакции в заселение nd-уровней оценивается в 15-25 %, представляется необоснованным.
В большинстве кинетических моделей процесс диссоциативной рекомбинации молекулярных ионов B2+ с электронами
(процесс № 2 в табл.5.3) рассматривался как канал потерь, заселяющий нижние лазерные (n+1)p-уровни. Это предположение первоначально было основано на результатах спектроскопических исследований (см., обзор [61] и цитируемую там литературу), в которых было зарегистрировано интенсивное излучение с уровней (n+1)p. Однако следует отметить, что спектроскопические исследования проводились в области спектра λ ≤ 1000 нм с использованием для регистрации фотоэлектронных умножителей, поэтому ИК-переходы nd-(n+1)p не могли наблюдаться. Следовательно, можно предположить, что зарегистрированное в этих работах излучение с (n+1)p-уровней является следствием предварительных переходов nd-(n+1)p.
В одной из работ [141] на основании измеренных интенсивностей спектральных линий сделан вывод о преимущественном
заселении в результате процесса Xe+2 + e уровня 6p[5/2]2 по сравнению с уровнем 5d[3/ 2]10 , которые являются, соответственно,
нижним и верхним уровнями лазерного перехода с λ = 1,73 мкм (см. рис.4.1). Такой вывод авторы [141] сделали из вычисления отношения рекомбинационных потоков Γ, заселяющих эти уровни:
150