ЛЕКЦИЯ13

С начала 50-х гг. прошлого столетия началось быстрое развитие жидкостно-сцинтилляционного (ЖС) метода измерения радиоактивности, основанного на определении числа и яркости вспышек, возбужденных ионизирующим излучением в жидком сцинтилляторе ЖС смеси.

При использовании этого метода появляется возможность вводить измеряемое вещество непосредственно в ЖС смесь путем растворения, эмульгирования или просто погружением фильтров

отрезков хроматограмм и т.п. в жидкость. При этом измеряемое вещество находиться в рабочем объеме детектора, значение коэффициентов ослабления, самоослабления и обратного рассеяния β-излучения в ЖС системах практически равны единице, геометрический коэффициент в гомогенных системах также равен единице, а при измерение осадков на фильтрах, отрезков хроматограмм и т.п. он равен 0,5.

ЖС детекторы обладают высокой эффективностью к корпускулярному излучению: даже для такого низкоэнергетического β-излучателя, как тритий (E_βmax = 18,6 кэВ), эффективность регистрации достигает 60 %, для более высокоэнергетических β- и α-излучателей она приближается к 100%. Сравнительно невысока их эффективность к γ-излучению высоких и средних энергий, однако с уменьшением энергии γ-квантов эффективность их регистрации существенно возрастает.

Для повышения эффективности регистрации γ -квантов средних и высоких энергий в ЖС смеси состоящие в основном из органических веществ, т.е. соединений легких элементов (С,N,O,N), вводят добавки- соединения элементов с высокими значениями атомных номеров.

Пропорциональность яркости отдельных сцинтилляций энергетическим потерям частиц или квантов в объеме ЖС смеси позволяет выполнять спектрометрические измерения, т.е. определять энергии частиц или квантов и идентифицировать радионуклиды по энергиям излучения. Особенно заметны преимущества ЖС метода при измерениях β-излучателей с низкими значениями максимальной энергии (таких как тритий и ¹⁴С) или радионуклидов, превращение которых происходит путем К-захвата с последующим испусканием квантов рентгеновского излучения (например, ⁵⁵Fe). Разработаны автоматические ЖС-спектрометры, позволяющие измерять β и α-радиоактивность в больших сериях препаратов (300 и более) практически без участия экспериментатора.

Задачу определения абсолютной активностей по результатам ЖС измерений осложняет необходимость учета гашения, т.е. снижения ярости и числа сцинтилляций под действием тех или иных примесей в ЖС смеси. Однако в современных приборах определение параметров гашения выполняется в основном также автоматически .

Оказалось возможным использовать серийную ЖС аппаратуру для регистрации черенковского излучения, возбуждаемого в прозрачных средах β-частицами высоких энергий. ЖС метод практически вытеснил гейгеровские и пропорциональные счетчики из практики измерения низкоэнергетических β-излучателей.

Процесс регистрации излучения. Передача энергии в жс системах

Основным по объему компонентом жидких сцинтитлляторов является растворитель, в нем растворена небольшая в процентом отношении добавка органического вещества, молекулы которого содержат ароматические и гетероциклические кольца, например

2,5-дифинил-оксазол (РРО). В качестве растворителей в большинстве ЖС «коктейлей» используются органические вещества, в молекулах которых имеются делокализованные π -электроны: бензол, толуол, изомеры ксилола, 1,2,4-триметилбензол и другие алкилбензолы.

Физические процессы, позволяющие регистрировать излучение, происходят в сцинтилляторе только под действием заряженных частиц. В случае γ -излучения таковыми являются электроны, возникающие в результате фотоэффекта, комптоновского рассеяния и образования электрон-позитронных пар. Энергия заряженных частиц тратится на возбуждение и ионизацию молекул толуола. Около 90% возбужденных молекул толуола получаются в результате переходов δ-электронов в возбужденные δ-состояния, которые теряют энергию возбуждения путем безызлучательных переходов. Остальные 10% возбужденных молекул возникают в результате переходов

π-электронов в возбужденные π- состояния. При переходе возбужденных π-состояний в основное испускаются кванты света в видимой или ближней ультрафиолетовой области спектра, происходит флуоресценция (люминесценция) толуола под воздействием ионизирующего излучения.

Отношение числа испущенных квантов света к числу возбужденных молекул называется квантовым выходом флуоресценции. Квантовый выход толуола равен 0.1.

Для повышения квантового выхода флуоресценции к толуолу добавляется сцинтиллятор (РРО) 2,5-дифинилоксазол.

Нижний уровень возбуждения π-состояний молекул сцинтиллятора по энергии должен быть ниже уровня возбуждения молекул растворителя. Если в процессе тепловой миграции возбужденная молекула толуола оказывается в достаточной близости от молекулы сцинтиллятора, происходит процесс переноса энергии от молекулы толуола к молекуле сцинтиллятора. Возбужденные π-состояния молекул активатора тратят всю энергию возбуждения на испускание

квантов света (максимум спектра флуоресценции РРО — 375 нм).

С ростом концентрации сцинтиллятора квантовый выход флуоресценции сначала растет, а затем падает, из-за увеличения вероятности повторного поглощения излучения . При оптимальной концентрации сцинтиллятора квантовый выход становится близким единице. Таким образом, конечной стадией ЖС процесса является идущая с высоким квантовым выходом и длящаяся 10^-8 - 10^-9 с флуоресценция молекул сцинтиллятора. Она регистрируется ФЭУ ЖС установок. Схема регистрации сцинтилляций, возникающих под действием ионизирующего излучения, представлена на рис.

Химическое Оптическое

гашение гашение

Важным преимуществом ЖС измерений является простота приготовления препаратов. Для измерения радиоактивности органических веществ, растворимых в толуоле, наибольшее

распространение получил 0.4% раствор РРО в толуоле. Основное требование, предъявляемое к сцинтилляторам, является высокая

химическая устойчивость, малое время жизни возбужденных состояний, высокий квантовый выход флуоресценции.

ЖС методом можно регистрировать и α-излучение. Доля энергии,

затрачиваемая α-частицами на возбуждение молекул ЖС смеси, примерно на порядок ниже, чем в случаем β-частиц. Поэтому в приборах настроенных на регистрацию β-излучения, α-частицы с энергиями 5-6 кэВ попадают в область амплитудных распределений импульсов, соответствующих в- частицам с энергией 500-600 кэВ.

Так как α-частицы обладают дискретным спектром, их линии сравнительно легко обнаруживаются на фоне непрерывных распределений от β-излучателей.

Преимуществом ЖС метода определения α-излучателей является практически 100% эффективность их регистрации (даже при значительном гашении, когда соответствующий максимум смещается в низкоэнергетическую область) и низкий фон в измеряемой области спектра. Примеры некоторых ЖС спектров приведены на рис.

T ransformed Spectral Index of the External Standart (tSIE) - преоб разованный спектральный индекс внешнего стандарта

( фирма Packard предложила в качестве ПГ).