ПРАКТИКУМ радиология
.pdf1) 137Cs и 90Sr имеют близкие периоды полураспада и относятся к долгоживущим радионуклидам;
2) 137Cs является источником β- и γ-излучений, а 90Sr – источником только β-излучения; это означает, что 137Cs может быть источником как внешнего, так и внутреннего облучения, а 90Sr – в основном источником внутреннего облучения;
3)при распаде 137Cs образуется одна β-частица, а при распаде 90Sr и его дочернего радионуклида 90Y – две, причем максимальные энергии этих частиц больше (0,55 и 2,28 МэВ, соответственно), чем при распаде 137Cs (0,51 и 1,18 МэВ); это одна из причин (не главная), которая делает 90Sr более опасным радионуклидом при внутреннем облучении;
4)по химическим свойствам оба радионуклида относятся к металлам – аналогам биофильных элементов: 137Cs является аналогом калия, 90Sr – кальция; по этой причине оба радионуклида активно вовлекаются в биологический круговорот, поступая по пищевым цепочкам в растения, организм животных и человека;
5)в организме человека и животных, радиоактивный стронций (как аналог кальция) накапливается в основном в костных тканях, откуда очень медленно выводится (эффективный период полувыведения радионуклида из организма, Тэфф составляет ≈ 5-8 лет) и отрицательно влияет на кроветворную функцию костного мозга; цезий накапливается в основном в мы-
шечных тканях и сравнительно быстро выводится из организма (Тэфф ≈ 5070 суток); это главная причина, по которой 90Sr более опасен при внутреннем облучении;
6)в почвах (особенно тяжелого механического состава) радионуклиды довольно прочно закрепляются в верхнем 0-5 см слое; однако 137Cs, для
которого характерна необменная фиксация внутри кристаллической решетки глинистых минералов почвы, менее доступен для растений, чем 90Sr, находящийся в почвах в основном в обменном состоянии;
7)90Sr в наибольших количествах поступает в продукты питания, от-
личающиеся высоким содержанием кальция, например, в молочные продукты, составляющие основу детского питания; 137Cs накапливается в тех
продуктах, для которых характерно повышенное содержание калия. Такие неодинаковые свойства 137Cs и 90Sr определяют их разную ра-
диотоксичность и становятся причиной разного нормирования содержания этих радионуклидов в почвах, кормах, продуктах питания и организме человека.
62
9.2. Нормативы, регламентирующие содержание радионуклидов в почвах, продуктах питания и кормах
В настоящее время в России основным документом, регламентирующим содержание 90Sr и 137Cs в продуктах питания и сырье для их производства, являются «Санитарные правила и нормы СанПиН 2.3.2.1078-01», принятые в 2001 году (см. Приложения, табл. 12). Ранее (до 2008 года) для четырех областей РФ, в которых уровни загрязнения почв 137Cs достигают 5 Ки/км2 и выше (Брянская, Тульская, Калужская, Орловская) допускалось использование менее жестких нормативов другого документа – «Временных допустимых уровней (ВДУ-93) содержания радионуклидов в пищевых продуктах», датированного 1993 годом. (см. Приложения, табл. 13).
Содержание радионуклидов в кормах регламентируется «Допустимыми уровнями (ДУ) содержания радионуклидов в кормах (Ветеринарные правила и нормы ВП 13-5-13/06-01)», принятыми в 2001 году (см. Приложения, табл. 14).
Для почв в настоящее время отсутствуют официально утвержденные регламентирующие значения содержания 137Cs и 90Sr. Загрязненные территории дифференцируются согласно «Зональному делению земель по уровню загрязнения» (см. Приложения, табл. 15).
9.3. Радиохимический метод разделения изотопов и идентификация изотопного состава загрязнений
Существуют две основные группы методов идентификации радионуклидного состава радиоактивного загрязнения: физические и радиохимиче-
ские.
Физические методы идентификации основаны на различиях физических свойств отдельных радионуклидов: разных периодах полураспада, видах, энергии и проникающей способности излучений и т.д. Наибольшее распространение в настоящее время получил спектрометрический метод идентификации радионуклидов, который будет рассматриваться в следующей лабораторной работе № 10.
Радиохимические методы идентификации основаны на использовании различных препаративных химических методов разделения радионуклидов. В задачу радиохимического анализа входит химическое разделение, концентрирование и выделение из смеси отдельных радионуклидов в радиохимически чистом виде. Активность выделенных радионуклидов определяют с помощью радиометрических методов.
63
Для разделения и концентрирования радионуклидов могут использоваться самые разнообразные методы препаративной химии: экстракция, осаждение и соосаждение, перегонка, сорбция, хроматография и т.д. Однако при использовании любого метода неизбежны некоторые потери радионуклидов. Они должны быть учтены в количественном анализе.
Искусственные радионуклиды содержатся в образцах в ультрамалых концентрациях (менее 10-5 г/кг). Поведение радионуклидов в таких количествах аномально (они не образуют осадки, легко адсорбируются и т.д.), что может приводить к их потерям.
Потери радионуклидов при их выделении также существенно зависят от концентрации тех химических элементов, изотопами которых они являются. Химические элементы в зависимости от их концентрации условно разделяются на макрокомпоненты (до n•10-2 %) и микрокомпоненты (10-2- 10-6 %). Многие радионуклиды-загрязнители не имеют в составе природных и сельскохозяйственных объектов стабильных изотопов тех же элементов в макроколичествах (содержание стабильного стронция в земной коре составляет 3,4•10-2 %, а стабильного цезия – 6,5•10-4 %) и находятся в составе химических элементов-микрокомпонентов. Для уменьшения потерь радионуклида и получения препарата данного элемента в виде осадка, удобного для радиометрических измерений, в состав анализируемой пробы добавляют макроколичества того химического элемента, к которому относится данный нуклид. Такой элемент называется изотопным носителем радиоактивного изотопа данного химического элемента: стабильный цезий
является изотопным носителем радиоактивного 137Cs, а стабильный строн-
ций – 90Sr.
Потери радионуклида в ходе анализа и его окончательный выход в препарат определяются по выходу химического элемента – изотопного носителя определяемого радионуклида.
Как уже отмечалось, для точной количественной оценки содержания радионуклида необходимо выделить его в радиохимически чистом виде, т.е. без примесей других радиоактивных элементов. Следовательно, важным этапом радиохимического анализа является определение радиохимической чистоты выделенного радионуклида. Для этого можно использовать целый ряд физических методов, например, метод получения и анализа кривых радиоактивного распада или метод получения кривых поглощения излучения.
Метод получения кривых распада заключается в том, что анализируемый препарат оставляют на некоторое время, в течение которого происходит распад радиоактивного изотопа. Периодически измеряют активность препарата и по данным измерений строят график зависимости логарифма
64
скорости счета (lnNпр) от времени (t). По графику определяют период полураспада данного изотопа (Т1/2). (Данная методика подробно описана в лабораторной работе № 3). Линейность графика, а также правильно рассчитанный период полураспада свидетельствуют о получении радиохимически чистого препарата. Если по экспериментальным точкам не удаётся построить прямую линию (получается только кривая линия), то это свидетельствует о наличии радиохимических загрязнений в составе препарата. В этом случае препараты готовят заново, устраняя все возможные причины загрязнения.
Метод получения кривых распада пригоден только для короткоживущих радионуклидов и не пригоден в случаях, когда период полураспада радиоизотопа очень велик (измеряется годами), либо очень мал (измеряется секундами).
Другой метод определения радиохимической чистоты – по анализу кривых поглощения излучения – называется также абсорбционным. Он заключается в том, что изучается характер ослабления излучения при прохождении через поглотители разной толщины (Данная методика по изучению ослабления β-излучения подробно описана в лабораторной работе № 7).
В качестве примера на рисунке 26 приведена схема радиохимического определения 90Sr и 137Cs в почве. Радионуклиды экстрагируются из почвы 6 Н соляной кислотой.
Отделение стронция от основной массы достигается путем осаждения стронция совместно с другими щелочноземельными элементами в виде оксалатов и последующих дополнительных очисток. Активность 90Sr определяется по активности дочернего продукта распада 90Y, который выделяется из раствора в виде гидроокиси.
137Cs по сравнению со 90Sr значительно труднее экстрагируется из почвы с помощью кислот, поэтому часто ограничиваются определением не общего, а лишь экстрагируемого 137Cs. Но это оправдано, т.к. именно экстрагируемые формы 137Cs являются основным источником поступления этого радионуклида в растения и загрязнения сельскохозяйственной продукции. 137Cs количественно извлекается из солянокислой вытяжки с помощью специфического сорбента – ферроцианида калия и никеля К2NiFe(CN)6 и затем осаждается в виде сурьмяно-иодида 137Cs.
Для определения активности полученных препаратов параллельно готовят эталонные препараты с точно известной активностью.
Радиохимический анализ – длительная и достаточно трудоемкая процедура (в отличие от спектрометрического метода), он может продолжаться в течение нескольких недель. Однако он позволяет проводить определе-
65
ние в образце и 90Sr, и 137Cs. И если 137Cs может быть легко идентифицирован методом γ-спектрометрии, то для 90Sr радиохимический анализ является в настоящее время основным методом идентификации и определения активности.
ПРАКТИЧЕСКАЯ ЧАСТЬ
Цель работы – провести радиохимическое выделение препаратов 137Cs и 90Sr из загрязненных образцов почв и растений под наблюдением преподавателя или получить готовые препараты с указанием объектов и условий выделения; в препаратах 137Cs и 90Sr, выделенных из загрязненных образцов, определить активности каждого радионуклида, и сопоставить полученные результаты с действующими нормативами.
Порядок выполнения работы
(вариант радиометрического анализа выделенных препаратов)
1.Объекты и условия получения препаратов. Из образцов почвы и расте-
ний отбираются пробы массой по 100 г, и из них с помощью радиохимического анализа получают препараты, содержащие 137Cs и 90Sr: 137Cs – в
виде сурьмяно-йодистого цезия – комплексного соединения оранжевого цвета; 90Sr – в виде нитрата стронция – соли белого цвета.
2.Включите радиометр «Эксперт-М», установите время измерения –
100 с.
3.Измерьте скорость счёта фона (Nф, имп/с) при пустом свинцовом домике.
4.Измерьте скорости счёта 137Cs и 90Sr образцов, полученных из почв и растений и эталонов, изготовленных при радиохимическом анализе (N,
имп/с) и вычислите скорости счёта препаратов (Nпр = N – Nф, имп/с), и эталонных препаратов этих изотопов (Nэт, имп/с).
5.Используя метод определения абсолютной активности сравнением с эталоном (см. лаб. раб. № 5), рассчитайте активность каждого препарата (Апр, Бк). Активности эталонов (Аэт) записаны ниже в таблице.
66
Рис. 26. Схема радиохимического разделения 90Sr и 137Cs в почве
67
6.Рассчитайте удельную активность препаратов (апр, Бк/кг), учитывая, что для их приготовления брали по 100 г каждого образца, т.е. Апр соответствует активности 100 г образца, а требуется рассчитать активность, которую имеет 1 кг образца: апр, Бк/кг.
7.Рассчитайте плотность поверхностного загрязнения почвы (as) для обоих радионуклидов в Ки/км2. Для этого значения активности почвы в Бк необходимо перевести в Ки (1 Ки = 3,7• 1010 Бк), и учесть массу почвы на площади 1 км2. Для оценки загрязнения пахотных почв используйте слой 0-20 см, масса которого составляет 3 • 108 кг/км2. Таким образом, для расчетов получают формулу:
|
|
|
|
а |
п |
(Бк/ кг) 3 108 (кг/ км2 ) |
|
||||
|
as (Ки/км2)= |
|
|
|
|
= ап(Бк/ кг) |
|||||
|
|
|
|
10 |
|
||||||
|
|
|
|
|
|
3,7 10 (Бк/ Ки) |
123 |
|
|||
8. Все результаты расчетов и измерений запишите в таблицу. |
|||||||||||
|
Nф = |
имп/с |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||
|
|
Скорость |
Скорость |
Абсолютная |
Удельная |
Плотность |
|||||
Радионуклид, |
счета |
|
счета |
активность |
активность |
поверхностно- |
|||||
препарата |
препарата |
препарата |
го загрязнения |
||||||||
препарат |
N, |
||||||||||
|
|
имп/с |
Nпр= N-Nф, |
Апр, |
|
апр, |
аs, |
||||
|
|
|
|
имп/с |
Бк |
|
Бк/кг |
Ки/км2 |
|||
|
Эталон |
|
|
|
|
|
150 |
|
– |
– |
|
137Cs |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Почва |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||
|
Растение |
|
|
|
|
|
|
|
|
– |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Эталон |
|
|
|
|
|
50 |
|
– |
– |
|
90Sr |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Почва |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||
|
Растение |
|
|
|
|
|
|
|
|
– |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
9.По результатам расчетов сделайте вывод, в котором сравните полученные значения плотности поверхностного загрязнения почвы с данными таблицы зонального деления земель по уровню загрязнения радионуклидами, а величины удельной активности образцов растений – с нормами СанПиН-01 (см. Приложения, табл. 12, 15).
68
КОНТРОЛЬНЫЕ ВОПРОСЫ И ЗАДАНИЯ
1.Какова связь физических и биологических свойств 137Cs и 90Sr с создаваемой ими радиологической опасностью.
2.Какие существуют методы идентификации радионуклидного состава радиоактивного загрязнения? Что лежит в основе этих методов?
3.В чем состоят особенности радиохимического анализа природных объектов?
4.Какие в настоящее время в России существуют документы, регламентирующие содержание 90Sr и 137Cs в продуктах питания?
5.Почему в одном и том же продукте питания допустимые уровни содержания 90Sr и 137Cs различны?
6.При каких уровнях загрязнения земель 90Sr и 137Cs допускается ведение сельскохозяйственного производства без каких-либо ограничений?
7.Назовите, какие регионы России наиболее загрязнены радионуклидами?
8.Что такое изотопный носитель?
9.Для чего изотопный носитель используется в радиохимическом анализе?
10.Какие методы используются для определения радиохимической чистоты выделенного радионуклида?
69
Лабораторная работа № 10
Спектрометрический метод идентификации изотопного состава радионуклидных загрязнений
ТЕОРЕТИЧЕСКАЯ ЧАСТЬ
10.1. Энергетические спектры излучения
Спектрометрический метод идентификации радионуклидов основан на анализе энергетических спектров излучения радионуклидов, содержащихся в изучаемом образце.
Энергетический спектр излучения – это распределение частиц и фотонов излучения по энергиям, представленное в графическом виде.
Энергетические спектры бывают дискретными и сплошными. Дискретный (или линейчатый) спектр образуется в случаях, когда все частицы или фотоны характеризуются набором строго определенных значений энергий; сплошной спектр – распределением частиц, энергия которых принимает значения от нуля до максимальной энергии, характерной для каждого радионуклида. Бета-излучение имеет сплошной спектр; это обусловлено тем, что при β-распаде выделяются две частицы (электрон и антинейтрино или позитрон и нейтрино), энергия между которыми распределяется случайным образом. Спектры α- и γ-излучений являются дискретными (рис. 27):
количествочастиц |
а) |
б) |
Еγ = 0,66 МэВ |
|
|||
|
Еmax= 0,156 МэВ |
|
|
|
|
|
энергия, МэВ |
Рис.27. Энергетический спектр а) β-излучения 14С; б) γ-излучения |
|||
137Cs
70
Если в изучаемом образце присутствует только один радионуклид, то его легко идентифицировать по анализу спектра излучения.
Вслучае радиоактивного загрязнения, когда в образце находится несколько радионуклидов, возможности идентификации их по анализу спектра усложняются. Этот метод становится более сложно выполнимым для β-излучающих радионуклидов, т.к. при наложении нескольких сплошных спектров их практически невозможно анализировать. Однако для γ- излучающих радионуклидов спектрометрический анализ – удобный, быстрый и наиболее эффективный метод идентификации радионуклидного состава. Если энергии излучения радионуклидов различаются, то таким методом современная аппаратура позволяет обнаружить одновременно несколько элементов, находящихся в одном образце.
Внастоящее время в природных образцах, имеющих радиоактивное загрязнение, основными γ-излучающими радионуклидами являются 137Cs и 40К с энергиями γ-излучения, равными 0,66 и 1,46 МэВ, соответственно.
Пример энергетического спектра смеси этих радионуклидов представлен на рисунке 28. Анализ спектра позволяет по месту расположения пика на энергетической шкале идентифицировать изотоп (используя спектры эталонных источников излучения), а по высоте пика – определить его актив-
ность. Таким образом, спектрометрический метод очень удобен для идентификации 137Cs, однако он не приемлем для 90Sr.
N, имп/с |
1 |
2
0 |
40 |
80 |
120 |
160 |
200 |
240 |
номер канала
Рис. 28. Энергетический спектр γ-излучения смеси 137Сs (1) и 40К (2).
71