Kinetika_yadernykh_prevrascheny
.pdfказано, что при переходе от металлического Ве к BeF2 величина / умень-
шилась на 0,08% [1].
Японские исследователи выполнили обратный эксперимент – определили период полураспада ядер 7Ве, имплантированных в полости фуллеренов С60 с помощью реакции 7Li(p,n)7Be . Электронная плотность в области таких ядер увеличилась. Следовательно, период полураспада для процесса К-захвата должен уменьшиться, по сравнению с ядрами металлического бериллия. Действительно, период полураспада имплантированных ядер оказался равным 52,68 + 0,05 суток. Относительное изменение периода полураспада составило 0,83% [2]. Следует отметить, что полученный эффект оказался на порядок выше, чем в опытах Э. Сегре.
1.1.7. Среднее время жизни ядра
При обсуждении радиоактивного распада может возникнуть вопрос о том, возможно ли указать точный момент распада конкретного ядра. Корректный ответ можно получить лишь при условии, что речь идет не об отдельных ядрах, а о совокупности большого числа ядер.
Имеется специальный статистический показатель, называемый средней продолжительностью жизни или средним временем жизни, который позволяет предсказать, сколько времени в среднем существуют ядра данного нуклида. Однако, невозможно точно указать, какие именно ядра доживут до среднего возраста.
Среднее время жизни ядер ( ) определяется как отношение суммы времен существования всех ядер, имеющихся в системе, к исходному числу ядер.
Выведем аналитическое выражение для вычисления . Пусть исходное число ядер равно N0. Выберем любой бесконечно малый промежуток времени от t до t+dt и обозначим число ядер, распавшихся в течение этого промежутка, dN. Вычислим суммарное время жизни распавшихся ядер. Параметр dN можно трактовать как число ядер, доживших до момента времени t, считая от начала отсчета, и распавшихся в течение промежутка времени dt. Следовательно, суммарная продолжительность жизни рассматриваемых ядер равна произведению
dN t .
11
Суммарную продолжительность жизни всех ядер, имеющихся в системе,
|
|
|
|
dN t |
|
можно описать интегралом |
. |
|
|
|
|
Среднее время жизни, согласно определению, равно:
|
dN t |
|
|
|
. |
(18) |
|
|
|||
|
N0 |
|
Заменим в выражении (18) параметр (– dN) произведением N(t)dt , согласно уравнению (5):
t N (t)dt
|
|
|
. |
(19) |
|
N0 |
|
||||
|
|
|
|
|
|
Отношение |
N (t) |
заменим на е t , в соответствии с (11). |
|
||
|
|
||||
|
|
N0 |
|
Подставив соответствующие пределы интегрирования, приходим к выражению:
|
t |
|
t |
|
|
|
t e t dt t e t dt . |
(20) |
|||
|
t 0 |
|
t 0 |
|
|
|
t |
|
|
|
|
Интеграл t e t dt |
эквивалентен табличному интегралу вида: |
|
|||
|
t 0 |
|
|
|
|
x eaxdx |
eax |
ax 1 . |
(21) |
||
a 2 |
Интегрирование уравнения (20) с учетом (21) приводит к следующему результату:
|
|
e t |
|
|
|
|
|
|
|
t |
|
e t |
|
||
|
|
|
|
( t 1) |
|
|
|
|
|
|
|
|
|||
|
|
|
|
|
t e |
|
|
|
|
|
|||||
2 |
|
|
|||||||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
e t ( t 1) |
|
t 1 |
|
|
|
|
|
||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
t |
. |
|
|
|
|
(22) |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||||
|
|
|
e |
|
|
|
|
|
|
|
|||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Прежде, чем подставлять пределы интегрирования, проанализируем полученное выражение. В числитель и знаменатель дроби входит t, поэтому при подстановке верхнего предела, равного бесконечности, дробь, на первый
12
взгляд, обращается в 1. Однако, в знаменателе дроби t входит в показатель экспоненты, которая стремится к бесконечности быстрее, чем линейная функция в
числителе дроби. Таким образом, при t = ∞ выражение |
t 1 |
обращается в |
e t |
нуль.
Учитывая вышесказанное, подставим в выражение (22) пределы интегрирования и получим конечный результат:
t 1
te 0
1 |
|
0 1 |
|
|
0 |
1 |
|
1 |
|
|
|||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||
e |
1 |
|
. |
(23) |
|||||||||
|
|
|
|
|
|
|
Таким образом, средняя продолжительность жизни ядра – это величина обратная постоянной скорости радиоактивного распада. Величина измеряется в единицах времени.
Найдем, во сколько раз изменяется число нераспавшихся ядер за время . Подставим в уравнение (11) t = :
N |
e |
e 1 |
1 |
|
|
e . |
(24) |
||
N0 |
Мы видим, что по истечении промежутка времени, равного средней продолжительности жизни ядра, исходное число ядер уменьшается в e раз.
Среднее время жизни ядра связано с периодом полураспада радионуклида выражением:
|
T1/ 2 |
|
Т1/ 2 |
|
1,44 T1/ 2 . |
(25) |
|
ln 2 |
0,693 |
||||||
|
|
|
|
Из выражения (25) следует, что среднее время жизни ядра всегда больше периода полураспада радионуклида примерно в 1,44 раза.
Пример 5. Средняя продолжительность жизни свободного нейтрона 18,5 минут. Определить его период полураспада.
Выразим из уравнения (25) Т1/2 и подставим данные:
T1/ 2 ln 2 18,5 0,693 12,8 минут .
13
1.1.8. Разветвленный распад
Некоторые радионуклиды распадаются двумя или даже тремя способами. Примерами являются 40К и 212Bi, схемы распада которых представлены на рис. 2 (а, б).
Bi
α6208 |
60.6min |
|
|
KeV; |
- |
2252 |
|
36% |
|
β |
|
|
KeV;64 |
||
|
|
%
l
Рис. 2. Схемы радиоактивного распада нуклидов: |
|
а) 40К |
б) 212Bi. |
Распад одного нуклида, осуществляемый несколькими способами (или, что то же самое, по нескольким каналам), называется разветвленным.
Схема разветвленного распада представлена в общем виде на рис. 3.
Рис. 3. Схема разветвленного распада радионуклида
Каждому способу распада соответствуют различные вероятности ( 1 и 2), измеряемые в % и называемые квантовыми выходами, и различные константы скорости радиоактивного распада по каждому из каналов: 1 и 2.
Обсудим особенности кинетики разветвленного радиоактивного распада. Скорость радиоактивного распада нуклида А можно описать двумя кинети-
ческими уравнениями:
14
|
dN А (t) |
N |
|
(t) |
|
А |
|||
|
dt |
1 |
(26) |
|
|
|
|
||
и |
|
|
|
|
dN А (t) |
2 |
N А (t) |
|
|
|
|
|
|
|
||||
dt |
|
|
|
|
|
|
(27) |
|||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||
Суммарному процессу соответствует уравнение: |
|
|
|
|||||||||||
|
dN А (t) |
|
N |
|
(t) N |
|
(t) N |
|
(t) ( ) N |
|
(t) |
|
||
|
|
|
|
|
|
|||||||||
|
|
dt |
1 |
|
А |
2 |
A |
|
A |
1 2 |
A |
, |
(28) |
где 1 и 2 - парциальные константы скорости радиоактивного распада,- суммарная величина.
Величины парциальных постоянных распада связаны с квантовыми выходами и вычисляются по формуле:
i |
|
|
|
|
|
|
|
|
i |
. |
(29) |
||
|
|
|
||||
|
|
100 |
|
Подобно парциальным постоянным скорости распада, можно ввести парци-
альные периоды полураспада.
Допустим, что радиоактивный распад осуществляется по i каналам. Период полураспада нуклида связан с и i следующим выражением:
Т1/ 2 = |
ln2 |
= |
ln2 |
|
|
|
( + +...+ ) |
. |
|||
|
|||||
|
|
1 2 |
i |
Чтобы получить парциальные периоды полураспада, преобразуем это вы-
ражение следующим образом: |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||||||||||||||||
1 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
( + + ... + ) |
|
|
|
|
|
|
|
|||||||||
|
|
|
|
= |
|
|
|
= |
|
1 |
2 |
|
|
i |
|
= |
|
|
|
|
|
|
||||||
|
T |
|
|
|
|
|
|
|
|
ln2 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||||||
|
|
|
|
|
|
|
ln2 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||||||
1/ 2 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||
= |
|
1 |
|
+ |
|
2 |
+ ... + |
i |
= |
|
1 |
|
+ |
1 |
|
+ ... + |
1 |
|
|
|||||||||
ln2 |
|
|
|
|
T |
|
|
T |
|
T |
|
|
||||||||||||||||
|
|
|
|
ln2 |
|
|
ln2 |
|
|
|
|
|
|
|
||||||||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
(1/ 2) |
|
|
(1/ 2) |
2 |
|
(1/ 2) |
i |
||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
1 |
|
|
|
|
||||
или |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
(30) |
|||||||
1 |
|
|
= ∑ 1 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
i |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
T1/ 2 |
1 |
|
T(1/ 2)i |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Парциальные периоды полураспада вычисляют, исходя из величин Т1/2 и i, полученных экспериментальным путем.
15
Пример 6. Радионуклид 64Cu испытывает ядерные превращения трех видов: электронный захват, испускание позитронов и испускание электронов. Чему равна вероятность позитронного распада 64Cu? Константы скорости превраще-
ний по каждому из каналов равны: |
|
0,009497час 1 , |
|
|
0,02129час 1 |
, |
|||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||
ЭЗ 0,02380час 1 . |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||
Преобразуем формулу (29) к виду: |
i |
i 100 |
и подставим соответствую- |
||||||||||||
|
|||||||||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
щие данные: |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||
|
100 |
|
|
0,9497 |
|
|
|
|
0,9497 |
17,4 %.. |
|
||||
( ЭЗ ) |
0,009497 0,02129 0,02380 |
0,05459 |
|
||||||||||||
|
|
|
|
|
Полученное значение согласуется с экспериментальными данными.
1.1.9. Активность
Термином «активность» принято называть величину радиоактивности препарата. Активность показывает число ядерных превращений, происходящих в радиоактивном препарате в единицу времени. Понятно, что активность равнозначна скорости радиоактивного распада и может быть записана следующим выражением:
A |
dN (t) |
N |
|
|
(31) |
||
|
dt |
. |
Как следует из уравнения (31), величина активности рассчитывается на основе дифференциальной формы закона радиоактивного распада. Поскольку активность пропорциональна количеству вещества, то выражение (31) можно переписать следующим образом:
A |
m |
N А |
|
ln 2 m N A |
|
|
|
M |
T1/ 2 M , |
(32) |
|||||
|
|
|
где m – масса радионуклида, М – молярная масса радионуклида, NA – число Авогадро.
Активность газообразных веществ пропорциональна их объему:
A |
V |
N A |
|
|
|
|
|
||
|
Vm |
, |
(33) |
|
|
|
|
где V – объем газообразного радионуклида, Vm – молярный объем. Различают абсолютную и относительную активности.
16
Абсолютная активность (Аабс.) показывает истинное число ядерных превращений, происходящих в образце в единицу времени:
A |
N превращений/ед. времени |
. |
(34) |
абс. |
|
|
Относительная активность (Аотн.) показывает число ядерных превращений, которое регистрируется счетной установкой:
A |
с N с А |
зарегистри рованных импульсов/ед. времени |
, |
(35) |
отн. |
абс. |
|
|
где с – коэффициент регистрации, показывающий долю частиц, регистрируемых данным детектором.
Поскольку с < 1, то относительная активность всегда меньше абсолютной в с раз.
Следует обратить внимание на различные размерности абсолютной и относительной активностей. Относительная активность всегда выражается числом откликов детектора за единицу времени. Например, имп/с, имп/мин и т.д. Абсолютная активность показывает полное число ядерных превращений за единицу времени и измеряется в единицах радиоактивности (см. п. 1.1.10.).
Абсолютная и относительная активности изменяются во времени по закону радиоактивного распада:
A(t) A e t |
(36) |
|
0 |
, |
|
где А(t) и А0 |
- активности образца в моменты времени t и 0, соответственно. |
1.1.10. Единицы радиоактивности
В системе СИ единицей радиоактивности является Беккерель (русское обозначение - Бк, международное - Bq). Данная единица названа в честь первооткрывателя явления радиоактивности Антуана Анри Беккереля2).
Беккерель имеет размерность обратной секунды: Бк = с-1.
1 Беккерель равен активности радионуклида в источнике, в котором за одну секунду происходит одно ядерное превращение.
Беккерель — очень маленькая единица измерения. Активности многих источников, используемых на практике, значительно превышают 1 Бк, поэтому часто используют кратные единицы:
2) Антуан Анри Беккерéль (15 декабря 1852 г. — 25 августа 1908 г.) — французский физик, первооткрыватель явления радиоактивности, лауреат Нобелевской премии по физике 1903 г. (совместно с Марией и Пьером Кюри).
17
килоБеккерель (кБк, kBq) = 1000 Бк, мегаБеккерель (МБк, MBq) = 1 млн. Бк, гигаБеккерель (ГБк, GBq) = 1 млрд. Бк и т.д.
В редких случаях используются дольные единицы (милли- и микроБеккере-
ли).
Наряду с системной единицей Бк, до сих пор используется внесистемная – Кюри (русское обозначение Kи, международное - Ci), названная в честь Марии Кюри3).
За единицу радиоактивности 1 Кюри принята абсолютная активность 1 г 226Ra (T1/2 = 1620 лет), которую можно вычислить с помощью формулы (32):
А226Ra |
ln 2 |
|
|
m |
N A |
ln 2 |
|
1 |
6,02 1023 3,7 1010 Бк , |
|
T |
|
M |
1620 365 24 60 60 |
226 |
||||||
|
|
|
|
|
||||||
|
1/ 2 226 |
Ra |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
где m – масса радия, М – молярная масса 226Ra, NA – число Авогадро. Таким образом, 1 Кюри = 3,7.1010 Бк. (37)
Прочесть это равенство следует так: одно кюри равно 3,7.1010 беккерелей. Кюри, в отличие от Бк, очень большая единица измерения, поэтому на
практике часто пользуются дольными единицами: микроКюри (мкКи) = 1.10-6 Kи = 3,7.104 Бк, миллиКюри (мКи) = 1.10-3 Kи = 3,7.107 Бк и т.д.
Кратные единицы применяются лишь при оценке крупных техногенных катастроф. Например, при аварии на Чернобыльской АЭС суммарная активность веществ, выброшенных в окружающую среду, составила, по различным оценкам, примерно 380 МКи или 1,4 · 1019 Бк.
Пример 7. Найти массу, соответствующую активности 1 Кюри для 60Со
(Т1/2 = 5,27 лет).
Преобразуем формулу (32) к виду:
3) Мария Склодо́вская-Кюри́(7 ноября 1867 г. — 4 июля 1934 г.) — польско-французский учёный – экспериментатор в области физики и химии. Дважды лауреат Нобелевской премии: по физике 1903 г. (совместно с А. Беккерелем и П Кюри) и по химии 1911 г., первый дважды нобелевский лауреат в истории.
18
m |
A M T1/ |
2 |
. |
(38) |
|
ln 2 N A |
|
||
|
|
|
|
Выразим активность радионуклида в Бк, в соответствии с соотношением (37), а период полураспада – в секундах и подставим соответствующие значения в формулу (38):
m 3,7 1010 60 5,27 365 24 60 60 8,84 10 4 г. 0,693 6,02 1023
Пример 8. Активность изотопа 137Cs (Т1/2 = 30 лет) после выгрузки отработавшего ядерного топлива из реактора составляет 3,7.1016 Бк. Сколько времени надо хранить радиоактивные отходы, чтобы активность этого нуклида упала до величины 1 мКюри?
Для решения задачи воспользуемся уравнением (36). Преобразуем его и вы-
разим отношение |
|
|
t |
|
: |
|
|
|
|
|
|
|
|
||||||||
|
T1/ 2 |
|
|
|
|
|
|
|
|
||||||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||
|
A(t) |
|
1 |
t T1/ 2 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||||
|
|
|
, |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||
|
|
|
2 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||
|
A0 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||
|
|
|
A(t) |
|
|
|
t |
|
|
1 |
|
|
|
|
|
t |
|
|
|||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||||
|
|
|
|
|
|
|
ln 2 |
0,693T |
|
, |
|||||||||||
ln |
|
A |
T |
|
|||||||||||||||||
|
|
0 |
|
|
|
1/ 2 |
|
|
|
|
|
|
|
|
1/ 2 |
|
|
||||
|
|
|
|
|
|
|
A(t) |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||
|
t |
|
|
|
ln |
A0 |
|
|
|
|
|
|
|
A(t) |
|||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
1,44 |
|
|
|
|
|
|
|||||
|
|
|
0,693 |
|
|
|
|
|
|
||||||||||||
|
T |
|
|
|
ln |
|
A |
|
. |
||||||||||||
1/ 2 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
0 |
|
|
|
|
Выразим активность в Бк и подставим данные в полученное выражение: |
||||||||||||||||||||
|
t |
|
|
|
|
|
|
|
3,7 10 |
7 |
|
|
|
|
|
|
|
||||
|
|
|
1,44 |
ln |
|
|
29,8 |
. |
|
|
|||||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||||||||
|
T |
|
|
|
|
|
|
|
3,7 1016 |
|
|
|
|
|
|||||||
1/ 2 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Отсюда,
t 29,8 30 895 лет.
Ответ: отходы 137Cs следует хранить примерно 900 лет, чтобы их активность снизилась до заданного уровня.
19
1.1.11. Молярная, удельная, поверхностная и объемная активности
Молярная активность источника Аn – отношение активности А радио-
нуклида в источнике (образце) к числу молей n вещества (соединения), содержащего данный радионуклид:
An = |
A |
. |
(39) |
|
|||
|
n |
|
В системе СИ единицей молярной активности источника является 1 Беккерель на моль (Бк/моль). Кратные единицы: кБк/моль, МБк/моль, ГБк/моль, МБк/ммоль, ГБк/ммоль и т.д.
Удельная активность источника Ауд. – отношение активности А радио-
нуклида в источнике (образце) к массе m источника (образца) или к массе элемента, соединения:
Aуд. |
A |
|
|
|
m . |
(40) |
|||
|
||||
В системе СИ единицей измерения удельной активности является |
1 Бекке- |
|||
рель на килограмм (Бк/кг). Кратные единицы: кБк/кг, МБк/кг и т.д. |
|
Поверхностная активность источника АS – отношение активности А ради-
онуклида в источнике (образце), распределенной на поверхности источника, к
площади S этой поверхности: |
|
||
AS = |
A |
. |
(41) |
|
|||
|
S |
|
|
Единицей поверхностной |
активности источника в системе СИ является |
1 Беккерель на квадратный метр (Бк/м2).
Объемная активность источника Аоб. – это отношение активности А ради-
онуклида в источнике (образце) к его объему V:
Aоб. A
V . (42)
Единица объемной активности в системе СИ – 1 Беккерель на кубический метр (Бк/м3).
Единица Бк/м3 крайне неудобна для характеристики объемной активности радиоактивных жидкостей, применяемых в промышленности и для научных исследований. К примеру, объемная активность радиофармацевтических препара-
20