Kinetika_yadernykh_prevrascheny

тов находится в диапазоне 3,7.1012 – 3,7.1015 Бк/м3. Оперировать такими числовыми значениями объемной активности затруднительно. Кроме того, мерная посуда, выпускаемая промышленностью для измерения объемов радиоактивных жидкостей, калибрована не в кубических сантиметрах, а в литрах и миллилитрах. В связи с этим, в настоящее время в качестве единиц объемной активности радиоактивных жидкостей применяются следующие: Бк/мл, кБк/мл, МБк/мл, кБк/л, МБк/л [3].

Пример 9. Определить абсолютную удельную активность препарата, со-

держащего 10 г 239Pu (T1/2 = 2,4.104 лет).

Активность 10 г 239Pu вычисляем по формуле (32):

	0,693 10 6,02 1023		10
A		2,3	10	Бк
	2,4 104 365 24 60 60 239
				.

Соответственно, активность 1 кг 239Pu примерно равна: 2,3.1010 .100 = 2,3.1012 Бк.

Ответ: удельная активность препарата равна 2,3.1012 Бк/кг (или 62 Ки/кг).

1.2. Способы определения периодов полураспада

Диапазон значений периодов полураспада радионуклидов чрезвычайно широк: от миллиардов лет до малых долей секунды. Например, период полураспада 232Th равен 1,39.1010 лет, а 212Ро – 3.10-7 с.

Ниже будут рассмотрены методы определения периодов полураспада, которые наиболее часто используются в повседневной практике.

Следует отметить, что препараты, используемые для определения периодов полураспада, должны удовлетворять требованию радиохимической чистоты, т.е. содержать только один радионуклид. В отдельных случаях возможно определение периодов полураспада радионуклидов, находящихся в смеси. При этом смесь должна содержать не больше двух нуклидов, у которых периоды полураспада различаются как минимум в 2 раза.

Методы определения периодов полураспада условно можно разделить на 3 группы:

1)для долгоживущих радионуклидов;

2)для средне- и короткоживущих радионуклидов;

3)для ультракороткоживущих радионуклидов.

21

Кроме того, для α-излучателей, входящих в состав радиоактивных семейств, имеется особый метод, в основу которого положен закон Гейгера-Неттола.

1.2.1. Определение периодов полураспада долгоживущих радионуклидов

Активность радионуклидов с временем жизни 103 – 109 лет не изменяется за доступное исследователю время наблюдения, поэтому экспериментально получить кривую радиоактивного распада невозможно.

Периоды полураспада таких радионуклидов определяют косвенным образом, используя связь массы с абсолютной активностью нуклида или с количеством тепла, выделяемым при распаде.

Существуют следующие способы определения периодов полураспада таких ядер:

1)радиометрический;

2)калориметрический.

Радиометрический метод заключается в измерении абсолютной удельной активности нуклида. Для этого экспериментально определяют абсолютную активность образца известной массы. Образец может представлять собой простое вещество или соединение известного состава. В основе расчета величины T1/2 лежит дифференциальное уравнение закона радиоактивного распада:

Aабс.	dN (t)		N ,
	dt
откуда		Aабс.		.
			N

Период полураспада исследуемого нуклида, входящего в состав химического соединения, вычисляют по формуле:

	T1/ 2		ln 2 m элем. / вещество sизотоп/ смесь N A
			Aабс. M	,	(43)

где m – масса исследуемого вещества;

элем ./ в еществ о - массовая доля исследуемого радиоактивного элемента в веществе;

sизотоп / см есь - содержание исследуемого радиоактивного изотопа в естественной изотопной смеси,

22

М - молярная масса исследуемого изотопа, NA – число Авогадро.

	Если образец является простым моноизотопным веществом,			то
	элем ./ вещество sизотоп/ см есь 1 и формула (43) принимает вид:
	T1/ 2	ln 2 m NA
		Aабс. M .		(44)

Пример 10. Абсолютная активность 100 г KCl равна 1715 Бк. Содержание 40К в естественной изотопной смеси составляет 0,0119%. Определим период полураспада 40К.

Вычислим массовую долю калия в хлориде калия:

	K / KCl	mK		39	0,523
		mKCl		39 35,5
					.
	Подставим имеющиеся данные в формулу (43):

T		0,693 100 0,523 0,000119 6,02 1023	3,8	16	с 1,2	9
				10		10	лет
1/ 2		1715 40					.

Пример 11. При радиоактивном распаде изотопа 40К на долю β - - распада приходится 89% всех превращений, а на К-захват – 11%. На детекторе β - - излучения определили скорость счета 1 н. раствора соли калия объемом 200 мл. Измеренная величина составила 1,29.104 имп/мин (с учетом всех необходимых поправок). Определим период полураспада 40К, учитывая, что его доля в естественной смеси изотопов составляет 0,0119%.

Изотоп 40К испытывает разветвленный радиоактивный распад. Следовательно, активность раствора по каналу β - - излучения равна:

A			N	40K .

Парциальная постоянная распада β- связана с суммарной постоянной распада выражением (29):

						0,89	.

В свою очередь, связана с периодом полураспада нуклида:

23

ln 2 .

Т1/ 2

Таким образом,

A 0,89 N 40K ln 2 0,89 N 40K .

T1/ 2

Получим выражение, позволяющее определить число атомов 40К:

N 40K		m40K	N A		mK 40K / K	N A		n M K	40K / K	N A	,
		M 40K			M 40K				M 40K

где n – число моль-эквивалентов соли калия в образце. Запишем формулу для расчетов в окончательном виде:

T1/ 2 ln 2 0,89 n M К 40K / K N A .

A M 40K

Подставим в полученную формулу численные значения, учитывая, что, согласно условию задачи, 200 мл 1 н. раствора соли калия содержат 0,2 моль эквивалента калия:

T1/ 2 0,693 0,89 0,2 39 0,0119 6,02 1023 6,7 1014 минут (1,28.109 лет). 1,29 104 40 100

Полученное значение соответствует экспериментальным данным.

Калориметрический метод определения периода полураспада заключается в измерении теплоты, выделяемой при полном поглощении излучения веществом.

Количество теплоты (Q) связано со следующими параметрами:

Q A	t E	ln 2	m N A	t E
				,		(45)
абс.		T1/ 2	M

где t - время измерения, с; Е - средняя энергия, поглощаемая в калориметре в расчете на акт распада радионуклида, Дж.

Средняя поглощаемая энергия зависит как от схемы распада радионуклида, используемого в источнике, так и от конструктивных особенностей калориметра. Период полураспада при калориметрических измерениях вычисляют по формуле:

T		ln 2 m N A E t
1/ 2		Q M	.	(46)
				24

1.2.2.Определение периодов полураспада радионуклидов

винтервале от нескольких минут до нескольких месяцев

Периоды полураспада таких радионуклидов можно определять как радиометрическим, так и калориметрическим методами. В первом случае следят за снижением интенсивности ядерного излучения со временем, во втором случае – за уменьшением количества выделяемого тепла.

Радиометрический способ заключается в измерении относительной (или абсолютной) активности препарата через определенные интервалы времени. Для получения достоверных результатов при проведении измерений необходимо соблюдать постоянство телесного угла (т.е. одинаковую геометрию источник – детектор) и обеспечить стабильность работы измерительной аппаратуры.

Измерения проводят в течение промежутка времени, сопоставимого с ожидаемым периодом полураспада, т.е. до тех пор, пока начальная активность препарата не уменьшится вдвое.

Результаты измерений представляют в графическом виде. Обычно используют 2 вида координат:

1)линейные А(t) t или А(t)/A0 – t;

2)полулогарифмические ln A(t) – t или ln А(t)/A0 – t.

В линейных координатах получают экспоненциальную кривую, аналогичную представленной на рис. 1. В полулогарифмических координатах получают прямую, расположенную под углом к осям ординат. Угол наклона зависит от периода полураспада нуклида.

Рассмотрим способ определения периода полураспада радионуклида по экспоненциальной кривой. На рис. 4 представлена кривая распада произвольного нуклида в координатах А(t) t.

Для определения периода полураспада необходимо выполнить следующие графические построения:

1) из любой точки кривой (например, At 1 ) проводят перпендикуляр до пе-

ресечения с осью ординат (отрезок A1 At 1 );

2) отрезок OA1 , соединяющий точку пересечения с началом координат О, делят пополам (т. к. за один период полураспада нуклида его активность уменьшается в 2 раза);

25

3) из точки А2, являющейся серединой отрезка OA1 , проводят перпендику-

ляр до пересечения с кривой (отрезок A2 At 2 );

4) из точек At 1 и At 2 опускают перпендикуляры на ось х;

5) длина отрезка t1t2 соответствует периоду полураспада радионуклида, выраженному в единицах времени наблюдения.

Например, согласно рис. 4, период полураспада нуклида равен: t2 – t1 = 6 – 2 = 4 часа.

Рис. 4. Определение периода полураспада радионуклида по экспоненциальной кривой (описание рисунка приведено в тексте).

Для радиоактивного распада характерны флуктуации, которые сильно влияют на вид экспоненциальной кривой. В связи с этим, предпочтительно использовать полулогарифмические координаты и при построении прямой пользоваться методом наименьших квадратов. Это позволяет избежать ошибок, связанных с визуальным проведением прямой через экспериментальные точки.

Линейная зависимость позволяет графически определить два параметра: период полураспада и постоянную скорости распада. Последней величине (с отрицательным знаком) соответствует тангенс угла наклона прямой к оси абсцисс.

Это следует из результата дифференцирования уравнения ln A(t) t по t:

A0

26

	d ln(A(t) / A0 )	tg .	(47)
	dt

Положительному значению соответствует тангенс смежного угла β:

tg tg	.	(48)

Период полураспада можно определить непосредственно по графику. При этом следует иметь в виду, что уменьшению активности радионуклида вдвое при t = T1/2, в логарифмическом выражении соответствует уменьшение активности на величину ln2, т.к.:

	ln	A	ln	1	ln 2 0,693.
		A		2
		0

На рис. 5 представлен график ln A(t) как функции t для произвольного радионуклида. Чтобы определить период полураспада графическим способом, выполняют следующие геометрические построения:

1)из любой точки прямой (например, точки At 1 ) проводят перпендикуляр до пересечения с осью ординат (отрезок A1 At 1 );

2)от точки A1 откладывают вниз по оси y отрезок A1 A2 , длина которого

примерно равна 0,7; 3) из точки А2 проводят перпендикуляр до пересечения с прямой (отрезок

A2 At 2 );

4) из точек At 1 и At 2 опускают перпендикуляры на ось х, пересекающие ее

вточках t1 и t2, соответственно;

5)длина отрезка t1t2 равна периоду полураспада радионуклида, выраженному в единицах времени наблюдения.

Например, период полураспада нуклида, согласно рис. 5, равен:

t2 – t1 = 8 – 4 = 4 часа.

27

Рис. 5. Определение периода полураспада радионуклида по полулогарифмической зависимости (описание рисунка приведено в тексте).

Рассмотрим способ определения по тангенсу угла наклона графика. Построим произвольный прямоугольный треугольник, например А0А2Аt2. Найдем тангенс угла А0Аt2А2, равного углу :

	tg ln A0	- ln A2	.
	t2	0
	Поскольку разность ln A0 ln A2 эквивалентна отношению			ln	A0	, то преды-
					A
					2

дущее выражение можно переписать:

tg = ln A0 A2

t2 .

Числитель полученной дроби не имеет размерности, а знаменатель имеет размерность времени. Таким образом, тангенс угла имеет размерность обратного времени.

1.2.2.1. Определение периодов полураспада смеси двух радионуклидов

Графический метод может быть использован для определения периодов полураспада двух радионуклидов, при условии, что их периоды полураспада различаются не менее чем в 2 раза. Радионуклиды могут представлять механическую смесь или быть генетически связаны между собой. Термин генетическая

28

связь означает, что один из нуклидов (обычно его называют дочерним) образуется при распаде другого (материнского). При наличии генетической связи, период полураспада материнского нуклида должен быть меньше периода полураспада дочернего нуклида. Если данное условие не выполняется, то определить периоды полураспада нуклидов графическим методом невозможно, т.к. изменение активностей материнского и дочернего нуклидов в таких системах сильно отличается от рассматриваемого ниже. Поведение систем, образованных долгоживущим материнским и короткоживущим дочерним нуклидами, подробно рассмотрено в разделе 1.4.4.

На рис. 6 (кривая 3) представлен график, показывающий изменение во времени суммарной активности механической смеси долгоживущего и короткоживущего радионуклидов, обозначенных индексами 1 и 2, соответственно.

Рис. 6. Зависимость lnA∑(t)от t для смеси двух радионуклидов

с различными периодами полураспада.

1 – долгоживущий нуклид (T1/2 = 10 часов); 2 – короткоживущий нуклид (T1/2 = 2 часа); 3 – суммарная активность нуклидов.

Обратим внимание на искривление функции в полулогарифмических координатах. Это обусловлено тем, что измеряемая активность смеси радионуклидов является суммой экспонент:

29

A (t) A (t) A (t) A e 1				t A	e 2 t	(49)
	1	2	1,0	2,0	.

Для определения периода полураспада каждого нуклида принимают допущение о том, что по истечении длительного времени наблюдения вклад короткоживущего нуклида в суммарную величину A (t) становится незначительным. Таким образом, можно считать, что активность препарата при длительном наблюдении определяется в основном долгоживущим радионуклидом. Следовательно, при t уравнение (49) принимает вид:

A (t) A (t) A			e 1 t	(50)
	1	1,0	.

Линейному участку кривой, наблюдаемому при большом времени t, соот-

ветствует выражение, полученное при логарифмировании (50):
ln A (t ) ln A1(t) ln A1,0 1 t .	(51)

Чтобы получить зависимость ln A1(t) – t, линейный участок суммарной кривой экстраполируют к t = 0 (прямая 1 на рис. 6). Период полураспада долгоживущего нуклида обычно определяют по тангенсу угла наклона прямой 1 к оси абсцисс. Активность короткоживущей компоненты получают с помощью вычислений, выполняемых по следующему алгоритму:

1)для какого-либо момента времени t определяют по графику значения ln A (t) и ln A1(t) ;

2)выполняют потенцирование найденных чисел;

3)вычисляют активность короткоживущего нуклида при данном t по урав-

нению: A2(t) A (t) A1(t) ;

4) полученное значение A2 (t) логарифмируют и наносят на график. Вычисления проводят для нескольких моментов времени. В результате по-

лучают зависимость логарифма активности короткоживущего нуклида от времени. На рисунке 6 изменение активности короткоживущего нуклида показывает прямая 2. Период полураспада короткоживущего нуклида определяют способами, рассмотренными выше.

30