4

димости на электронные ловушки (эти электроны были переведены в результате нагрева в зону проводимости), т.е. n+A+ << (N -n)An

и n = n+; с учетом этих приближений
	A	s n2 exp(-ε/kT )
I(t) =	+		.	(13.32)
		N An

При линейном законе нагревания Т = T0 + βt зависимость интенсивности люминесценции от температуры соответствует соотношению:

		n2	s	é
				ê
	I (T ) =	0		exp(-ε / kT ) ê1+
		N β
				ê
				ê
				ë

n0 s òT exp(-ε / kT ¢)dT N β T0

ù-2

¢úú . (13.33)

ú

úû

Интенсивность в максимуме пика люминесценции при Тmax в данном приближении не пропорциональна числу n0 заполненных ловушек, как в случае кинетике первого порядка. Величина Тmax уменьшается с увеличением n0 , т.е. с увеличением дозы. Темпера-

турный сдвиг с увеличением значений дозы приближенно аппроксимируется соотношением:

T	-T	»T	T	k ln(g) ,	(13.34)
max1	max2	max1		max2 ε

где Tmax1 - температуры максимума кривой при некотором значении дозы излучения и Tmax 2 - соответствующая температура при

значении дозы в g раз большем. Площадь под кривой термолюминесценции пропорциональна начальной концентрации ловушек n0 .

1.5. Дозовая чувствительность термолюминесцентных дозиметров

Скорость изменения числа заполненных электронных ловушек dndt в облучаемом детекторе определяется уравнением (величина n определяет число заполненных ловушек):

421

dn		(13.35)
dt	=cD(N -n)-nP ,

где D – мощность дозы излучения и коэффициент с равен числу заполняемых ловушек при единичной величине дозы; N – полное

		ì	ε	ü
число ловушек в детекторе; функция	P = s exp	ï		ï	с одним
		îïí-		þïý
			kT

энергетическим уровнем ловушки ε определяет вероятность термического освобождения электрона. Решение дифференциального уравнения (13.35) с начальным условием n = 0 при t = 0 имеет следующий вид:

		cND	é	ù
	n(t)=		ê1	-exp(-(P +cD)t)ú	;	(13.36)
		(P +cD)
			ë	û

зависимость дозовой чувствительности nD(t) от времени облучения при постоянной мощности дозы D следующая:

	n(t)		=	cN	êé1-exp(-(P +cD)t)úù .		(13.37)
	D			(P + cD)t
					ë	û

В общем случае дозовая чувствительность убывает с ростом величины дозы (уменьшается число свободных электронных ловушек) (рис.13.8); при постоянном времени облучения чувствительность уменьшается с увеличением мощности дозы.

422

	1026
	1025	ε1
	1024
ед.
,отн.	1023	ε2<ε1
)/D
n(t	22
	10
	1021	ε2
	1020
	0	10	20
		Время, отн. ед.
Рис. 13.8. Зависимость дозовой чувствительности от времени облучения при
постоянной мощности дозы и различных энергетических уровнях ловушек

В случае P 0 (глубокие ловушки) и n < N (небольшие дозы) следуют следующие приближения:

	cND	êé1-exp(-(P +cD)t)úù
								]
		ë		û		N 1	-exp(-c D)
lim	(P +cD)					[			; (13.38)
		D					D
P 0
			n	»cN ;					(13.39)
			D

дозовая чувствительность не зависит от условий облучения. Схема установки для процесса измерения характеристик термо-

люминесценции показана на рис. 13.9; устройство включает нагреватель с контролем изменения температуры от времени и регистрирующий световое излучение детектор (обычно фотоэлектронный умножитель) с необходимой спектральной чувствительностью.

423

i(t)

Ф

Э

У

оптический

фильтр

hν

ТЛД

• термопара нагреватель

T(t)

Рис. 13.9. Блок-схема измерения сигнала ТЛД

Закономерности кинетики люминесценции не дают возможность оценить абсолютную интенсивность светового излучения, стимулированного нагреванием в процессе измерения. Имеют место различные факторы, приводящие к потерям светового излучения:

•энергия, необходимая для образования электронно-дырочной

пары w = αEg, где α – величина бóльшая или равная 1, т.е. поглощенная энергия ионизирующего излучения должна превосходить ширину запрещенной зоны Eg;

•только часть электронов в ловушках может быть освобождена в процессе нагревания;

•не все процессы рекомбинации электронов на дырочных центрах могут быть излучательными;

•часть световых фотонов может быть поглощена в объёме люминофора (эффект самопоглощения).

Эффективность люминофора определяется отношением величины энергии светового излучения, выделяемой в процессе стимулирования, к поглощенной энергии ионизирующего излучения за время облучения. В табл. 13.2 приведены экспериментальные значения эффективности некоторых люминофоров.

424

Таблица 13.2

Эффективность некоторых ТЛД, %

LiF(Mg,Cu,P)	CaF2(Dy)	CaF2(M)	Al2O3(C)
0,91	4,1	0,44	0,84

1.6. Спонтанная утечка электронов из ловушек (фединг)

До процесса измерения, разделенного во времени с моментом окончания облучения детектора, может происходить спонтанное уменьшение количества электронов n в ловушках при постоянной температуре Т (фосфоресценция); количественная величина этого эффекта зависит от основных параметров люминофора и определяет его практическую применимость, а также точность измерений дозы. В рамках кинетики первого порядка зависимость степени опустошения электронных ловушек от времени t до начала измерения определяется соотношениями:

dn		ï	ε ï
- dt =n(t) P ;		ì		ü
	( P = s exp	îïí-		þïý).	(13.40)
			kT

Решение уравнения (13.40) есть экспоненциальная функция

n(t) = n0 exp(-P t) ,

(13.41)

где n0 – количество заполненных электронных ловушек после окончания процесса облучения (t = 0).

Уменьшение значения отношения n(t*)/n0 100 % за некоторый интервал времени t* до начала процедуры считывания информации называется федингом (fading).

Если за время t1/2 освобождается половина ловушек, то из уравнения (13.41) следует:

2 =		n0	=exp(P t ) ;		P t = ln(2),	(13.42)
		n(t1/2 )		1/2	1/2
t	= ln(2)/P = ln(2)			exp(ε/kT ) ,		(13.43)
1/2			s
				425

			é		ù		ε
	и далее:	ln(t ) = ln êln(2) ú				+			.	(13.44)
		1/2	ê	s	ú		kT
			ë		û
		é		ù			ε
	С параметрами	A = ln êln(2)		ú и	B	=			уравнение (13.44) являет-
		ê	s	ú			k
		ë		û
	ся линейным уравнением в координатах ln(t1/2 ) = f (1 / T ):
		ln(t1/2 ) = A +B / T ;								(13.45)

наклон прямой определяет глубину ловушки ε, а пересечение оси ординат – частотный фактор s; таким образом, измерения значений t1/2 при различных температурах Т позволяют построить зависимость (13.45) и, определив соответствующие значений A и B, получить основные характеристики термолюминесцентных дозиметров.

В частном случае второго порядка кинетики (An = A+) может быть получена следующая оценка фединга при Т = const:

	-dn	= a n2 ; а =	s	exp(-ε / kT ) ; n( t ) =	n0	;	(13.46)
			N		(1+ an t)2
	dt
					0

имеет место гиперболическая зависимость опустошения электронных ловушек от времени.

1.7. Тушение люминесценции

Эффект тушения люминесценци обусловливает уменьшение значения эффективности люминесценции с увеличением температуры детектора в процессе измерения. Величина этого эффекта

определяется отношением η скорости радиационных переходов nr (люминесценция) к полной скорости радиационных и нерадиаци-

онных переходов nnr:

		nr
η =			.	(13.47)
	n	+ n
	nr	r

Функциональная зависимость значений η от температуры Т соответствует соотношению

η(T ) =	1	,	(13.48)
	1+C exp( - E / kT )
	Q
	426

где EQ ̶характерная энергия теплового тушения и С ̶ экспери-

ментально определяемая постоянная; эти параметры являются характерными величинами для различных люминесцирующих веществ.

С учетом этого эффекта интенсивность люминесценции I (t,η)

зависит от коэффициента η(T ) :
I(t,η) = I(t) η(T) .	(13.49)

На рис.13.10 приведены результаты расчетов кривой термовысвечивания с учетом и без учета эффекта тушения для люминофора со следующими параметрами: Т0 = 350 К, n0 = 1, ε = 1,23 эВ, β = 0,1

К/c, С = 5,3 1012.

	0,03
			1
, отн. ед.	0,02
л
I	0,01
		2
	0,00
	400	450	500

T, K

Рис. 13.10. Кривые термолюминесценции без учета (1) и с учетом эффекта тушения (2).

1.8. Требования к материалам, используемым в качестве термолюминесцентных дозиметров.

При применении твердотельных дозиметров должны выполняются следующие условия:

427

а) линейность по дозе и независимость этой величины от мощности дозы;

б) достаточно продолжительное время хранения информации, т.е. малая величина фединга;

в) возможность многократного использования детектора (воспроизводимость показаний при повторных использованиях);

г) известная зависимость показаний от типа радиации и энергии частиц;

е) достаточная чувствительность в широком диапазоне доз. Наиболее в полной мере этим требованиям соответствуют лю-

минофоры на основе фтористого лития (более 70 % практически используемых дозиметров).

В табл. 13.3 приведены характеристики некоторых термолюминесцентных детекторов, широко используемых в различных областях дозиметрии.

Таблица 13.3

Характеристики некоторых ТЛД

		LiF:Mg, Ti	CaF2:Mn	CaSO4:Dy
	Zэфф.	8,2	16,3	15,5
	ρ,(г/см3)	2,64	3,18	2,61
	hνmax, нм	400	500	500
	TmaxºC	215	290	100
	(40 ºC/мин)
				~ 55%
	Фединг	< 5%	~ 10%
		(~12 нед)	(месяц)	(24 час)
	Диапазон доз	10÷10	0,1÷100	1÷1000
	мкЗв÷ Зв

В качестве термолюминесцентных дозиметров применяется большое количество многокомпонентных веществ, например, следующие:

CaF2: Dy → Zэфф = 16,3, диапазон доз: 0,1 мкЗв ÷ 10 Зв; CaF2: Tm → Zэфф = 16,3, диапазон доз: 0,1 мкЗв ÷ 10 Зв; Al2O3:C → Zэфф = 10,2, диапазон доз: 0,05 мкЗв ÷ 10 Зв

LiF:Mg,Cu,P → Zэфф = 8,2, диапазон доз: 1,0 мкЗв ÷ 20 Зв.

Для отдельных образцов фосфóров показания зависят от предыдущей термической обработки и режимов облучения, что требует

428

предварительной градуировки дозиметров. При повторном использовании дозиметра требуется его предварительное нагревание (“отжиг”) для освобождения оставшихся заполненными электронных ловушек.

Термолюминесцентные детекторы в качестве дозиметров применяются для решения задач индивидуального дозиметрического контроля. Это обусловлено рядом их преимуществ перед другими методами измерений: сравнительная дешевизна, малые размеры, тканеэквивалентность, достаточно широкий диапазон детектируемых доз и мощностей доз, термическая и химическая стойкость, использование автоматических измерительных систем.

Ниже представлены параметры некоторых термолюминесцентных дозиметров на основе кристалла LiF.

LiF: Mg,Ti (TLD-100)

Обладает хорошей чувствительностью; эффективный атомный номер (Zэфф ≈ 8,2) близок к тканеэквивалентным средам (Zэфф ≈ 7,4).

Эффективный атомный номер вещества термолюминесцентных дозиметров обычно оценивают по фотоэффекту, т.е.

Z	эфф	= k α Z k +α	2	Z k	+,	(13.50)
		1 1		2

где α – относительное число электронов элемента, входящего в состав сложного вещества с атомным номером Z и атомным весом А. Значение к в соотношении (13.50) варьируется по различным дан-

ным в диапазоне 2,94 3,50. В табл. 13.4 приведены соответствующие данные для расчета значенийZ эфф дозиметра LiF: Mg, Ti ( р

– массовая доля элемента в сложном веществе).

Для дозиметров на основе LiF имеет место фединг и изменение чувствительности, нет линейности при больших дозах и эффективность зависит от характеристик поля ионизирующего излучения.

Глубина ловушек в диапазоне 1,13 2,17 эВ; соответствующие этим уровням частотные факторы имеют значения в диапазоне

6 1011 6 1019 s-1; нелинейность имеет место при дозах выше 10 Гр

(рис. 13.11).

429

							Таблица 13.4
Оценка эффективного атомного номера фосфóра LiF: Mg, Ti
Элемент	A	Z	p	NA Z p/A	α	α Z2,94	α Z3,5
Li	6,94	3	0,267	6,96 1022	0,25	6,32	11,69
F	19		0,732	2,09 1023	0,75	479,22	1640,25
Σ	–	–	0,9999	2,78 1023	1	485,54	1651,94
Zэфф	–	–	–	–	–	8,2	8,3
1000
100
10
л
I
1
0,1
0,01
0,1			1	10	100		1000
				Доза, Гр
Рис. 13.11. Зависимость полной интенсивности (O) люминесценции фосфóра
LiF:Mg,Ti от дозы облучения фотонами источника 60Со; — линейная зависимость.

2. Термолюминесцентные стекла

Термолюминесцентные стекла играют существенную роль в практической дозиметрии (в частности в индивидуальной дозиметрии – ИКС – индивидуальный контроль стеклами) благодаря легкости их приготовления различной геометрической формы, виброустойчивости, негигроскопичности и длительной термической ста-

430