Бушуев Методы измерения ядерных материалов 2007

восьми функций для описания фона: линейную, квадратичную, экспоненциальную и др.

Затем определяется ПШПВ отдельных пиков и вместе с их энергиями Е запоминается. Обработка этих данных методом наименьших квадратов дает коэффициенты Ai в формуле, описывающей соотношение (ПШПВ/энергия):

(ПШПВ)2=А1+А2 Е+А3 Е–1. (5.5)

Эта формула используется в дальнейшем для обработки всех пиков. Форма гамма-пика, представленного на рис. 5.7, описывается выражением:

Ni=N0 {[exp[α(xi–x0)2]+T (xi)},

(5.6)

где Ni – число отсчетов в канале xi после вычитания фона («чистый» счет); N0 – амплитуда пика; x0 – центр пика; α=4 ln(2) (ПШПВ)–2=1/(2 σ2) – параметр, характеризующий ширину пика, где σ – стандартное отклонение для функции Гаусса; T(xi) – функция описывающая хвост пика (функция остатка):

T(xi)={A exp[B (xi–x0)]+C exp[D (xi–x0)]} {1–exp[0,4 α (xi–x0)2]} δ, (5.7)

где А и С – амплитуды короткого и длинного хвостов; В и D – наклоны короткого и длинного хвостов; δ = 1 при xi<xo и δ = 0 при

xi≥x0.

Пики в измеренном спектре, которые предназначаются для нахождения «хвостовых» коэффициентов, задаются в наборе параметров. Для каждого из этих пиков определяется его гауссова часть с использованием ранее полученных данных о ПШПВ, затем эта часть вычитается из канальных отсчетов Ni. Далее модель «хвоста» подгоняют к полученным результатам с помощью метода наименьших квадратов.

91

106			ПШПВ=500 эВ			100 кэВ
105				Гауссиан
Счет				Короткий
				хвост
104	Ge-пик		Длинный
	вылета			хвост
103
		Фон
0	20	40	60	80	100	120	140
			Каналы
Рис. 5.7. Представление пика в гамма-спектре в программе FRAM

На второй стадии анализа для каждого анализируемого диапазона оценивается сплошной фон, создаются функции отклика и эти функции подгоняются к «чистому» счету. Затем определяются площади под пиками, которые используются для построения функций относительной эффективности в диапазоне измерений спектра.

Кривая относительной эффективности имеет вид:

lnε = С1+С2Е–2+С3(lnE)+С4(lnE)2+C5(lnE)3+Ci+CjE–1, (5.8)

где Ci – нормировочный коэффициент для всех изотопов кроме первого; Cj – нормировочный коэффициент для различных кривых относительной эффективности, построенных по пикам разных изотопов, кроме первой; Е – энергия (МэВ).

Относительная эффективность может быть получена из результатов измерений гамма-излучения 239Pu (табл. 5.5).

92

Таблица 5.5

Наиболее интенсивные гамма-линии 239Pu в энергетическом диапазоне 120–420 кэВ [5.5]

№ п/п	Энергия, кэВ	Квантовый выход, %
1	129,3	6,3Е-03
2	144,2	3,04Е-04
3	171,4	1,1Е-04
4	203,5	5,7Е-04
5	255,4	8,0Е-05
6	345,0	5,56Е-04
7	375,0	1,55Е-03
8	413,7	1,47Е-0,3

С учетом относительной эффективности (5.8) оцениваются относительные активности отдельных изотопов плутония и определяется состав изотопной композиции.

Применение программы FRAM характеризуется следующими особенностями:

•легкой приспособляемостью к условиям различных измерений без необходимости перепрограммирования;

•возможностью для пользователя редактировать параметры анализа;

•возможностью проводить анализы самых разных образцов при содержаниях 2–38 % 240Pu, 0,01–50% 241Am, образцов в толстостенных контейнерах, с неоднородным по объему отношением Am/Pu,

образцов из смеси оксидов урана и плутония при соотношениях

235U/239Pu = 0,005–35 и др.

Втабл. 5.6 представлены данные для сравнения программ MGA

иFRAM. Содержащиеся в табл. 5.6 сведения отражают состояние, существовавшее в 1990–х гг. Впоследствии происходили модернизации программ, открывавшие новые возможности их применения. Поэтому при комплектовании программного обеспечения следует учитывать появление все новых версий и формировать набор в соответствии со спецификой решаемых задач.

93

					Таблица 5.6
	Сравнение программ MGA и FRAM
FRAM				MGA
Диапазоны измерений 120–420 кэВ,			Применяют один (планарный) детек-
200–800 кэВ. Применяется коаксиаль-			тор или два детектора (планарный и
ный или планарный детектор			коаксиальный). Диапазон измерений
			90–300 кэВ, при использовании второ-
			го детектора – 90–1000 кэВ
Существует библиотека наборов па-			Процесс	математической обработки
раметров для обработки спектров.			спектров	происходит	автоматически,
Пользователь сам выбирает набор па-			пользователь не может каким-либо
раметров, который позволит достиг-			образом влиять на процесс
нуть наилучшего результата анализа
Используется функция отклика в виде			Функция отклика – гауссиан или ло-
гауссиана плюс	экспоненциальные		ренциан (для рентгеновских пиков)
хвосты			плюс экспоненциальные хвосты.
Рассчитываются	кривые	относитель-	Единственная кривая		относительной
ной эффективности для		нескольких	эффективности. Нет		возможности
изотопов, что позволяет выявить не-			учесть неоднородности
однородность изотопного		состава по
объему образца
При определении изотопного состава
урановых образцов временные затра-
ты на измерение для достижения за-
данной точности значительно выше,
чем при измерениях в диапазоне энер-
гии, используемом в программе MGA

На рис. 5.8 показан аппаратурный спектр плутониевого образца в диапазоне энергий, используемом программой MGA.

Зарубежные специалисты считают, что точность и прецизионность измерений изотопного состава плутония, выполненных на коаксиальных детекторах, полностью приемлемы для учетных измерений на ядерных объектах. Систематические погрешности возникают из-за ошибок определения площадей пиков и построения кривой относительной эффективности, а также из-за погрешностей ядерных данных (в основном квантовых выходов). Статистическая погрешность в определении долей отдельных изотопов может быть меньше 1% при благоприятных условиях измерений.

94

α1

α1

103.0 кэВ Pu239-

104.2 кэВ Pu240-

122.99 кэВ Am-241

125.29 кэВ Am241-

129.29 кэВ Pu239-

148.57 кэВ Pu-241

152.68 кэВ Pu238-

164.6 кэВ Am-241, U237-

203.5 кэВ Pu239-

208.0 кэВ Am-241,U237-

α2

98.4 кэВ UK

101.06 кэВ NpK

141.66 кэВ Pu-239 144.21 кэВ Pu-239

179.2 кэВ Pu-239

1,0E+

05

1,0E+

04

Счет

94.6кэВUK

1,0E+

03

1,0E+

02

90

110

130

150

170

190

210

Энергия, кэВ

Рис. 5.8. Спектр излучения образца Pu (238Pu 0,0013%; 239Pu 95,45%; 240Pu 4,47%; 241Pu 0,046%; 242Pu 0,013% и 241Am 2211 мкг/г Pu), измеренный с помощью планарного Ge-детектора в диапазоне энергий, используемом MGA

В табл. 5.7 приведены сведения о погрешностях неразрушающих измерений изотопного состава плутония.

Таблица 5.7

Погрешность неразрушающих измерений изотопного состава плутония, %

Диапазон Еγ,	Тизм	238Pu	239Pu	240Pu	241Pu
кэВ
40–60	10–300 мин	0,3–5,0	0,05–0,5	0,2–1,0	0,2–1,0
90–105	30–60 мин	0,3–5,0	0,05–0,5	0,2–1,0	0,2–0,8
>120	1–4 ч	1–10	0,1–0,5	1–5	0,3–0,8

Большие плутониевые образцы являются интенсивными источниками нейтронов: образец массой 1 кг испускает 105 нейтр./с. Известно, что нейтронное облучение германиевых детекторов ведет к ухудшению их разрешающей способности и даже к выходу из строя. Этот эффект ослабить непросто, так как при удалении образца от детектора приходится увеличивать время измерения, и флюенс нейтронов на детектор не уменьшается. Поэтому лучше использовать защиту от нейтронов из водородсодержащего материала и бора.

95

На рис. 5.9. показана схема установки для измерения гаммаизлучения контейнеров с диоксидом плутония, хранящихся на складе завода РТ-1 ПО «Маяк». Каждый контейнер содержит около 3 кг диоксида плутония. Гамма-спектрометрическая система включает в себя коаксиальный Ge-детектор, цифровой спектрометр DSPec jr 2,0 и персональный компьютер с программой FRAM. Установка снабжена нейтронной защитой из борированного полиэтилена и экраном из свинца и кадмия для фильтрации излучения. Толщина фильтров и борированного полиэтилена оптимизирована таким образом, чтобы обеспечить штатный режим работы спектрометрической системы и достаточный набор статистики в спектре за заданное время. Программа FRAM использует пики плутония в диапазоне энергий от 200 до 800 кэВ. Свинцовый фильтр почти полностью поглощает мягкие линии плутония (208,0, 255,4 кэВ), однако это не сказывается на результате определения изотопного состава. На рис. 5.10 представлена кривая относительной эффективности, полученная с помощью программы FRAM для данной геометрии измерений.

Защита от нейтронов из борированного полиэтилена 100 мм Фильтр из свинца 5 мм Фильтр из свинца 5 мм Фильтр из кадмия 2 мм

Источник Co-57 для контроля просчетов Коаксиальный Ge-детектор Сосуд Дьюара с жидким азотом

Контейнер с диоксидом плутония

Подставка-фиксатор контейнера

Источник Co-60 для контроля плотности диоксида плутония

Рис. 5.9. Схема установки для измерения гамма-излучения контейнеров с диоксидом плутония

96

Рис. 5.10. Кривая относительной эффективности регистрации гамма-излучения контейнера с диоксидом плутония, построенная программой FRAM

5.4. Программы MGAU и FRAM для определения обогащения урана

Кроме анализов изотопного состава плутония FRAM можно использовать для исследований урановых образцов, в частности для контроля обогащения изделий из урана, находящихся внутри контейнера. Дело в том, что широко распространенные анализы с помощью программы MGAU основаны на измерениях мягкого излучения и не подходят для контроля защищенных образцов. Применение FRAM дает возможность использовать для анализов более жесткие излучения, измеряя их спектр с помощью коаксиального НРGe-детектора. На рис. 5.11 представлены спектры излучения образцов урана с разным обогащением, полученные с помощью коаксиального HPGe-детектора. Энергии измеряемых линий сильно различаются, поэтому не столь велики требования к разрешению аппаратуры, как при измерении обогащения образцов урана в диапазоне 100 кэВ (MGAU) или при анализе образцов плутония с помощью FRAM. Сведения об излучениях изотопов урана, которые используют в программе FRAM, представлены в табл. 5.8.

97

	1,0E+09	U U
		235	235
						U	Обогащение 45%
	1,0E+08	кэВ	кэВ	Th		238	Обогащение 2%
		143,9	185,7	228		258,4кэВ		Th				U
	1,0E+07			238,6 кэВ				228	Th	U		238
								583,1кэВ	228	238		1001,0кэВ
Счет	1,0E+06								727,3 кэВ	766,4кэВ
	1,0E+05
	1,0E+04
	1,0E+03
	100			200	300	400	500	600	700	800	900	1000
								Энергия, кэВ
				Рис. 5.11. Спектры излучения образцов урана

Таблица 5.8

Сведения об излучениях изотопов урана, используемых в программе FRAM

234U			235U		236U			238U
Еγ, кэВ	γ/с г	Еγ, кэВ		γ/с г	Еγ, кэВ	γ/с г	Еγ, кэВ		γ/с г
120,9	9,44 104	143,8		7,8 103			258,4		5,2
		163,4		3,7 103			742,8		7,1
		185,7		4,3 104			766,4		60
		195,0		4,7 102			786,3		4,3
		202,1		8,0 102			880,5		1,6
		205,3		3,76 103			883,2		1,6
							946,0		2,5
							1001		50

Анализ данных об излучениях изотопов урана позволяет сделать следующие выводы:

• гамма-линии 235U и 238U располагаются в разных диапазонах энергии, что затрудняет определение относительной эффективности их регистрации методом самокалибровки;

98

•отсутствует гамма-излучение 236U, что не позволяет использовать гамма-спектрометрию для контроля содержания этого изотопа, которое в регенерированном уране может составлять несколько процентов;

•234U представлен лишь одной довольно мягкой линией. Перечисленные факторы сужают возможности контроля изо-

топного состава урана рассматриваемым методом. Гамма-излучение, которое приписывают 238U, фактически воз-

никает в результате распада 234mPa, дочернего изотопа с периодом полураспада равным 24 дням. Поэтому измерения, проведенные ранее чем через 100 дней после химической очистки образцов урана, т.е. до достижения равновесия между 238U и 234mPa, неточны.

Вкачестве малой примеси в высокообогащенном уране содержится 232U, в цепочке распада которого присутствуют изотопы, испускающие гамма-линии с энергиями 238, 583 и 860 кэВ. Эти гам- ма-линии могут наблюдаться в спектре и их можно использовать для построения кривой относительной эффективности.

Впрограмме FRAM для анализа изотопного состава урана реализованы два разных подхода к построению кривой относительной

эффективности. В первом случае для сшивки низкоэнергетического диапазона, в котором присутствуют линии 235U, и высокоэнергетического, содержащего линии 238U (234mPa), используют гаммалинию 238U с энергией 258,4 кэВ. Такой подход применим для анализа образцов низкообогащенного урана. На рис. 5.12. приведены кривые относительной эффективности, полученные при измерениях образцов, находивщихся в контейнерах из разных материалов с

разной толщиной стенок. В спектрах высокообогащенных образцов гамма-линия 238U с энергией 258,4 кэВ слишком слаба и маскируется фоном. Для построения кривой эффективности в этом случае

используют γ-линии изотопов, присутствующих в цепочке распада

232U.

99

4 мм Zr

6 мм сталь

1 мм Zr

без

контейнера

Рис. 5.12. Зависимость относительной эффективности от толщины и материала контейнера (образец – шаровой твэл, содержащий 5,7 г U с обогащением 6,5%)

В соответствии с вышесказанным во FRAM предлагаются два набора параметров для анализа соотношения 235U/238U в урановых образцах: один предназначен для низкообогащенного урана, другой – для высокообогащенного.

Погрешность анализа оценивают по результатам ряда повторных измерений СО. Было продемонстрировано, что применение FRAM дает возможность успешно измерять низкообогащенный уран через 15-миллиметровый слой стали, т.е. UF6 в реальном цилиндрическом контейнере.

Роль СО при гамма-спектрометрических измерениях изотопного состава Pu (и U) существенно отличается от их роли в других методах неразрушающего контроля. При гамма-спектрометрии искомые значения получают, используя известные физические константы (периоды полураспада нуклидов, квантовые выходы излучений) и результаты самокалибровки. Тем не менее, СО имеют большое значение для контроля качества измерений этим методом. Только с помощью СО можно установить, что полученные результаты имеют нужное качество, и оценить их погрешности.

100