Бушуев Методы измерения ядерных материалов 2007

радиохимический завод для переработки и извлечения урана и плутония с целью их повторного использования.

Внастоящее время количество отработавшего ядерного топлива

вРоссии достигло более 15 тыс. тонн, а ежегодный прирост составляет около 580 тонн. В процессе обращения с отработавшими ТВС проводят измерения для подтверждения их характеристик (выгорания, времени выгрузки и др.), контроля операций приема– передачи, при комплектовании партии ТВС, поступающих на химическую переработку. Важная задача – обеспечение ядерной безопасности в хранилищах. Для обоснования ядерной безопасности нужны данные о глубине выгорания и остаточном количестве делящихся материалов в отработавшем топливе.

При разработке неразрушающих методов контроля облученных ТВС приходится учитывать:

•большую длину и диаметр ТВС и неоднородные распределения тяжелых и осколочных нуклидов в их объеме;

•высокую плотность топлива (для анализа можно использовать лишь излучения с высокой проникающей способностью);

•сложный нуклидный состав облученного топлива.

10.2. Гамма-спектрометрический метод определения выгорания ТВС

Выгорание топлива (В) определяют как отношение числа разделившихся тяжелых ядер к их полному начальному содержанию в топливе:

	B =	N f	,	(10.1)
		n
		∑Ni0

i=1

где Nf – полное число делений, Ni0 – начальное число атомов i-го

тяжелого нуклида в топливе [10.1].

Величина выгорания характеризует как выработку энергии, так и накопление продуктов деления в твэлах. Обычно все характеристики облученного топлива соотносятся с его выгоранием. Глу-

181

бину выгорания измеряют в единицах выработанной энергии на единицу массы урана, первоначально содержавшегося в топливе (1 МВт сут/кг), или в процентах разделившихся тяжелых атомов (% т.а.). Переход от одной единицы измерения к другой осуществляется с учетом количества энергии, выделяющейся в одном акте деления (около 200 МэВ). Выгорание топлива в реакторах ВВЭР достигает 35–45 МВт сут/кг или 3,5–4,5 % т.а.

Быстрый и простой способ проверки достоверности заявленной величины выгорания и времени охлаждения основан на измерении полной интенсивности гамма-излучения ТВС. Полная интенсивность является суммой интенсивностей излучения многих продуктов деления. Вклады отдельных продуктов деления изменяются в зависимости от времени охлаждения ТВС. Спустя год после извлечения ТВС из реактора интенсивность ее излучения приблизительно пропорциональна выгоранию. Полная интенсивность (Iγ), поделенная на выгорание, зависит от времени охлаждения Т следующим образом: Iγ /B=a T в, где а и в – масштабные параметры.

Наибольшее распространение получили методы определения выгорания по результатам измерений накопления в топливе какоголибо отдельного осколка-монитора выгорания:

N f	=	NM	(1+ ∆B )(1+ ∆p ) ,	(10.2)
		YM

где NM – число атомов осколка-монитора; YM – его выход при делении; (1+∆В), (1+∆р) – поправки на выгорания и на распад осколкамонитора за время облучения топлива.

С учетом (10.2) выражение (10.1) преобразуется к виду:

		n
	NM	∑γi0 Ai
B =		i=1	(1+ ∆B )(1+ ∆p ) ,	(10.3)
	YM	P0Na

где YM – выход (вероятность образования при делении) осколкамонитора, усредненный по всем присутствующим в топливе тяжелым нуклидам с учетом их вкладов; γi0 – начальное содержание i-

182

го нуклида в топливе (атомные проценты); Ai – атомный вес i-го нуклида, Р0 – вес исходного количества топлива, Na – число Авогадро.

Для измерений содержания в топливе осколка-монитора выгорания применяют гамма-спектрометрию с использованием Geдетекторов коаксиального типа. Спустя год после выгрузки из реактора спектр гамма-излучения ТВС содержит свыше 30 линий в диапазоне энергии 0,4–2,0 МэВ. Применение Ge-спектрометра позволяет наблюдать в спектре излучения ТВС изолированные пики ряда нуклидов (рис. 10.2).

Рис. 10.2. Спектр гамма-излучения ТВС реактора PWR c выгоранием 32 МВт сут/кг и временем выдержки 9 месяцев

Для гамма-спектрометрических измерений в бассейнах выдержки нередко используют своеобразный коллиматор – трубу, по кото-

183

рой излучение с определенного участка поверхности ТВС проходит через многометровый слой воды в Ge-детектор, установленный над бассейном (рис. 10.3а). При этом аппаратура не подвергается сильному облучению, долив жидкого азота в криостат не представляет трудности. Такая схема измерений неосуществима в сухих хранилищах ТВС. Находящиеся там ТВС извлекают и проводят измерения их излучения через коллимационное отверстие в бетонной сте-

не (рис. 10.3б).

Кольца для фиксации
положения ТВС
Ge(Li)-
детектор
Вто рой	Кран
колли матор

	Захват
	Ge(Li)-
Вода	детектор
	Исследуемая
	ТВС

Первый коллиматор

Коллиматор

ТВС

Хранилище отработавших ТВС

а)	б)

Рис. 10.3. Установки для неразрушающих измерений выгорания топлива: а – в бассейне выдержки, б – в сухом хранилище

Свойства осколка-монитора выгорания должны отвечать следующим требованиям:

184

• период полураспада должен быть велик по сравнению со временем облучения топлива в реакторе (следовательно, мала поправка ∆р);

• сечение поглощения нейтронов должно быть мало (мала поправка ∆В).

В табл. 10.1 представлены данные о гамма-излучении осколочных нуклидов, которые наиболее часто используют в качестве мониторов выгорания.

95Zr, 106Ru, 137Cs, 144Ce образуются при β-распадах осколков деления; 134Cs образуется по (n, γ)-реакции из осколка 133Cs; основным источником накопления 154Eu является 153Eu, но вклад других нуклидов (152Sm, 151Pm) в накопление 154Eu растет с увеличением выгорания.

					Таблица 10.1
	Данные о нуклидах, используемых для определения выгорания
		Период	Выход на	Выход на	Энергия	Квантовый
	Нуклид				гамма-
			деление	деление
		полураспада			излучения,	выход, %
			235U, %	239Pu, %
					кэВ
	95Zr	64,0 сут	6,50	4,89	724,2	43,1
					756,7	54,6
	106Ru	366,4 сут	0,40	4,28	622,2	9,8
	134Cs	2,06 года			604,7	97,6
					795,8	85,4
	137Cs	30,17 года	6,22	6,69	661,6	85,1
	144Ce–	284,5 сут	5,48	3,74	696,5	1,3
	144Pr				2185,6	0,7
	154Eu	8,5 года			996,3	10,3
					1274,4	35,5

Измерив спектр гамма-излучения отработавшей ТВС, определяют площадь пика SM, принадлежащего осколку-монитору выгорания. Содержание осколка-монитора в поперечном слое ТВС единичной толщины находят по формуле:

	NM =	SM exp(λM tвыд)	,	(10.4)
		λM IγM εKCв
		185

где в – площадь участка поверхности ТВС, который «видит» детектор сквозь коллиматор; tвыд – время охлаждения ТВС после облучения; λМ – постоянная радиоактивного распада осколка-монитора;

IγM – квантовый выход регистрируемого гамма-излучения; KС –

поправка, учитывающая поглощение излучения внутри ТВС; ε – эффективность регистрации излучения.

Внутри твэла из оксидного топлива диаметром 10 мм поглощается 39% гамма-квантов с энергией 661,6 кэВ 137Cs. Из-за такого сильного поглощения из ТВС наружу выходит излучение только 2–3 внешних рядов твэлов. Неравномерность потока нейтронов в объеме ТВС приводит к неодинаковому выгоранию топлива отдельных твэлов. Поэтому поправка КС велика, и ее трудно получить с достаточной точностью из расчетов.

Эффективность регистрации ε можно определить с помощью калибровочного источника, поместив его на место ТВС. Если монитором выгорания служит 137Cs, то, используя источник из того

же радионуклида с известным числом атомов NM0 , сразу находят комплекс λM IγM εв . Если есть ТВС с аттестованным по результатам разрушающих анализов выгоранием, то из калибровочных измерений можно найти комплекс λM IγM εKCв.

Используя выражение 10.4, получим формулу для вычисления выгорания:

	n
	SM exp(λM tвыд)∑γi0 Ai (1 + ∆β)(1		+ ∆P )
B =	i=1	P(1) Na	,	(10.5)
	λM IγM εKCв YM
		0

где P0(1) – вес исходного количества топлива под участком поверх-

ности ТВС, ограниченном коллиматором.

Средний выход осколка-монитора выражается формулой:

YM	=	235 Σ f 235YM +238Σ f 238YM +239	Σ f 239YM +241Σ f 241YM ,	(10.6)
		235 Σ f +238Σ f +239	Σ f +241Σ f
		186

где 235 Σ f , 238Σ f , 239Σ f , 241Σ f – макроскопические сечения деле-

ния 235U, 238U, 239Pu, 241Pu; 235Yf , 238Yf , 239Yf , 241Yf – выходы ос-

колка-монитора при делениях перечисленных нуклидов.

Вклад плутония может быть значительным. Например, при выгорании топлива ВВЭР около 32 МВт сут/кг на долю плутония приходится 34% всех делений. Погрешности данных о выходах могут вносить существенный вклад в погрешность определения выгорания.

Надежность определения выгорания можно повысить, если использовать несколько мониторов выгорания – 106Ru, 137Cs, 144Ce. Величину выгорания в этом случае вычисляют как средневзвешен-

ное по результатам измерений с каждым из мониторов.

Выход 106Ru при делении 235U и 239Pu отличается более чем в 10 раз (табл. 10.1). Пренебрегая вкладами 238U и 241Pu в деление, можно установить простые связи между содержаниями 106Ru и 137Cs в топливе и вкладами 235U и 239Pu за время облучения ТВС:

N	=235Y	235 N	f	+239Y	239 N	f	;	(10.7)
137	137			137
N	=235Y	235 N	f	+239Y	239 N	f	.	(10.8)
106	106			106

Измерив содержание в топливе 106Ru и 137Cs, можно оценить относительные вклады 235U и 239Pu в энерговыработку с погрешно-

стью 6–8%.

Используя результаты измерений содержания в топливе двух продуктов деления с существенно различающимися периодами полураспада (например, 137Cs и 144Ce), можно определить время охлаждения топлива:

tвыд =

1

N144 (tвыд) Y137 (λ144 + σ144C

Ф−σa235Ф)

×

ln

144

137

137

137

235

Ф)

λ

−λ

N137 (tвыд) Y144 (λ

+ σ

C

Ф−σa

(10.9)

235

137

137

Фtобл

Ф)tобл )

(e−σa

−e−(λ

+σa

×

,

244

Фtобл

144

144

Ф)tобл

(e

−σa

−e

−(λ

+σa

)

187

где tобл – время облучения топлива, Ф – поток нейтронов. Погрешность оценки tвыд составляет около 5% при временах ох-

лаждения 0,5–5,0 лет.

Таким образом, измерения спектра гамма-излучения отработавшего топлива дают информацию о выгорании топлива, о парциальных выгораниях 235U и 239Pu, о времени охлаждения топлива после окончания облучения. Погрешность неразрушающего определения абсолютной величины выгорания достигает 5–8%.

Описанные выше гамма-спектрометрические системы не пригодны для измерений в сухих хранилищах. Разумеется, можно извлечь ТВС и провести измерения вне хранилища, но при этом увеличиваются затраты времени на проведение контрольной операции. Разработаны полупроводниковые CdTe-детекторы, которые могут быть использованы для измерений ТВС в сухих хранилищах и транспортных контейнерах.

Рис 10.4. Спектр гамма-излучения отработавшей ТВС, полученный с помощью CdTe-детектора

Детекторы из теллурида кадмия имеют малые размеры (в оболочке вместе с предусилителем диаметр 20 мм, длина 50 мм), рабо-

188

тают без охлаждения при комнатной температуре. Их энергетическое разрешение около 1% для гамма-излучения 661,6 кэВ 137Cs, что позволяет получать в спектре изолированные пики осколков-мо- ниторов (рис. 10.4). Они выдерживают дозовые нагрузки до 103 Зв без ухудшения разрешения.

10.3. Метод изотопных корреляций

При облучении топлива в нем накапливаются осколочные и тяжелые нуклиды. Под изотопными корреляциями понимают связи между концентрациями этих нуклидов: корреляции между содержанием продуктов деления, изотопов тяжелых элементов и выгоранием, между содержанием тяжелых нуклидов и выгоранием [10.2]. Применение метода изотопных корреляций дает возможность по результатам неразрушающих измерений спектров гаммаизлучения топлива получать информацию об изотопных составах и массовых содержаниях тяжелых элементов, для прямых определений которых необходимы высокотрудоемкие разрушающие эксперименты.

В спектре гамма-излучения отработавшего топлива присутствуют линии, принадлежащие продуктам деления (106Ru, 137Cs) и вторичным нуклидам, образовавшимся в результате захвата нейтронов продуктами деления (154Еu, 134Cs). Активность i-го продукта деления в первом приближении по флюенсу нейтронов (Фt) можно записать: Ai Σf Фt; активность j-го вторичного нуклида во втором

приближении по флюенсу дается выражением: Aj ~ Σ f σCj−1(Фt)2 , тогда Aj / Ai ~ σCj −1Фt .

Аналогично записываются выражения для выгорания: В Σf Фt, и элементного отношения плутоний/уран в топливе:

NPu / NU ~ σC238Фt . Проведенное рассмотрение показывает, что

между выгоранием, отношением плутоний/уран и отношением осколочных нуклидов N134/N137 должны существовать линейные связи следующего вида:

Ry=c+mRx,

(10.10)

189

где Ry – либо выгорание, либо отношение NPu/NU, а Rx= N134/N137. Величины с и m зависят от спектра нейтронов, которым облучалась

ТВС и истории облучения. Зависимость от истории облучения объясняется тем, что период полураспада 134Cs сравним со временем облучения ТВС. Убыль 134Cs в результате радиационного захвата нейтронов существенно влияет на его содержание в топливе. Захват идет преимущественно на резонансных нейтронах, поэтому коэффициенты с и m зависят от жесткости спектра нейтронов.

При исследованиях топлива реактора ВВЭР-440 разрушающим методом определялось выгорание и с помощью гаммаспектрометрии измерялось отношение 134Cs/137Cs. Было установлено, что при изменении выгорания от 7 до 41 Мвт сут/кг действительно наблюдалась линейная зависимость Ry от Rx. Среднеквадратичное отклонение значений, вычисленных по корреляционной формуле, от результатов прямых измерений равнялось 4%. Для уточнения корреляционных зависимостей нужно учитывать распад и выгорание нуклидов, что лишает метод изотопных корреляций его важного достоинства – простоты.

10.4.Определение выгорания по интенсивности нейтронного излучения топлива [10.3]

Собственное нейтронное излучение отработавшего топлива возникает в результате спонтанного деления трансурановых нуклидов и (α,n)-реакций на присутствующих в топливе легких элементах. Данные о выходах нейтронов спонтанного деления и (α,n)-реакций для различных нуклидов даны в табл. 2.2.

Наиболее интенсивными излучателями нейтронов спонтанного

деления в облученном топливе могут являться 238Pu, 240Pu, 242Cm, 244Cm. Те же нуклиды вместе с 239Pu и 241Am производят нейтроны

путем (α,n)-реакций. Относительные вклады перечисленных нуклидов зависят от выгорания и времени охлаждения топлива. Выход нейтронов сильно изменяется при увеличении выгорания: с ростом выгорания топлива ВВЭР от 12 до 28 МВт сут/кг удельный выход нейтронов увеличивается в 60 раз. На рис. 10.5 показаны вклады

190