Бушуев Методы измерения ядерных материалов 2007

2.Какой контейнер Вы рекомендуете использовать для денситометрии без калибровки измерительной системы и для денситометрии на прокалиброванной системе?

3.Возможны ли денситометрические измерения ЯМ с помощью NaI(Tl)-спектрометра?

4.Изменятся ли требования к геометрии измерений, если для РФА урана использовать вместо источника возбуждающего гаммаизлучения с энергией 122 кэВ, источник с энергией 150 кэВ?

5.Какова будет поправка (RU/RPu) к результату РФА отношения U/Pu в растворе, если измерить их Kα1-излучения, возбужденные гамма-лучами с энергией 122 кэВ (см. формулу 6.12)?

6.Возможен ли РФА урана в растворах, содержащих продукты деления, если измерения проводить в области L-рентгеновского излучения? В области K-излучения? Какой дополнительный фактор требуется учитывать в этом случае?

7.Можно ли для РФА раствора урана (или плутония) использовать NaI(Tl)-спектрометр?

8.Следует ли для описания пиков, в полученных при РФА спектрах, использовать гауссиан?

6.5.Список литературы к материалу шестой главы

6.1.P.A. Russo, S.T. House et. al. Nuclear Safeguard Application of Energy-Dispersive Absorption-Edge Densitometry. – Nuclear Materials Management, 9, 1981, p. 730

6.2.Вальдсет Р. Прикладная спектрометрия рентгеновского излучения. М.: Атомиздат, 1977.

6.3.Бушуев А.В., Галков В.И. и др. Неразрушающий метод определения отношения плутоний/уран в твэлах быстрого реактора, основанный на спектрометрии рентгеновского излучения // Атом-

ная энергия. 1982. T. 52. Bып. 5. C. 322.

6.4.H. Ottmar, h. Eberle et al. Analysis of Th-U, U-Pu and Pu Solutions with a Hybrid K-Edge/XRF Analyser. – Proceedings of the 13th ESARDA Symposium, Ispra, Italy, 1991, pp. 149–157.

121

Глава 7 ОСНОВЫ НЕЙТРОННЫХ ИЗМЕРЕНИЙ ЯМ

7.1. Нейтронное излучение образцов ЯМ

Существуют три процесса, вызывающие нейтронное излучение образцов ЯМ:

•спонтанное деление ЯМ;

•деление ЯМ, вызванное внешним источником нейтронов;

•(α, n) – реакция под действием α-излучения ЯМ.

Нейтроны – сильно проникающие частицы. Они выходят наружу из всего объема образца и легко проходят через стенки контейнера, содержащего образец.

Спонтанное деление наиболее вероятно для изотопов с четным массовым числом (238Pu, 240Pu, 242Pu и др.). При спонтанном деле-

нии изотопов плутония испускается 0–6 нейтр./дел., среднее число нейтр./дел. составляет около 2. Относительная вероятность деления 240Pu с испусканием разного числа нейтронов показана на рис. 7.1.

Количество нейтронов, образовавшихся в результате одного деления, называют множественностью. Всего в 1 г 240Pu происходит 473 спонтанных деления в секунду.

Доля делений

0,4

0,3

0,2

0,1

0,0	1	2	3	4	5	6
0

Число нейтронов

Рис. 7.1. Относительная вероятность делений с испусканием разного числа нейтронов

122

Число нейтронов спонтанного деления не зависит от химического состава образца. Минимальное количество материала, требуемое для проведения анализа, составляет около 1 кг 238U или доли грамма Pu. Метод, основанный на регистрации самопроизвольно испускаемых образцом нейтронов, называют пассивным [7.1].

Обычно в плутониевом образце присутствуют три спонтанно делящихся изотопа: 238Pu, 240Pu, 242Pu. При обработке результатов пассивных нейтронных измерений часто используют понятие «эффективной массы 240Pu» (240Puэфф). При регистрации нейтронных совпадений 240Puэфф – это такое значение массы 240Pu, которое вызвало бы точно такой же счет нейтронных совпадений, который был бы получен от всех четных изотопов в реальном образце:

240Puэфф=2,52238Pu +240Pu +1,68242Pu,

(7.1)

где238Pu, 240Pu,242Pu – массы изотопов плутония в образце. Вызванное (или вынужденное) деление обусловлено нейтрона-

ми внешнего источника, оно наиболее вероятно для делящихся изотопов (235U, 239Pu, 241Pu). При вызванном делении испускается 0–8 нейтр./дел. Их среднее число в случае 239Pu около 3. Метод нейтронных измерений с использованием внешнего источника называется активным.

Число нейтронов, рожденных при спонтанном или вынужденном делении, может увеличиваться в результате их умножения в образце. Коэффициент размножения зависит от размеров образца и присутствия в нем легких ядер. Реакция (α, n) является дополнительным источником нейтронов, затрудняющим интерпретацию результатов нейтронных измерений ЯМ. Радиоактивные распады изотопов урана и плутония чаще всего сопровождаются испусканием α-частиц. Энергии испускаемых α-частиц составляют от 4 до 6 МэВ. Кроме того, сильным источником α-частиц является 241Am.

Вероятность (α, n)-реакции зависит от энергии α-частицы и высоты кулоновского барьера ядра-мишени. Альфа-частицы, испускаемые ураном и плутонием, вступают в реакцию с 11 элементами с малым порядковым номером Z, включая кислород, фтор, углерод, алюминий (табл. 7.1).

Принципы регистрации нейтронных совпадений будут рассмотрены далее.

123

Таблица 7.1

Выходы нейтронов из тонких мишеней в результате (α,n)-реакций под действием α-частиц с энергией 5,2 кэВ

	Элемент	C	O	F	Al
	(природная смесь изотопов)
	Выход нейтронов	0,078	0,059	5,9	0,41
	на 106 альфа-частиц

В результате (α, n)-реакции рождается один нейтрон. Интенсивность генерации таких нейтронов зависит от изотопного состава плутония и материала матрицы.

Как будет показано, случаи единичных ((α, n)-реакции) и множественных (спонтанное и вынужденное деление) рождений нейтронов можно разделить путем регистрации совпадений нейтронов по времени.

7.2. 3He-счетчики нейтронов

Для детектирования нейтронов при контрольных измерениях ЯМ чаще всего используются гелиевые счетчики. В таких счетчиках идет (n, p)-реакция:

3He + n → 3H + 1H + 765 кэВ.

(7.2)

Изотоп 3He содержится в малой (1ppm) концентрации в природном гелии. Его производят путем отделения от трития, который накапливают в реакторах. Гелием наполняют пропорциональные счетчики.

Сечение реакции 3He(n,p) для тепловых нейтронов достигает 5330 барн и в широком диапазоне энергии (от 10–2 до 105 эВ) изме-

няется по закону 1/ E . Счетчик диаметром 2,54 см, заполненный 3He с давлением 4 атм., обладает эффективностью 77% для тепловых нейтронов. Для нейтронов с энергией 100 эВ его эффективность равна 2%, для нейтронов 10 кэВ – около 0,2% для 1 МэВ – около 0,02%.

Для увеличения эффективности счета быстрых нейтронов счетчик окружают замедлителем. Эффективность сильно зависит от ко-

124

личества и расположения замедлителя вокруг счетчика. Для оптимизации используют расчеты по методу Монте-Карло. Размер и вес замедлителя ограничены. Обычно 3He-счетчик помещают в блок полиэтилена толщиной 10 см.

На рис. 7.2 показано амплитудное распределение импульсов, образующихся при регистрации тепловых нейтронов 3Heсчетчиком.

Число импульсов

10

8

6

4

2

0

0 20 40 60 80 100 120

Амплитуда импульсов, каналы

Рис. 7.2. Амплитудное распределение импульсов, образующихся при регистрации тепловых нейтронов 3He-счетчиком

Пик полного поглощения с энергией 765 кэВ соответствует случаям, когда в чувствительном объеме счетчика поглощаются и протон, и тритон. Если одна из этих частиц попадает на стенку, образуется импульс меньшей амплитуды.

125

3He-счетчики работают при напряжении от 1200 до 1800 В. В этом интервале эффективность счетчика очень слабо зависит от изменений напряжения (около 1% на 100 В), что обеспечивает высокую стабильность. Положение и ширина пиков полного поглощения при измерениях с разными счетчиками различаются незначительно, что позволяет включить их в единую схему.

Нейтроны создают в 3He-счетчике сигналы меньше 1 МэВ. Сигналы с такой амплитудой могут создавать и γ-кванты. Поэтому 3Heсчетчики успешно применяют только в слабых γ-полях (сетчики нейтронных совпадений) и не используют в сильных γ-полях: они не пригодны для измерений отработавших ТВС в бассейнах выдержки (см. главу 10). В последнем случае применяют камеры деления, где сигналы от осколков деления в десятки раз превосходят γ-фон, который подавляют с помощью амплитудной дискриминации. Показатели 3He-счетчиков по надежности, стабильности, ресурсу работы очень высоки. Изготовляют 3He-счетчики длиной от

10 до 150 см.

Для активных анализов содержания в образцах делящихся изотопов (235U, 239Pu, 241Pu) нужен источник нейтронов с энергией ниже порогов деления четно-четных изотопов (238U, 240Pu). Такие нейтроны испускает 241AmLi-источник, сведения о котором даны в табл. 7.2. На рис. 7.3 показан спектр нейтронов 241AmLi-источни- ка. Мощность используемых для неразрушающего контроля 241AmLi-источников составляет 104–105 н/с.

					Таблица 7.2
	Характеристики 241AmLi-источника
	Средняя
Период		Средняя	Максимальная	Актив-	Мощность,
полураспада,	энергия	энергия	энергия	ность,
	α-частиц,	нейтронов,	нейтронов,		106 н/с Ки
лет	МэВ	МэВ	МэВ	Ки/г
433,6	5,48	0,3	1,5	3,5	0,06

126

N(E)

0	0,5	1,0	1,5
		Энергия, МэВ

Рис. 7.3. Спектр нейтронов 241AmLi-источника

7.3. Эффект самоэкранировки образцов при измерениях нейтронного излучения

Как уже отмечалось, 3He-счетчики обычно окружают замедляющим материалом, чтобы снизить энергию нейтронов источника. В результате замедления увеличивается сечение взаимодействия нейтронов, что позволяет повысить эффективность их регистрации. При активных нейтронных анализах часть нейтронов внешнего источника рассеивается в материале замедлителя и попадает в образец ЯМ.

Важным последствием замедления является уменьшение средней длины пробега нейтронов λ в образце делящегося материала: λ=1/Σа, где Σа – макросечение поглощения нейтронов. Например, величина λ в металлическом ВОУ равна около 0,4 мм, поэтому для образцов с размерами больше λ облучению замедленными нейтронами подвергается только тонкий поверхностный слой, а не весь объем, и отклик измерительной системы не пропорционален объему (массе) делящегося материала. Такой эффект, носящий название «самоэкранирование», может вести к недооценке массы ЯМ. Величина эффекта зависит от массы, формы образца, изотопного и химического состава материала, спектра нейтронов, испускаемых источником.

Моделирование по методу Монте-Карло – наиболее гибкий и мощный способ оценки самоэкранирования. Геометрическая мо-

127

дель при этом соответствует используемой активной нейтронной измерительной системе. Поток налетающих нейтронов разделяется на группы по числу энергетических интервалов, необходимых для описания спектра нейтронов с достаточной точностью, и усредняется для определенных элементов объема образца.

При расчетах по методу Монте-Карло можно легко изменять параметры образца и спектр падающих нейтронов, учитывая их рассеяние и рождение внутри образца в результате саморазмножения. При анализе результатов измерений контейнеров с отходами с учетом структуры отходов расчет коэффициентов самоэкранирования на PC Pentium II с погрешностью 10% потребовал всего несколько минут машинного времени.

Процессы сортировки и упаковки определяют структуру ядерного материала, присутствующего в контейнерах с отходами. Оценка эффекта самоэкранирования значительно сложнее, если присутствуют частицы ЯМ разных размеров, чем в случаях, когда частицы однотипны по размерам и физическим характеристикам. Если процесс подготовки отходов к измерениям позволяет получить контейнеры, содержащие ЯМ, имеющие одинаковую форму, размер и плотность, то поправку на самоэкранирование для контейнера в целом можно получить исходя из плотности ЯМ в определенной упаковке. Если же одновременно в контейнере присутствуют упаковки с мелкодисперсной (пыль) и крупнодисперсной (скрап) структурой оценки самоэкранирования усложняются.

Чтобы снизить эффект самоэкранирования можно использовать для облучения образцов более высокоэнергетические нейтроны, проникающая способность которых выше. С этой целью окружают образец слоем кадмия, который поглощает тепловые нейтроны. Основной недостаток такого подхода – повышение величины минимального измеряемого эффекта (в 10 раз и более). Еще одним ограничением является возможность термолизации «ужестченого» потока нейтронов внутри измеряемого образца. В случае больших контейнеров с отходами даже малое содержание водорода сводит на нет все усилия по ужестчению спектра.

Если эффект самоэкранирования присутствует и оказывает влияние на результаты измерений, его можно учесть с помощью градуировки измерительной системы. Наиболее популярный способ градуировки – построение нелинейной градуировочной кривой, связывающей скорость счета измерительной системы с массой ЯМ. Кри-

128

вую описывают некоторой функцией, например полиномиальной. Для построения кривой используют стандартные образцы ЯМ разных масс и соответствующей плотности.

Данные о самоэкранирование плутониевых образцов можно получить из сравнения результатов, полученных при активных измерениях и пассивных нейтронных анализах. При пассивных анализах эффект самоэкранирования отсутствует.

7.4. Счет нейтронных совпадений. Сдвиговый регистр [7.1, 7.2]

В большинстве реальных случаев число фоновых нейтронов от (α, n)-реакций, испускаемых образцом, слишком велико, что делает невозможным определение содержания ЯМ путем счета одиночных нейтронов. При активных анализах столь же сильный фон создают нейтроны от (α, n)-реакций в источнике.

Как уже отмечалось, нейтроны, возникшие при делении изотопов в образце ЯМ можно отделить от нейтронов (α, n)-реакций путем регистрации совпадающих по времени импульсов.

На рис. 7.4 показаны последовательности электрических импульсов, образованных детектором нейтронов. Эти импульсы, каждый из которых образовался при регистрации одного нейтрона, поступают в схему анализа совпадений. Наблюдаемое распределение является комбинацией событий, вызванных спонтанными деленими, вынужденными делениями, (α, n)-реакциями и внешним фоном.

а)

Время

б)

Время

Рис. 7.4. Последовательности электрических импульсов, образованных детектором нейтронов

129

На рис. 7.4а показана последовательность импульсов во времени, содержащая коррелированные и некоррелированные события. На рис. 7.4б показана последовательность импульсов при более высокой скорости счета.

Рассмотрим пример: в счетчик нейтронных совпадений помещен образец плутония массой равной 1 кг и содержащий 20% 240Pu. Он испускает около 200000 нейтр/с. Если эффективность счетчика равна 20%, то полная скорость счета равна около 40000 нейтр./с, а средний интервал времени между импульсами 25 мкс. При этом большая часть испущенных нейтронов не будет зарегистрирована. Если число нейтронов, испущенных при одном делении, равно n, то вероятность регистрации k нейтронов дается уравнением:

	P(n, k) =	n!		εk (1−ε)n−k .	(7.3)
		(n −k)!k!

Если испущено два нейтрона, то вероятность Р(2,0) не зарегистрировать ни одного нейтрона равна 0,64, вероятность зарегистрировать один нейтрон Р(2,1) = 0,32, два нейтрона Р(2,2) = 0,04. Таким образом, вероятность регистрации истинного совпадения двух нейтронов одного деления относительно мала. Многие совпадения, наблюдаемые в последовательности импульсов, будут случайными, вызванными совпадениями между двумя нейтронами (α, n)-реак- ций, нейтронами (α, n)-реакций и нейтронами деления или нейтронами разных делений.

Важным фактором является конечное время термолизации нейтронов в полиэтилене, окружающем счетчик. В любой момент может произойти поглощение или утечка нейтрона. Длительность процесса регистрации может возрасти еще за счет нейтронов вынужденного деления, которые также замедляются перед тем как регистрируются детектором. Среднее время жизни нейтрона в блоке детектирования определяется его размерами, формой, материалом и обычно находится в пределах от 30 до 100 мкс. Таким образом, процесс регистрации мгновенных нейтронов деления растягивается до многих микросекунд. В итоге последовательность приходящих импульсов может содержать малое число истинно совпадающих событий на фоне большого числа случайных совпадений. Для того

130