Бушуев Методы измерения ядерных материалов 2007

Счет импульсов в фотопике Sф = p – f b , где p – суммарный счет импульсов в заданном диапазоне энергий Е1–Е2, включающем фотопик 185,7 кэВ, b – суммарный счет импульсов фона в диапазоне выше пика (см. рис. 4.5), f – коэффициент пересчета между измеренным фоном и фоном в области пика. Фон оценивается путем экстраполяции по числам отсчетов в каналах выше пика.

При анализах бесконечно толстых образцов Е = nр/K = А p+В b, где А и В (В = –f А) – калибровочные коэффициенты, определенные из измерений с СО.

При определении числа импульсов в фотопике Sф вычитают фон из полного счета импульсов в заданном диапазоне. Это справедливо, если размер и форма образцов и СО одинаковые. Тогда погрешность анализа может быть снижена до одного процента.

Следует особо отметить проблемы при измерениях регенерированного урана на NaI-спектрометре [4.1]. В настоящее время регенерированный уран, содержащий изотопы 232U и 236U, образовавшиеся при облучении в топливе, поступает на заводы по обогащению урана и производству ядерного топлива. Изотоп 232U нарабатывается более чем по десяти цепочкам ядерных превращений. Его массовая концентрация не превосходит 10-6%, однако дочерние

продукты распада 232U испускают интенсивное гамма-излучение с энергией от 238,6 кэВ (212Pb) до 2,6 МэВ (208Tl).

После химической очистки урана накопление в нем 228Th из 232U продолжается около 10 лет, тогда как равновесие между 228Th и его дочерними изотопами достигается быстро (через 2 недели). Регенерация ОЯТ сопровождается процессами, в которых торий и уран ведут себя неодинаково. Вследствие сорбции на поверхностях торий локализуется и мигрирует независимо от урана. При измерениях на NaI-спектрометре вклад излучения 238,6 кэВ в пик 185,7 кэВ 235U может быть значительным, что дополнительно увеличивает погрешность анализа.

При измерениях на Ge-детекторах нет проблем с вычитанием фона. Пики примерно в 20 раз уже, чем при измерениях на NaIдетекторах, соответственно выше отношение пик/фон. Несколько больше поправка на «мертвое» время, так как сигналы Ge-детектора более длинные. Погрешность анализа может составлять 0,5% за разумный промежуток времени.

71

4.3.Метод измерения обогащения по относительной интенсивности гамма-излучений 235U и 238U

Главный недостаток метода измерения обогащения урана, основанный на регистрации излучения 185,7 кэВ, – необходимость калибровки измерительной системы для каждого нового контейнера с образцом урана. Этого недостатка лишен метод измерения обога-

щения по относительной интенсивности гамма-излучений 235U и

238U.

Существуют три диапазона энергии в спектре гамма-излучения, которые можно использовать для подобных измерений: 53–68 кэВ, 84–130 кэВ и 185–1001 кэВ. Хотя пики в диапазоне 185–1001 кэВ легко наблюдать и измерять, однако из-за большой разницы их энергий существует проблема определения относительной эффективности их регистрации (см. главу 5). Низкоэнергетические кванты в области 53–68 кэВ сильно поглощаются даже в тонких слоях материалов, и поэтому их редко используют для контрольных измерений.

Область 84–130 кэВ включает ряд γ- и рентгеновских ХK-линий изотопов урана. Излучения 235U и 238U в этой области очень близки по энергии, и поэтому регистрируются с почти одинаковой эффективностью.

Соотношение между концентрациями изотопов в образце получают по формуле:

Ni	Nk = nip	nkp Тi	/ 2	Тk	Iγk Iγi ε kγ εiγ ,	(4.4)
		1		1/ 2

где Ni , Nk – число атомов i-го и k-го изотопов в образце соответственно; Т1i/ 2 , Т1k/ 2 – период полураспада i-го и k-го изотопов соответ-

ственно; εiγ , εkγ – эффективности регистрации излучений в анали-

зируемых пиках i-го и k-го изотопов соответственно, которые в данном случае включают эффективность детектора, геометрию измерений, самопоглощение излучений в образце и их ослабление в

материалах между образцом и детектором; Iγi , Iγk – квантовые вы-

ходы излучений, регистрируемых в анализируемых пиках i-го и k- го изотопов соответственно.

72

Скорость счета nip и концентрация i-го изотопа соотносятся следующим образом:

ni		N i ln 2
p				i
i	=	i		εγ .	(4.5)
Iγ		T 1/ 2

Член в скобках имеет одинаковое значение для всех гаммаизлучений, испускаемых одним изотопом. Поэтому отношение

( nip / Iγi ) пропорционально эффективности εiγ .

Процедура измерений относительной эффективности включает:

• определение скоростей счета nip в ряде пиков, принадлежа-

щих одному изотопу, и вычисление значений nip / Iγi , характери-

зующих эффективность εiγ . Величины Iγi известны для каждой группы квантов, образующих эти пики;

• полученные значения εiγ для ряда пиков используют для по-

строения зависимости εγ от Еγ. Кривые εγ(Е) для излучений разных нуклидов имеют одинаковую форму, различны лишь масштабные

коэффициенты (N i ln 2 /T i1/ 2 ) .

Учет изменений относительной эффективности тем более важен, чем сильнее различаются энергии гамма-линий, используемых для определения изотопного соотношения.

Спектр гамма-излучения плутония содержит больше линий, чем спектр урана, что дает возможность подробнее описать кривую эффективности. В качестве примера на рис. 4.6. показаны изменения относительной эффективности регистрации гамма-квантов при измерениях с плутониевыми образцами, проводимыми в широком диапазоне энергии.

73

Рис. 4.6. Зависимость относительной эффективности от характеристик образца

Основная трудность работы в диапазоне 84–130 кэВ – близость измеряемых излучений по энергиям – в настоящее время преодолевается путем применения Ge-детекторов с высоким разрешением и специальной программы разложения спектра MGAU [4.2]. Часть спектра уранового образца и его компоненты показаны на рис 4.7.

Особенность задачи разложения спектра состоит в том, что гамма- и рентгеновские пики имеют разную форму (и требуются разные модели для их описания). Многие из этих пиков принадлежат не 235U и 238U, а их дочерним продуктам.

74

Счет в канале, имп.

Энергия, к

Рис. 4.7. Спектр излучения урана в энергетическом диапазоне 88–100 кэВ и результат его математического разложения на отдельные компоненты

Хорошее разрешение необходимо для обеспечения высокой точности определения изотопного состава. С другой стороны, для сокращения расхода времени на анализ целесообразно увеличивать рабочую поверхность (и светосилу) детектора. В приборе U–Pu InSpector используют планарный LEGe-детектор* с площадью 5 см2, который обладает разрешением 550–600 эВ для энергии 122 кэВ при загрузке 5000 имп/с [4.3].

Для планарного LEGe-детектора в U–Pu InSpector применена комбинированная защита с внешним слоем из сплава тяжелого металла и внутренним из материала с малым Z. Детектор смонтирован на многопозиционном криостате. Емкость сосуда Дюара составляет 2,5 литра, что обеспечивает охлаждение детектора азотом в течение двух дней. Вес прибора U–Pu InSpector составляет 3,2 кг. Вес детектора с коллиматором – 7,0 кг. Для выполнения анализа

* LEGе-детектор – германиевый планарный детектор, предназначенный для измерений низкоэнергетического гамма-излучения.

75

большинства образцов с приемлемой точностью требуется 600– 1000 сек. Фотография U–Pu InSpector представлена на рис. 4.8.

Рис. 4.8. LEGe-детектор портативной станции U–Pu InSpector

Для определения относительного содержания 235U используют рентгеновские пики 89,95 кэВ (Th XKα2) и 93,35 кэВ (Th XKα1), а для 238U – дуплет перекрывающихся гамма-пиков 92,37 кэВ и 92,79 кэВ (234Th). Рентгеновские пики 89,95 и 93,35 кэВ распада 235U и гамма-дуплет 92,37 и 92,79 кэВ 238U очень близки по энергиям, поэтому и относительные эффективности их регистрации близки (требуются только малые поправки на различия, которые получаются из сравнения интенсивностей измеренных ХKα2 и ХKα1 пиков урана c энергией 94,65 и 98,43 кэВ соответственно). Пики 98,4 и 185,7 кэВ используются для градуировки шкалы энергии и определения реальной формы рентгеновских и гамма-пиков в полученных спектрах.

Содержание 234U определяется по гамма-линии 121 кэВ*. Измерения производятся на спектрометрах с разрешением не хуже 700 эВ для гамма-излучения 122 кэВ 57Со. Погрешность определения обогащения составляет не более нескольких процентов для образцов урана от обедненного до высокообогащенного (от 0,3 до 93% 235U).

* Обогащение по 234U происходит одновременно с обогащением по 235U. Отношение 235U/234U может изменяться более чем в четыре раза в диапазоне от обедненного до высокообогащенного урана при газодиффузионном процессе обогащения. Но для низкообогащенного урана (менее 5%) оно близко к постоянному.

76

Вблизи границ этого интервала погрешности возрастают. Наилучшие результаты могут быть получены для образцов с 10%-ным

обогащением, когда амплитуды пиков характеризующих содержание 235U и 238U одинаковые.

Ограничения: гамма-дуплет 92,37 кэВ и 92,79 кэВ, используемый для определения относительного содержания 238U, принадлежит 234Th – продукту α-распада 238U. Поэтому дочерний 234Th в образце должен быть в равновесии с материнским 238U, которое наступает лишь приблизительно через 5 месяцев после химического выделения урана. Толщина стенок контейнера влияет на точность анализа: 16 мм стенка стального контейнера с UF6 ослабляет излучение 90–100 кэВ приблизительно в 250 раз. Небольшие различия толщины стенок могут существенно изменять скорость счета.

В настоящее развиваются методы определения обогащения урана, основанные на измерениях с коаксиальным Ge-детектором в более жестком диапазоне энергии, включающем излучения 235U (185,7, 205,3 кэВ и др.) и 238U (766,4, 1001 кэВ и др.), и построении кривой относительной эффективности для этого диапазона. Один из методов, в котором для математической обработки измеренных спектров используется программа FRAM, описан в следующей главе. Такие методы дают возможность измерять образцы в контейнерах.

4.4. Защита измерительных систем от фонового излучения

Измерения ЯМ часто проводят в помещениях, где присутствуют посторонние излучатели, которые загружают измерительную систему и мешают наблюдениям. Требуется снижать фон либо путем улучшения характеристик измерительной системы (повышение разрешения и др.), либо с помощью защиты детектора.

Применяют пассивную, активную и комбинированную защиты. Пассивная защита – экраны из различных материалов. Для защиты от жесткого гамма-излучения используют экраны из материалов с большим Z (обычно Pb). При поглощении гамма-квантов в Pb образуются бета-частицы (которые возбуждают тормозное излучение) и характеристическое рентгеновское излучение Pb. Оба указанных излучения слабо поглощаются в тяжелых материалах и, регистрируясь в детекторе, загружают измерительную систему. Поэтому часто используются многослойные экраны из материалов с большим, средним и малым Z.

77

Например, в одной из работ был использован экран, состоявший из слоев обычного свинца толщиной 10 см, низкоактивного свинца толщиной 10 см, кадмия толщиной 1 мм, меди толщиной 4 мм. Внутреннее пространство между детектором и экраном было заполнено плексигласом для вытеснения воздуха, что позволило снизить фон, создаваемый радоном.

Для активной защиты основной детектор окружают несколькими вспомогательными детекторами или помещают его в колодец в большом вспомогательном детекторе. Основной и вспомогательные детекторы включают в схему антисовпадений. Таким путем исключают сигналы, сопровождающие случаи рассеяния квантов в основном детекторе, и таким путем в полученных спектрах подавляют комптоновские континуумы, которые образуют фон для измеряемых фотопиков.

Совместное применение активной и пассивной защит позволяет снизить фон до приемлемо малого уровня.

Внутренний контроль качества измерений при гамма-спектро- метрических анализах обогащения урановых образцов включает несколько этапов. При каждом измерении контролируется:

•разрешающая способность измерительной системы;

•положение пика;

•наличие радиоизотопных помех (фон присутствующих в образце посторонних радионуклидов);

•фон внешних источников.

4.5. Основные итоги рассмотрения материала четвертой главы

1.При измерениях обогащения образцов «бесконечной» толщины детектор «видит» через коллиматор часть поверхности образца. Для всех однородных образцов видимый объем содержит одинако-

вое количество урана. Интенсивность излучения 185,7 кэВ пропорциональна содержанию 235U в образце. Для калибровки измерительной системы нужен соответствующий СО. Погрешность анализа зависит от степени обогащения и составляет обычно 1–10% при измерениях на NaI-детекторе и 0,5–2% при измерениях на Geдетекторе.

2.Другой метод гамма-контроля обогащения – измерения в диапазоне энергии 84 – 130 кэВ с помощью Ge-детекторов с высоким разрешением и программы MGAU. В этом методе СО для калибровки эффективности не используется. Основное ограничение на

78

применение данного метода обусловлено относительно слабой проникающей способностью измеряемых излучений.

3. Фирмой CAMBERRA серийно производится портативная станция U–Pu InSpector с программным управлением многоканальным анализатором и программами MGA и MGAU, предназначенными для изотопного анализа образцов плутония и урана. Десятки таких приборов используют на атомных предприятиях России.

4.6.Контрольные вопросы по материалу четвертой главы

1.Как вероятность взаимодействий гамма-квантов с материалом зависит от порядкового номера атомов материала?

2.Как изменяется вероятность взаимодействий гамма-лучей с ростом их энергии?

3.В чем состоит внутренний контроль качества при гаммаспектрометрических измерениях?

4.Почему при измерениях на Ge-детекторах погрешность результатов анализа обогащения урана меньше, чем при измерениях с NaI(Tl)-детекторами?

5.Что означает термин «относительная эффективность» при гамма-измерениях ЯМ, как ее определяют? Как относительная эффективность зависит от типа детектора (планарный, коаксиальный)

ихарактеристик образца?

6.Почему погрешность гамма-спектрометрического определения обогащения минимальна при средних обогащениях (10–20%), а при дальнейшем увеличении (уменьшении) обогащения растет?

4.7.Список литературы к материалу четвертой главы

1.Фролов В.В., Буланенко В.И. Влияние 232U и 228Th на результаты контроля концентрации гамма-спектрометром NaI(Tl) // Материалы Третьей российской международной конференции по учету, контролю и физзащите ЯМ, 16–20 мая 2005, г. Обнинск.

2.R. Gannink, W. D. Ruther et al. MGAU. Новая программа для измерения степени обогащения U-235.– Lawrence Livermor National Laboratory, USA, UCRL-JR-114713.

3.U–Pu InSpector. Методические указания. Руководство по работе с аппаратурой. Обнинск, УМЦУК, 1988.

79

Глава 5 НЕРАЗРУШАЮЩИЕ ИЗМЕРЕНИЯ

ИЗОТОПНОГО СОСТАВА ПЛУТОНИЯ И УРАНА С ПОМОЩЬЮ ГАММА-СПЕКТРОМЕТРИИ.

ПРОГРАММА FRAM

Цели измерения изотопного состава плутония:

•контроль за технологическими процессами;

•контроль качества оружейного плутония;

•проверочные измерения при осуществлении учета и контроля;

•определение массы с помощью комбинированного метода.

5.1. Измерения гамма-излучения образцов плутония

Большинство образцов Pu содержат 238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu и 242Pu. Кроме того, в них всегда присутствуют 241Am и 237U – про-

дукты распада 241Pu. Данные о распадах перечисленных изотопов, взятые из [5.1], представлены в табл. 5.1. Отдельно дана схема превращений, сопровождающих распады 241Pu (рис. 5.1).

Равновесие 241Pu и 237U наступает через 5–6 недель после очистки плутония от 241Am. Гамма-излучения 241Am и 237U имеют практически одинаковую энергию, так что в действительности измеряется их сумма, которая изменяется со временем (вклад 241Am в пики может составлять от 0,1% до 100%).

		Таблица 5.1
	Данные о распадах некоторых изотопов
Изотоп	Т1/2, лет	Активность, Бк/г
238Pu	87,74±0,04	6,33 1011
239Pu	24119±26	2,2942 109
240Pu	6564±11	8,3971 109
241Pu	14,348±0,022	3,8244 1012
242Pu	376300±900	1,4522 108
241Am	433,6±1,4	1,2655 1011
237U	6,75 сут	9,4080 107

При условии равновесия с 241Pu.

80