Бушуев Методы измерения ядерных материалов 2007

Сечение деления 235U велико для медленных нейтронов, поэтому нейтроны AmLi-источника замедляют полиэтиленом до их прихода в образец. Счетчик может работать при облучении образца полным потоком и быстрыми нейтронами. При работе на быстрых нейтронах стенки полости для образца покрывают кадмием. Облучение быстрыми нейтронами применяют для образцов с большой массой, полным потоком – для образцов с малой массой. Облучение полным потоком нейтронов позволяет уменьшить статистическую погрешность контроля малых образцов. Для больших образцов большая величина теплового сечения ведет к экранированию внутреннего объема и искажению результата.

Для расшифровки результатов анализов производят градуировку счетчика. Кривые при облучении полным потоком и быстрыми нейтронами сильно различаются. В первом случае кривая имеет два различных участка: участок, где влияет самоэкранирование (образцы массой до 500 г 235U), и второй, где масса 235U достаточно велика, чтобы за счет вторичных делений скомпенсировать самоэкранирование. Для градуировки интервала 150–900 г 235U требуется несколько СО. Кривые различны также для разных материалов, потому что вероятность проникновения нейтронов AmLi-источника в образец и коэффициент размножения нейтронов зависит от плотности и размеров образца.

Перед началом анализа измеряют фон одиночных нейтронов и двойных совпадений. Затем такие же измерения проводят с образцом, но без AmLi-источника (измеряется фон спонтанных делений и альфа).

Следующий этап – построение градуировочной кривой, дающей соотношение между скоростью счета двойных совпадений и массой 235U в образцах (рис. 8.2). Для каждого типа материалов требуется особая кривая. Обычно для математического описания кривой применяют степенной многочлен.

Важно правильно установить СО в полости, так как эффективность изменяется по ее объему. Чтобы исключить этот эффект, опыт повторяют несколько раз, каждый раз заново устанавливая СО.

151

.	ед. времени
событий
Скорость счета совпадений

500

400

300

200

100

0

0

20

40

60

80

100

Масса 235U, г

Рис. 8.2. Скорость счета совпадений в зависимости от массы 235U для образцов U3O8 низкого обогащения в режиме облучения образцов полным потоком

Применяемые схемы совпадений содержат одновибраторы или генераторы «ворот». При поступлении импульса на вход генератора, он производит выходной импульс определенной длительности – «ворота». Эти ворота в значительной мере определяют «мертвое время» электроники. «Мертвое время» при счете совпадений измеряют с помощью источников 258 Cf (нейтроны спонтанного деления) и Am (Li) (одиночные нейтроны α-, n-реакций). Загрузку счетчика нейтронами Am(Li)-источника увеличивают, например, путем его приближения к счетчику. При этом строят зависимость логарифма скорости счета совпадений от полной скорости счета нейтронов. По углу наклона полученной прямой находят коэффициент δ, который используют для корректировки измеренной скорости счета по формуле:

R = Rизм exp(δTM ),

152

где ТМ и Rизм – измеренные значения полной скорости счета и счета совпадений.

Например, система с шестью измерительными каналами, включающими усилители со временем формирования сигнала равным 0,15 мкс, имеет δ = 0,62 мкс и «мертвое время» при счете совпадений около 6% при скорости счета Tm=100 кГц.

В табл. 8.3 даны характеристики активного счетчика совпадений типа «колодец» (AWCC), на рис. 8.3. показано его устройство.

Таблица 8.3

Характеристики активного счетчика совпадений типа «колодец» (AWCC)

Характеристики	Тепловой режим			Быстрый режим
Масса измеряемых образцов	до 100 г 235U			100–20000 г 235U
Скорость счета совпадений от	11 отсчет/(с г235U)			0,18 отсчет/(с г235U)
слабообогащенного
образца U3O8
Абсолютная погрешность из-	0,3 г 235U			18 г 235U
мерений больших
образцов за 1000 с

	Полиэтилен
	Полость для измерений
3Не-счетчик	образцов
	Никель

AmLi-

источник

Рис. 8.3. Устройство активного счетчика совпадений типа «колодец» (AWCC)

153

8.5. Счет множественности нейтронов

При счете множественностей измеряются скорости счета одиночных импульсов, двойных и тройных совпадений. Определяют 240Puэфф, коэффициент размножения нейтронов и выход нейтронов (α, n)-реакции. На рис. 8.4 показана зависимость отношения числа тройных к числу двойных совпадений от коэффициента умножения нейтронов. Кривая почти не зависит от типа образца.

Счет множественности может обеспечить более высокий уровень проверки, чем при обычном счете совпадений. Например, измерив умножение, легко можно отличить образец металлического плутония от образца с высоким содержанием 238Pu, применяемого в качестве изотопного источника энергии.

Приборы контроля, основанные на счете нейтронных совпадений, отличаются большим разнообразием, но все они основаны на стандартной электронике. В их число входят счетчики для измерений малых образцов и для целых ТВС быстрых реакторов, для контроля раствора нитрата плутония в технологическом процессе и т.д. [8.3]

	совпадения	5
			– Металлы
		4	– Оксиды
	/Двойные	3
	совпадения	2
	Тройные	1
		1,0	1,2	1,4	1,6	1,8
		Коэффициент размножения нейтронов

Рис. 8.4. График зависимости отношения числа тройных к числу двойных совпадений от коэффициента размножения нейтронов

154

8.6. Особенности измерений протяженных образцов ЯМ

Как при нейтронных, так и при гамма-измерениях существует проблема измерений протяженных образцов ЯМ. При гамма-изме- рениях, используя коллиматор, регистрируют излучение из отдельных частей образца и получают общую характеристику путем суммирования результатов отдельных измерений.

При нейтронных измерениях такой подход неприменим из-за практической невозможности коллимации пучка нейтронов (кроме тепловых). Поэтому при пассивных измерениях протяженных образцов возникает задача обеспечения условия одинаковой вероятности регистрации нейтронов, испущенных из всех элементов поверхности образца, а при активных – еще и одинаковое облучение всех этих элементов нейтронами источника.

Невыполнение указанных условий может вести к погрешностям результата анализа. Конечно, эти источники погрешности могут быть уменьшены или устранены путем использования СО, полностью соответствующих анализируемым образцам. Но получение СО, соответствующих большим образцам, представляет серьезную проблему. Поэтому при конструировании нейтронных измерительных систем прилагают все усилия, чтобы обеспечить равномерную эффективность и равномерное распределение нейтронов внешнего источника в полости для образцов.

Эффективность измеряют, перемещая источник 252Cf вдоль оси измерительной полости. Для выравнивания эффективности кольца из полиэтилена помещают вверху и внизу блока детекторов, что способствует уменьшению утечки нейтронов через торцы. Сверху

иснизу полость закрывают торцевыми пробками.

Врезультате в одном из построенных приборов, где активная длина детектора составляла 1,21 м, область равномерной эффектимвности в измерительной полости достигала 60 см, что превосходило высоту измеряемых топливных сборок быстрого реактора.

8.7. Моделирование с помощью метода Монте-Карло при проведении неразрушающих анализов

Как уже ранее отмечалось, математическое моделирование с использованием метода Монте-Карло (МК) часто применяется в задачах неразрушающего анализа (НРА):

1) при проектировании оборудования для НРА;

155

2)для предсказания отклика измерительной системы в различных ситуациях;

3)для калибровки измерительной системы. Компьютерные программы, основанные на методе МК, способны моделировать сложные трехмерные геометрии и определять отклик измерительной системы без применения стандартных образцов и калибровочных источников.

Принцип математического моделирования по методу МК. С

помощью метода МК получают решение, рассматривая поведение отдельных частиц и регистрируя особенности этого поведения. Истории частиц прослеживаются от их испускания источником до исчезновения из системы в результате поглощения или утечки. Траектория движения каждой частицы разбивается на ряд участков, составляющих ее полный пробег. В любой заданный момент времени моделируется взаимодействие частицы со средой, а тип этого взаимодействия выбирается случайно из набора возможных реакций. Вероятности взаимодействий связываются с соотношениями сечений соответствующих реакций в материалах, входящих в состав среды, в которой движутся частицы.

Поведение реальных частиц в физической среде определяется из накапливаемой информации о большом числе историй отдельных частиц, а отклик измерительной системы определяется статистическим анализом поведения совокупности моделируемых частиц. Метод МК хорошо подходит для решения сложных трехмерных и нестационарных задач, поскольку он не требует никаких пространственных, энергетических и временных аппроксимаций и усреднений.

Таким образом, процессы в измерительной системе могут моделироваться, и ее оклик может быть рассчитан. Подобное моделирование может применяться к различным типам детекторов (германиевые детекторы в случае гамма-спектрометрии или 3Heдетекторы в случае нейтронных измерений) и к различным типам источников радиоактивного излучения, включая контейнеры, содержащие ядерные материалы, и бочки с радиоактивными отходами (РАО), испускающими нейтронное и гамма-излучение.

Программы метода МК. Использование компьютерных программ метода МК требует подготовки файла исходных данных, в котором описывается трехмерная геометрия среды и состав ис-

156

пользуемой библиотеки оцененных ядерных данных (чаще всего ENDF-B5, ENDF-B6 и УТВД85), местоположение и характеристики источника излучения, перечень желаемых результатов и условия проведения расчета.

Программа MCNP [8.4] является международным стандартным кодом для математического моделирования переноса нейтронов, фотонов и электронов. Эта программа широко используется при проектировании и калибровке измерительных систем, используемых для контроля за нераспространением ядерных материалов. Пользователь должен ввести в программу инструкции по типу выходной информации, которая может включать токи частиц, плотности их потоков, скорости реакций в различных точках, объемах и на поверхностях, скорости поглощения энергии частиц средой. Каждый результат выдается программой вместе со статистической относительной погрешностью, которая характеризует точность расчета по методу МК. В зависимости от количества прослеженных историй частиц эта погрешность может быть сделана пользователем сколь угодно малой при использовании достаточно большого расчетного времени. Кроме информации, затребованной пользователем, файл выходных данных содержит таблицы стандартной усредненной информации, которая может помочь пользователю в оценке значимости полученных результатов.

Рассмотрим пример установки для пассивного счета нейтронов, служащей для измерения содержания плутония в крупных контейнерах. Компьютерная программа MCNP дает возможность сделать оценку вероятности регистрации нейтронов от любого нейтронного источника, помещенного в полость внутри измерительной установки. Программа рассчитывает количество (n,p)-реакций, происходящих в двенадцати 3He-детекторах, в расчете на один нейтрон, испущенный источником. Программа использует:

–трехмерное описание измерительной камеры, включая физические, химические и ядерные (сечения реакций) параметры материалов;

–геометрическое описание нейтронного источника, его расположение в измерительной полости и спектр испускаемых эмиссии нейтронов.

На начальной стадии моделирования оценивают качество модели. Эта стадия включает сравнение реальных экспериментальных данных по эффективности детектирования и по времени жизни нейтронов, полученных с помощью калибровочного нейтронного

157

источника 252Cf, c расчетными данными, полученными по методу МК. Полученные экспериментальные данные об аксиальном распределении эффективности детектора показали малое (2%) расхождение результатов расчетов по методу МК и измеренных значений количества (n,p)-реакций в детекторах. Расхождение расчетных и экспериментальных данных по среднему времени жизни нейтронов в счетчике λ составило 3%.

Стремятся строить математическую модель как можно ближе к реальной картине. Но очень трудно добиться точного описания всех элементов измерительной установки. Поскольку важно иметь полную информацию о материалах, замедляющих и поглощающих нейтроны, делаются некоторые предположения и выполняются проверки для получения наилучшего описания. В случае трубчатой геометрии детекторов изготовители представляют данные по активной длине или давлению газа, но существенно труднее найти данные по толщине стенок, по параметрам материалов, по концевикам и содержанию добавленных газов. Качество математического моделирования существенно зависит от использованных предположений. Поэтому часто проводят параметрические исследования с тем, чтобы оценить роль неточности исходных данных и ее влияние на конечный результат. Приходится искать компромисс между степенью детализации описания системы и требуемой точностью.

Подобные математические модели могут использоваться для расчета скорости счета нейтронов при измерениях больших плутониевых образцов. Для таких расчетов разрабатываются новые версии программы MCNP, такие как MCNP-PTA или MCNPX. Серии нейтронных импульсов генерируются в МК-расчетах и анализируются с помощью модели сдвигового регистра с тем, чтобы предсказать одиночные, двойные и тройные совпадения, которые должны быть получены экспериментально для количественной оценки массы плутония. Расчеты, выполненные с помощью таких модификаций программы MCNP, дают возможность калибровать установку в том случае, когда нет подходящих СО для экспериментальной калибровки.

Программа MCNP может предсказывать спектр сигналов от германиевого детектора для любого источника гамма-излучения. Сигнал, образующийся при взаимодействии фотонов с детектором гамма-излучения, рассчитывается для каждого фотона с использованием:

158

1)трехмерного описания системы, образуемой детектором, окружающим оборудованием и коллиматором. Это описание включает физические (плотность), химические и ядерные (сечения реакций) параметры каждого материала;

2)геометрического описания источника фотонов и его расположения относительно детектора.

В зависимости от типа источника гамма-излучения (например, калибровочный источник или ядерный материал) может потребоваться одноили двухэтапный расчет для оценки спектра. В случае ядерного материала эффект самопоглощения гамма-излучения может потребовать двухэтапной процедуры из соображений набора статистики и объема расчетного времени. Этот двухэтапный расчет включает определение потока фотонов от источника до поверхности детектора и определение отклик детектора на этот поток при нормальном его падении на поверхность.

Процесс моделирования включает построение градуировочной кривой эффективности гамма-спектрометрической установки. В

одной из работ градуировка проводилась путем измерений сертифицированного 152Eu-источника, чей спектр перекрывает энергетический диапазон от 121 кэВ до 1408 кэВ. Математическая модель была существенно улучшена за счет очень точного описания формы детектора и точного учета толщины периферийной «мертвой» зоны. Сравнение рассчитанной и измеренной градуировочных кривых показало, что различие между экспериментальными значениями эффективности и численными значениями, полученными в рас-

четах по методу МК, составляет от –2% до +4% для основных спектральных линий 152Eu.

Подобная модель может быть использована в расчетах спектра гамма-излучения от реальных контейнеров плутоний-содержащих РАО. В этом случае некоторые допущения должны быть сделаны относительно самого контейнера, его материалов (физический и химический состав, плотность, гомогенность), содержащихся в нем радиоактивных веществ (уровень активности, их размещение в контейнере), присутствия других, более интенсивных источников гам- ма-излучения (продукты деления и продукты активации) при оценке пределов способности детектирования гамма-излучения измерительной системой.

В гамма-спектрометрических исследованиях метод МК также может быть использован для оценки влияния геометрии измерительной системы (расстояния между источником и детектором, ос-

159

лабления потока фотонов в упаковке или в защите, в системе коллимации) для каждой энергии фотонов.

Качество математического моделирования. В результате проведения расчетов по методу МК компьютерная программа выдает статистическую неопределенность результата, зависящую от количества рассмотренных историй. Поэтому сходимость расчетных данных может быть проверена путем увеличения количества рассмотренных историй. Применение критерия допустимой статистической погрешности часто используется как компромисс между расчетным временем и требуемой точностью результата. Но эту погрешность нельзя рассматривать в качестве неопределенности моделируемой величины, и она не характеризует точность определения истинного значения физической величины.

Возможности метода МК ограничиваются надежностью использованных допущений и точностью описания системы. Эти ограничения обусловлены уровнем детализации геометрической модели и точностью каждого исходного параметра, использованного в расчетах по методу МК (свойства материалов, ядерно-физические данные), физической трактовкой процессов и другими интерпретационными моделями, используемыми для преобразования расчетных значений в параметры, характеризующие отклик измерительной системы. Неопределенности, проистекающие из различий между моделью и реальностью (упрощающие предположения, отсутствие информации по некоторым данным и т.д.), оцениваются либо с помощью изучения чувствительности результатов к вариациям каждого плохо определенного параметра, либо сравнением с результатами эталонных расчетов или экспериментов.

Познакомимся теперь с примерами применения метода МК.

Пример 1: моделирование установки для нейтронных изме-

рений. Анализ ядерных (спектры, излучения, сечения реакций), геометрических (положение 3He-детекторов, толщина стенок детекторов), физических (плотность), химических (состав) и экологических (хранилища РАО) параметров показали, что полная неопределенность в эффективности детектирования нейтронов измерительной системой составляет примерно 5%. Моделирование образцов диоксида плутония с хорошо известной геометрией и массой плутония от 8 г до 2500 г дало неопределенность около 2% в полной скорости счета нейтронов.

160