632

Р. Лайкс

и) калориметрический анализ представляет собой комплексную процедуру неразрушающего анализа при сочетании со спектрометрическим изотопным анализом гамма-излучения с высокой разрешающей способность ю.

Калориметрический анализ основан на точных измерениях температуры и требует хорошей температурной стабильности и управления. В общем этот метод более точен, но менее оперативен или в меньшей степени компактен, чем другие методы неразрушающего анализа, описанные в этой книге. Он часто обеспечивает точные эталонные измерения для улучшения градуировки других методов анализа, таких, например, как метод регистрации нейтронных совп адений [3].

Калориметрический анализ наиболее точен для материалов с высокими концентрациями плутония, таких как порошки, топливные таблетки и металлы. Калориметры широко используются для учета ядерных материалов и для подтверждающих измерений при передаче ядерных материалов от отправителя к получателю. При применении калориметрии для концентрированных, однородных содержащих плутоний материалов результаты измерений имеют погрешность, сопоставимую с погрешностью результатов взвешивания с химическим анализом, приближающейся к 0,1 %. Для скрапа высокой плотности калориметрия со спектрометрией гамма-излучения может обеспечить погрешность до 1 %, если скрап имеет однородный изотопный состав.

В этой главе рассматриваются принципы тепловыделения, определения удельной теплоты, типы калориметров, методы работы и основные источники погрешности анализа. В следующей 22-й главе описываются существующие калориметры различных типов, включая небольшие калориметры для применения в лабораториях и калориметры для анализа материалов в балк-форме на заво- дах-изготовителях.

21.2 ВЫРАБОТКА ТЕПЛОТЫ РАДИОИЗОТОПАМИ

Энергия, связанная с самопроизвольным распадом радиоактивных изотопов, состоит из кинетической энергии испускаемых альфа- и бета-частиц, электромагнитной энергии гамма-излучения и энергии отдачи дочернего продукта, которые в совокупности называются энергией распада изотопа. Если дочерний продукт не находится в основном состоянии после распада, то при переходе дочернего продукта в основное состояние будет выделяться дополнительная энергия гамма-из- лучения и электронов внутренней конверсии. Каждый радиоактивный изотоп имеет определенную энергию распада, связанную с конкретной схемой распада, например, 239Pu распадается по схеме 239Pu ® 235U + альфа-частица + 5,15 МэВ.

Радиометрические калориметры работают на том принципе, что почти вся энергия, связанная с распадом радиоактивных материалов, находящихся в измерительной камере, поглощается в форме теплоты внутри калориметра. При радиоактивном распаде всех изотопов урана и плутония вырабатывается теплота, но только изотопы плутония из-за их более коротких периодов полураспада и, тем самым, более высокой удельной активности генерируют теплоту с достаточно высокой мощностью, чтобы выполнить точное измерение. Большая часть энергии распада плутония высвобождается в виде альфа- и бета-частиц и преобразуется в тепловую энергию посредством поглощения. Небольшая часть энергии уходит с нейтронами и гамма-квантами, однако эта часть в общей сложности составляет менее 0,01 % полной энергии распада [1].

Глава 21. Принципы калориметрического анализа

633

Калориметрический анализ плутония представляет собой процесс измерения калориметром скорости нагрева материала при радиоактивном распаде плутония и определения аналитического коэффициента связи тепловой мощности и массы плутония. В этом разделе подробно описывается образование теплоты в плутонии. Раздел 21.3 описывает расчеты, необходимые для определения удельной мощности – коэффициента, который связывает измерение тепловой мощности с массой плутония.

21.2.1 Альфа-частицы

При радиоактивном распаде изотопов плутония преобладающим является альфа-распад. Механизмом, с помощью которого такие тяжелые частицы, как альфа-частицы, передают свою кинетическую энергию окружающему материалу, обычно является ионизация. Проникая в материал, альфа-частица претерпевает большое количество столкновений до потери всей своей первоначальной энергии, так что на каждое последующее столкновение приходится все меньшее коли- чество энергии. Эти небольшие потери энергии находятся в диапазоне инфракрасного излучения, т.е. представляют собой тепловую энерг ию.

Пробег альфа-частиц в различных материалах относительно их пробега в воздухе можно определить по правилу Брэгга-Климана (уравнение (11.2) в главе 11). Пробег альфа-частиц с энергией 5-6 МэВ в наиболее распространенных материалах составляет около 5 мкм. Таким образом, фактически почти вся энергия, высвобождаемая при альфа-распаде, будет поглощаться в образце в виде тепла.

21.2.2 Бета-частицы

В случае бета-распада или захвата электронов определение потерь энергии в материале является намного более сложным, чем при альфа-распаде. Кроме бе- та-распада происходит ряд конкурирующих процессов: ионизация, тормозное излучение, образование нейтрино и эмиссия электронов конверсии. Энергия, потерянная непосредственно в поглотителе в виде тепла, составляет в среднем одну треть максимальной энергии бета-распада определенного радиоизотопа. Остальная часть энергии не участвует в измерениях теплоты.

Основным механизмом потерь энергии бета-частицами низких и средних энергий в веществе является ионизация. Тормозное излучение является преобладающим для бета-частиц высоких энергий, если их кинетическая энергия превышает массу покоя (511 кэВ). Потеря энергии при ионизации пропорциональна атомному номеру Z поглощающего материала и возрастает с энергией по логарифмической зависимости. Энергетические потери, обусловленные тормозным излучением, пропорциональны Z2 и линейно возрастают с энергией. Из этого следует, что при высоких энергиях частиц преобладают потери энергии за счет тормозного излучения. Длина пробега излучения определяется как путь в поглотителе, после которого энергия электрона составляет 1/е от первоначальной энергии. Для электрона с энергией 2 МэВ типичная длина пробега излучения в оксиде плутония составляет несколько миллиметров.

Каждая бета-частица сопровождается возникновением нейтрино, которое несет часть энергии распада. Нейтрино обладает исключительно высокой проникающей способностью по отношению к веществу, поэтому часть энергии распада при бета-излучении не поглощается в объеме образца.