Глава 22. Приборы для калориметрического анализа

659

20 мин [4]. Малое время проведения анализа и хорошая сходимость результатов частично обусловлены двойным капсулирование м образцов в металлические контейнеры с целью обеспечения максимальной теплоперед ачи.

Таблица 22.2 — Рабочие характеристики Аргоннского калориметра для небольших образцов с предполагаемой мощностью 2,3 мВт/г и известным изотопным составом [4-6]

Погрешность, г	0,01
Сходимость, г	0,01
Диапазон измерений
масса, г	1–20
тепловая мощность, мВт	2–45
Чувствительность измерения, г	1
Время анализа, мин	20

Модуль сбора данных автоматически выполняет электрическую градуировку в выбранном входном диапазоне. Она выполняется с помощью микропроцессора, рассчитывающего опорное напряжение, которое должно быть подано на витки градуировочного резистора. Эта электрическая градуировка заменяет набор плутониевых стандартных образцов во всем измеритель ном диапазоне [4].

Независимая проверка и оценка калориметра [5] показали его нечувствительность к действиям оператора и влиянию окружающей среды. Однако рекомендовано проводить предварительный нагрев капсул с образцами, чтобы избежать дрейфа базового уровня эталонной мощности. Градуировка калориметра проводилась с помощью плутониевых образцовых источников теплоты, а для проверки градуировки было рекомендовано использовать электрически подогреваемую капсулу.

22.3 ПЕРЕДВИЖНЫЕ КАЛОРИМЕТРЫ

Для использования на различных объектах ядерного топливного цикла во время проведения периодических проверок, подтверждающих инвентарные количества материалов (физических инвентаризаций), было разработано несколько калориметров в передвижном варианте. Такая портативность обеспечивает инспектору возможность независимо проверять инвентарные количества материалов. Кроме того, для определения изотопного состава плутония используется гамма-спектрометр, в результате чего можно преобразовать измеренную калориметром тепловую мощность в массу плутония.

22.3.1 Маундский передвижной калориметр

Маундский передвижной калориметр был разработан для использования инспекторами Министерства энергетики [1, 7]. По своей конструкции он аналоги- чен большему по размерам прибору, предназначенному для работы в заводских условиях, описанному далее в разделе 22.4.1, за исключением того, что ванна постоянной температуры заменена теплообменником, насосом и небольшим резер-

660

Р. Лайкс

вуаром с регулируемой температурой. Вода из небольшой ванны прокачивается через теплообменник для поддержания калориметра при постоянной температуре. Эти изменения существенно сокращают габариты и вес системы. Данный калориметр относится к типу мостовых калориметров с верхней и нижней камерами [1].

На рис. 22.3 показаны небольшой водяной резервуар, блок электроники и корпус калориметра, установленные на алюминиевой тележке. Так как общий вес системы составляет всего 200 кг, то эту установку может передвигать один человек. Камера может вмещать образцы до 13 см в диаметре и высотой до 20 см при мощности образцов в диапазоне от 0,5 до 10 Вт. Система сбора данных считывает потенциал моста, контролирует температуру воды в резервуаре с точностью 0,001 °С и использует метод прогнозирования конечной точки для сокращения времени анализа [7].

Ðèñ. 22.3. Передвижная Маундская калориметрическая система с конт роллером температуры ванны (вверху слева), блоком электроники и системой с бора данных (внизу слева) и мостовым калориметром с верхней/нижней камерами (справа). (Фотография предоставлена Маундской лабораторией)

В полевых условиях после распаковки требуется около 4 ч для доведения водяного резервуара до контролируемой температуры и охлаждения внутреннего германиевого детектора гамма-излучения. Во время работы для каждого измерения тепловой мощности образца калориметром и гамма-спектрометрического анализа

Глава 22. Приборы для калориметрического анализа

661

требуется около 4 ч. Работающий в режиме реального времени компьютер используется для получения изотопного состава на основе анализа гамма-спектра и для расчета эффективной удельной тепловой мощности. Неопределенности результатов измерения составляют около 0,3 % для определения мощности, включая погрешности измерения, градуировки и управления нагревателем, и 1-2 % при определении удельной мощности по гамма-излучению [6]. Сведения о рабочих характеристиках передвижного калориметра приведены в табл. 22.3 [7].

Таблица 22.3 — Рабочие характеристики Маундского передвижного калориметра при предполагаемой мощности образца 2,3 мВт/г и известном изотопном составе [7]

Погрешность, %	0,3
Сходимость, %	0,1
Диапазон измерений
масса, кг	0,2–4,4
тепловая мощность, Вт	0,5–10
Время анализа, ч	4

22.3.2Аргоннский калориметр для анализа материалов в балкформе

Аргоннский калориметр для анализа материалов в балк-форме (рис. 22.4) был разработан для использования инспекторами МАГАТЭ [6, 8]. Он предназна- чен для измерения герметизированных контейнеров, содержащих до 3 кг плутония высокого выгорания в форме металла, порошка или скрапа. Этот изотермиче- ский градиентный воздушный калориметр (см. раздел 21.5.4 главы 21) работает в режиме сервоконтроля (см. раздел 21.6.3 главы 21). Он состоит из пяти вложенных друг в друга цилиндров с сервоконтролем температуры, отделенных один от другого теплопроводящим эпоксидным компаундом. Эта система включает в себя нагреватели для предварительного нагрева образцов и полностью управляется микропроцессором. Камера для образца может вмещать контейнеры диаметром 11 см и высотой 33 см.

Сведения о рабочих характеристиках [6, 8–10] калориметра для анализа материалов в балк-форме приведены в табл. 22.4. В одном эксперименте проводился анализ ТВЭЛов длиной 18 см из смеси оксидов при различном количестве ТВЭЛов и их различном расположении [6]. Геометрическое размещение не оказывает влияния на результаты анализа, а отклик на грамм материала был постоянным в пределах 0,1 % при изменении количества стержней. Такой результат отличается от ситуации при других методах анализах, в которых самопоглощение гамма-излу- чения или размножение нейтронов в образце могут привести к нелинейным эффектам.

Полевые испытания калориметра для анализа материалов в балк-форме проводились на заводе по изготовлению смешанного оксидного топлива в Бельгии [9]. Были проанализированы пять банок с оксидом плутония со средней погрешностью 0,2 % (1 σ). Большинство банок с плутонием на объекте имели диаметр более 11 см и поэтому не могли быть проанализированы при этих испытаниях. Не-

662

Р. Лайкс

Ðèñ. 22.4. Аргоннский калориметр для анализа материалов в балк-форм е (в центре) с системой сбора данных (слева), блоком питания схемы управления (справа), камерами предварительного нагрева образцов и калориметрическими контейнерами (на переднем плане). (Фотография предоставлена Аргоннской наци ональной лабораторией)

давняя оценка этого калориметра для анализа материалов в балк-форме на трех объектах Агентства по атомной энергии Великобритании включала в себя измерения более 70 стандартных образцов, содержащих плутоний в виде оксида, металла, топливных таблеток или смешанных оксидов [10]. Используя значение измеренной мощности и сведения об изотопном составе образца, полученные с помощью гамма-спектрометрии, можно видеть, что отношение измеренной массы плутония к заявленной массе плутония обычно отличалось от 1 на 0,3 %. Считается, что отсутствие водяной рубашки охлаждения полезно при проведении таких полевых испытаний.

Таблица 22.4 — Рабочие характеристики Аргоннского калориметра для анализа материалов в балк-форме [6, 8–10]

Погрешность, %	0,1–0,9
Сходимость, %	0,1–0,7
Диапазон измерений
масса плутония, кг	äî 10
тепловая мощность, Вт	1,4–26
Время анализа с прогнозированием конечной точки, ч	4