Глава 9. Плотнометрия

283

В нескольких измерительных устройствах было успешно продемонстрировано применение дискретных линий гамма-излучения, которые окружают край поглощения, являющихся альтернативой непрерывным источникам излучения пропускания. Эта методика подходит для анализа по K-краю. Дискретные гам- ма-кванты не подходят в качестве первичного излучения в энергетическом диапазоне LIII-края. Это зависит от доступности относительно медленно распадающихся радиоизотопов, которые испускают гамма-кванты с соответствующими энергиями и достаточными интенсивностями. Например, удобной комбинацией для анализа плутония по K-краю (ЕK = 121,8 кэВ) является гамма-излучение с энергией 121,1 кэВ от 75Se (период полураспада 120 дней) и гамма-излучение с энергией 122,1 кэВ от 57Co (период полураспада 270 дней). Близость обоих значений энергий к краю поглощения плутония минимизирует эффекты матрицы и повышает чувствительность анализа [1]. Из-за разных периодов полураспада требуются точные поправки на радиоактивный распад или частые измерения неослабленных интенсивностей I0. Применение 169Yb (период полураспада 32 дня) для анализа урана по K-краю [2, 3] обладает тем преимуществом, что не требуется поправка на распад, поскольку оба гамма-кванта идут от одного и того же источника. Однако большая разница в значениях энергий (EL = 109,8 êýÂ, EK = 115,6 êýÂ, EU = 130,5 кэВ) приводит к большей чувствительности к матрице (больший Δµm) и меньшей чувствительности анализа (меньший Δµ). Кроме того, чтобы поддерживать приемлемую счетную статистику, источник должен часто заменяться вследствие короткого периода полураспада 169Yb. Методика экстраполяции, рассматриваемая в разделе 9.4.4, особенно эффективна для снижения чувствительности к матрице. Подробное обсуждение удобных радиоактивных источников для плотнометрии по краю поглощения приведено в [1]. Несколько вариантов конфигураций этих двух основных источников излучения об суждаются в [12].

9.5 МОНОЭНЕРГЕТИЧЕСКИЕ ПЛОТНОМЕРЫ

Для анализа ядерных материалов в растворе и в топливных стержнях реактора применялось измерение коэффициента пропускания фотонов с одной энергией при использовании детекторов низкого разрешения. В этих измерительных устройствах применяются источники низкоэнергетического гамма-излучения с целью минимизации отношения µ0/µ (см. уравнение (9.3)) и, таким образом, снижения чувствительности к изменениям в матрице с низким Z.

В одном из измерительных устройств используется источник излучения 241Am, установленный в центре круглой измерительной ячейки, содержащей раствор ЯМ [13, 14]. Ячейка окружена пластмассовым сцинтиллятором с 4π-геомет- рией. Устройство отделяет пропускаемое гамма-излучение с энергией 60 кэВ от фонового излучения образца путем модулирования источника с вращающейся щелевой вольфрамовой защитой. Разработанный для анализа высоких концентраций ЯМ (>200 г/л), этот прибор чувствителен к изменениям концентрации ядерного материала в 1 % с доверительной вероятностью 95 %.

Моноэнергетические плотномеры используются для определения плотности ядерных материалов в таблетированных и спрессованных керамических топливных элементах [15]. Гамма-кванты 171Tm с энергиями 67 и 76 кэВ и гамма-кванты 170Tm с энергией 84 кэВ регистрируются детектором NaI(Tl) диаметром 2,5 см.

284	Х. Смит, мл. и Ф. Руссо

Для получения профиля плотности ядерного материала суммарные сигналы детектора подсчитываются в многоканальном пересчетном режиме по мере того, как сканируются топливные элементы. Чувствительность прибора к ядерным материалам равна 0,2 г/см3 при доверительной вероятности 95 %.

9.6 ДВУХЭНЕРГЕТИЧЕСКИЕ ПЛОТНОМЕРЫ

Двухэнергетическая плотнометрия применяется для твердых веществ (топливных элементов) и растворов. Используются гамма-спектрометры высокого и низкого разрешения, которые применяются для анализа компонентов с высоким и низким Z, а также для анализа двух компонентов с высоким Z.

Двухэнергетический плотномер используется для определения плотностей компонентов с низким Z (кремний и углерод) и с высоким Z (торий и уран) в топливных таблетках высокотемпературного реактора с газовым охлаждением [16 и 17]. Источник излучения обеспечивает гамма-излучение с двумя сильно отлича- ющимися энергиями (122 кэВ от 57Co è 1173 è 1332 êýÂ îò 60Co), так что чувствительность к двум компонентам базируется на разных коэффициентах наклона зависимости µ от Е при низких и высоких Z. В этом случае применяется уравнение (9.9). Спеченные топливные таблетки, содержащие от 92 до 95 % тория и от 5 до 8 % 238U с весовым отношением компонентов с низким Z относительно тяжелых элементов, находящимся в диапазоне от 1,6 до 2,4, анализировались с временами измерения 2 мин. Чувствительность к изменениям в весе каждого компонента составила 3 % или лучше при доверительной вероятност и 95 %.

Двухэнергетическая плотнометрия растворов также применяется для анализа двух ЯМ компонентов путем измерения коэффициентов пропускания при двух низких энергиях гамма-излучения [18, 19]. Энергии пропускаемого излуче- ния выбирались таким образом, чтобы охватить L-края поглощения компонента с более высоким Z (элемент 2) и чтобы в уравнении (9.8) выполнялись условия: µ11 > µ12 è µ12 = µ 22 . Таким образом, уравнение (9.8) можно решить, получив концентрацию элемента 1 независимо от элемента 2:

		1			T1
ρ1	=		ln				,	(9.23)
		Δµ1x			T2

ãäå Δµ1 = µ11			−µ12 . Затем измеренные величины Т2 è ρ1 используются для получе-
ния концентрации элемента 2:
ρ2 =	lnT2				−	ρ1µ12	.	(9.24)
		µ22				µ22

Двухэнергетическая плотнометрия применяется к анализу тория и урана с использованием вторичных источников рентгеновского излучения Kα-серии ниобия и йода (с энергиями 16,6 и 28,5 кэВ, соответственно), возбуждаемого источ- ником 241Am активностью 100 мКи. Это рентгеновское излучение охватывает L-края урана. Однако энергия 16,6 кэВ находится как раз над LIII-краем поглощения тория (16,3 кэВ). Измерения проводились с использованием гамма-спектро- метрии низкого [18] и высокого разрешения [19]. В экспериментах с высоким разрешением использовались эталонные растворы, содержащие смеси тория и урана