Глава 22. Приборы для калориметрического анализа

667

динены в четыре блока по пять камер в каждом, причем каждый блок имеет свою собственную водяную ванну. В каждом блоке одна из камер служит в качестве общей эталонной камеры для четырех других камер для образца. Каждая камера для образца может достигать состояния равновесия примерно за 10 ч при тепловой мощности образца 4 Вт. Общая воспроизводимость измерений для всех камер составляет около 0,7 %.

Большие размеры контейнеров, длительное время достижения равновесия или плохо известный изотопный состав образца отрицательно влияют на калориметрический анализ скрапа и отходов плутония, встречающихся в технологиче- ском процессе. Крайний случай имел место при анализе неочищенных солевых остатков, содержащих плутоний и до 10 % америция. В таких остатках америций может давать от 50 до 80 % всей тепловой мощности. Поэтому для определения содержания плутония необходимо тщательное гамма-измерение отношения америция к плутонию в неоднородных материалах, содержащих большие куски плутония со значительным эффектом самоослабления. Эти измерения включают в себя измерение изотопного состава при вращении и сканировании образца по спирали, и определение поправочного коэффициента на самопоглощение гам- ма-излучения для америция и плутония [8]. Удельная мощность определяется со сходимостью около 1 %, а мощность образца — со сходимостью около 0,2 % (1 σ). Хотя это еще не обосновано, но суммарная погрешность анализа лучше, чем полу- чаемая при пассивном гаммаили нейтронном анализе, и приводит к меньшему искажению инвентаризационной разности [18].

22.4.4 Маундские градиентные мостовые калориметры

Для установки по переработке плутониевого скрапа на заводе в Саванна-Ри- вер были поставлены четыре компактных градиентных мостовых калориметра Маундской лаборатории [19]. Они установлены в помещении для анализа образцов и применяются для получения информации о массе поступающего металли- ческого плутония и отправляемого оксида плутония, которая является учетной и обрабатывается компьютером. Четыре калориметра (рис. 22.7) связаны теплоизолированными водяными шлангами с четырьмя отдельными водяными резервуарами с контролируемой температурой. Два калориметра имеют следующие внешние габариты: диаметр 31 и высоту 97 см и вмещают стандартные банки диаметром 12,4 см. Другие два калориметра имеют диаметр 29 и высоту 93 см и вмещают банки диаметром до 11,0 см, благодаря чему меньшие образцы могут быть проанализированы с более короткими временами достижени я равновесия.

Конструкция каждого калориметра [20] аналогична градиентной мостовой конструкции, показанной на рис. 21.6 и описываемой в разделе 21.5.4 главы 21. Тепловые заглушки сверху и снизу камеры для образца изготовлены из стирофома. Вес образца передается на пол через центральную опору, поэтому на точность считывания потенциала моста не влияет деформация витков. Образец помещается в специальную банку из нержавеющей стали с кольцевым уплотнением, которая жестко фиксируется в камере для образца. Насколько возможно, воздушные зазоры между образцом и внутренней стенкой этой "калориметрической банки" заполняются алюминиевой дробью для уменьшения времени анализа, а воздушные зазоры над образцом для предотвращения циркуляции воздуха заполняются смятой алюминиевой фольгой. Время, необходимое для достижения равновесия, зависит от диаметра образца, упаковки и ширины любого из воздушных зазоров.

668

Р. Лайкс

Ðèñ. 22.7. Комплект из четырех Маундских градиентных мостовых кало риметров. Два калориметра имеют камеры для образцов диаметром 11 см, а два дру гие — камеры для образцов диаметром 12,4 см.

Четыре калориметра работают в режиме сервоконтроля постоянной температуры [20]. Температура водяной ванны контролируется с точностью 0,001 °С и проверяется через каждые 2 мин. Температура воды выбирается так, чтобы соотношение между температурами нагревания и охлаждения составляло около 1,1. В каждом резервуаре используется приблизительно одна чашка дистиллированной воды за неделю. Блок электроники содержит пять управляемых компьютером цифровых вольтметров, по одному на каждый выход мостовой схемы и один — для наблюдения за температурой помещения. Каждая обмотка нагревателя подключена как резистор с четырьмя выводами, поэтому напряжение на витках может быть определено без погрешностей, обусловленных потерями мощности в проводах.

Для установления уровня мощности пустой камеры работа каждого калориметра требует периодических измерений базового уровня мощности [20], которые обычно занимают 2-2,5 ч, что меньше, чем при анализе образца. Базовый уровень мощности (около 15 Вт) устанавливается по крайней мере на 3 Вт больше, чем оцененная мощность реальных образцов или градуировочных источников. Калориметры снабжены небольшими образцовыми источниками теплоты 238PuO2, установленными в специальные банки. Эти источники периодически измеряются с целью контроля рабочих характеристик прибора. Работа калориметра может быть нарушена, если калориметр подвергался механическим ударам, если его крышка была сдвинута во время проведения анализа, если происходят колебания температуры и влажности помещения, температуры ванны или напряжения источника питания. Для плутониевого скрапа время анализа может изменяться в широких пределах в зависимости от состава образца, его упаковки, размера и мощности. Для типичного диапазона тепловой мощности от 2 до 12 Вт погреш-