Борман Теория разделения изотопов 2007

дельное обогащение всегда будет меньше 100%. Так, для 112Cd оно составляет 98.82%.

На рис. 3.6 представлены экспериментальные данные и расчетная зависимость коэффициента извлечения целевого

компонента Re = PCiP (целевой изотоп 116Cd) от безразмер-

FCiF

ной величины потока питания в каскад F q0L . Расчетные и

экспериментальные данные совпадают в пределах точности измерений.

Рис. 3.6. Зависимость коэффициента извлечения ценного компонента Re от относительного потока отбора F q0L :

1 − расчетные точки, 2 – экспериментальные данные

Зависимости концентрации изотопа 116Cd в потоке отбора из каскада от коэффициента потерь рабочего вещества y показаны на рис. 3.7. Видно, что концентрация целевого компонента в потоке отбора снижается с ростом коэффициента по-

381

терь рабочего газа в каскаде. Причем с ростом величины потока питания в каскад резкое падение концентрации наблюдается при бóльших значениях безразмерного параметра y. Потери рабочего вещества стараются уменьшить путем повышения чистоты рабочего газа и устранения из конструкции центрифуг материалов, с ним взаимодействующих.

Рис. 3.7. Зависимость концентрации изотопа 116Cd в потоке отбора от коэффициента потерь y при различных значениях безразмерного потока питания: 1 – F/L = 0,06; 2 – 0,07; 3 – 0,08

Обогащение стабильных изотопов для получения ра-

дионуклида 123I [6]. В основном обогащенные стабильные изотопы используют в качестве стартового материала для получения радиоактивных изотопов различного назначения. Центробежный метод разделения сделал изотопные материалы не только более доступными, но и предоставил новые возможности, в том числе и по получению радионуклида 123I для ядерной медицины. Иод-123 является гамма-излучателем с энергией основной линии 159 кэВ. Его период полураспада – 13,3 ч. Преимущество 123I состоит в хорошей регистрации излучения и меньшей на два порядка

382

радиационной дозы, получаемой пациентом, по сравнению с широко используемым радионуклидом 131I.

Из ядерно-физического рассмотрения возможных путей наработки 123I достаточно давно была ясна перспективность использования 124Хе для реакций как на протонах – (p,2n) и (p,pn), так и фотоядерной – (γ,n). Наличие примеси изотопа ксенон-126 нежелательно, поскольку она определяет радионуклидную чистоту 123I. Ксенон как газ не может быть разделен электромагнитной сепарацией, и только развитие центробежного метода позволило сделать это.

На рис. 3.8. представлена одна из схем обогащения ксенона. На всех 3-х этапах центрифугирования целевой является легкая фракция. Видно, что на первом этапе 124-изотопный компонент возрастает на порядок, на втором – на полтора. Последний этап позволяет достичь концентрации 99,9% и более.

Природное содержание 124-го изотопа ксенона 0,09%, поэтому в 1000 г исходного ксенона содержится менее 1 г изотопа. Для наработки десятка граммов 124Xe (99,9%) при степени извлечения целевого компонента из сырья 90% необходимо переработать более 11 кг природного ксенона. Поэтому на первом и втором этапах целесообразно использование более широкого каскада для уменьшения времени переработки ксенона. Третий этап следует осуществлять с наибольшей степенью извлечения целевого компонента. В этом случае наиболее эффективен длинный каскад. На рисунке отражена относительная ширина используемых прямоугольных каскадов.

Другим вариантом получения 123I является использование мишеней из изотопов теллура по реакциям: 124Te (p,2n)123I и 123Te (p,n)123I. Для обеих реакций весьма остро стоит проблема достижения необходимой радионуклидной чистоты с обеспечением наибольшего полезного времени жизни 123I. Как и в случае 124Xe, качество изотопной мишени 123Te

383

384

Рис. 3.8. Схема центробежного процесса получения высокообогащенного ксенона-124

является решающим фактором достижения результата. Наличие в мишени соседнего изотопа 124Te, из которого образуется 124I (период полураспада которого Т1/2 = 4,17 сут.), приводит к ограничению на время применения препарата по соотношению активностей и поэтому содержание 124Te в мишени должно быть минимально.

Центробежное обогащение 123Te высокого качества может быть организовано по-разному, в зависимости от мощности имеющихся каскадов и количества исходного гексафторида теллура. Наиболее эффективным является трехэтапная схема, представленная на рис. 3.9. На первом этапе на широком каскаде обогащают легкие изотопы теллура, при этом в легкую фракцию отбирается примерно 10% от массы исходного газа. На втором этапе отделяются все компоненты, тяжелее 123Te, для чего используется более длинный каскад. Газом питания длинного каскада на третьем этапе является продукт, где 123Te крайний в тяжелой части спектра масс (не считая малой примеси массы 124), и при отборе в тяжелую фракцию его обогащают до концентрации 99% и более.

Согласно этой схеме, получаемым продуктом является 123Te при содержании 124 Te не свыше 0,1%, что на полтора порядка чище по 124-й массе, чем продукт, получавшийся на масс-сепараторе. Эта же разделительная схема позволила получить изотопный образец с обогащением по 123Te до 99,9%.

В производстве 123Te и 124Xe имеются существенные различия. 124Xe является самым крайним легким изотопом и имеет разницу в 2 а.е.м. от единственного соседа с 126-й массой. 123Te имеет почти на порядок большее природное содержание, но располагается между изотопами с массами 122 и 124 с отличием от них в 1 а.е.м. Для получения изотопов ксенона используется рабочий газ ксенон с чистотой до 99,995%. Получение изотопов теллура требует специальной технологии синтеза химически активного вещества – гексафторида теллура и обеспечения его достаточной

385

386

Рис. 3.9. Схема центробежного процесса получения высокообогащенного теллура-123

для применения в центрифугах чистоты. В отличие от отвалов при получении 124Xe, которые могут быть возвращены на рынок ксенона, отвалы гексафторида теллура не имеют альтернативного применения и должны храниться с последующей утилизацией.

Рассмотренные разделительные режимы для изотопов ксенона и теллура демонстрируют, что от этапа к этапу уменьшается число изотопных компонентов, соотношение их концентраций, и изменяется тем самым средняя молекулярная масса газа, подвергаемого разделению. Таким образом, строго говоря, в каскаде нет ни одной ступени, работающей на одной и той же изотопной смеси. Тем не менее, для одного рабочего вещества эти отличия невелики, поэтому для практических расчетов берут характеристики центрифуги для природной изотопной смеси.

Обогащение изотопа 50Cr [7]. Центробежное разделение изотопов хрома было начато в середине 1980-х годов для Баксанской обсерватории (Кавказ), регистрирующей поток солнечных нейтрино. Первоначально была поставлена задача получения обогащенного 50Cr в количестве 1 кг, который после облучения в реакторе переходит в радиоактивный 51Cr, испускающий нейтрино. Этот искусственный источник нейтрино был необходим для калибровки солнечного нейтринного телескопа.

В результате проведенных исследований была разработана

следующая технологическая схема получения обогащенного

50Cr:

1.Синтез рабочего вещества для центробежного обогащения изотопа 50Cr летучего химического соединения хрома – хромилфторида (CrO2F2);

2.Разделение на каскаде центрифуг и сбор обогащенной до нужной концентрации легкой фракции 50CrO2F2;

3.Гидролиз обогащенного продукта 50CrO2F2 и получение окиси 50CrO3;

387

4. Электролизное получение металлического 50Cr из окиси

50CrO3;

5. Обеспечение химической чистоты металлического хрома, т.е. необходимый для пользователей состав химических примесей, определяющих уровень радионуклидного загрязнения источника нейтрино 51Cr.

На рис. 3.10 (1) показана схема процесса разделения изотопов хрома. Двухэтапный режим на каскаде изменяемой ширины позволял обеспечивать 90% обогащение при требуемой степени извлечения 50Cr из сырья. Xромилфторид помимо хрома включает кислород, обладающий собственной изотопией. Поскольку природное содержание 17O и 18O невелико, их влияние не препятствовало обогащению самого легкого изотопа хрома.

После отработки технологии обогащения изотопа 50Cr была поставлена задача наработать 40 кг этого изотопа с обогащением (38–40%) для европейского нейтринного телескопа международного научного объединения GALLEX [8]. В результате проведенных работ была достигнута производительность около 3 кг изотопа в месяц [7, 8]. На рис. 3.10 (2) показаны величины выходных концентраций изотопных компонентов в легкой фракции каскада при обогащения 50Cr.

В этой разделительной кампании помимо ограничений на химическую чистоту конечного продукта имелось изотопное лимитирующее условие по содержанию изотопа 53Cr, обладающего большим сечением захвата нейтронов. В рамках проекта GALLEX его содержание ограничивалось 2% (в природном материале – 9.5%). В процессе получения изотопа 50Cr удалось обеспечить содержание изотопа 53Cr 0,5%.

Калибровочные эксперименты, выполненные в проектах по регистрации солнечного нейтрино на Баксанской обсерватории и GALLEX, доказали эффективность использования искусственных источников нейтрино на основе хрома-51 из обогащенного хрома-50. В настоящее время потребность в изотопе 50Cr имеется и в ряде других физических проектов.

388

389

Рис. 3.10. Две кампании по обогащению изотопов хрома

Обогащение радиоактивных изотопов. Разработка тех-

нологии разделения стабильных изотопов какого-либо элемента позволяет существенно развить возможности получения радиоактивных изотопов из обогащенных мишеней, причем не только по количеству, но и по их удельной активности.

Работа по повышению удельной активности носит комплексный характер и включает в себя следующие этапы:

-центробежное обогащение целевого изотопа;

-облучение его в реакторе;

-синтез из облученного материала летучего соединения радиоизотопа;

-обогащение радиоизотопа;

-перевод обогащенной фракции с радионуклидом в нелетучую форму.

В такой работе объединяются химическая, центробежная,

ядерно-физическая и радиохимическая технологии. Впервые такой подход был реализован в СССР для получения 55Fe высокой удельной активности. Позднее, после разработки цен-

тробежной технологии разделения изотопов олова, был разработан способ получения радиоактивного 119mSn с высокой

удельной активностью. Была достигнута радионуклидная чистота (отношение содержания 113Sn к содержанию 119mSn

составило одну миллионную), а количество выделенного радиоизотопа 119mSn – 35 мг [4].

3.5.Некоторые экономические аспекты центробежного разделения стабильных изотопов

Параметры качества обогащаемых изотопов. Основным параметром качества для обогащенного стабильного изотопа является его атомная доля (концентрация). Однако задание одной только этой величины не достаточно для установления ценности данного продукта для различных приложений, и тем более, для оценки трудоемкости процесса разделения.

390