Борман Теория разделения изотопов 2007

Объяснить				этот		факт
можно тем, что с ростом
переноса			разделяемого
вещества		одновременно
возрастают			скорости				пе-
реноса		компонентов					в
направлении				конца		кас-
када. При этом компо-
ненты, обогащенные со-
вместно с целевым в кас-
каде, не накапливаются, а
выносятся с отбираемым
потоком.
Приведенные					выше
результаты			можно		обоб-				Рис. 2.14. Концентрация проме-
щить	и	на	двухфазные
									жуточного	компонента	184W в
методы разделения						изо-
									потоке отвала W как		функция
топов	(химический					изо-
									времени и переноса вещества в
топный обмен и дистил-
									прямоугольном каскаде:
ляцию). При этом нели-
									W/P = 2,5;	yP = 9,0;	yF = 4,5;
нейный		член		в (2.222)					2W/ε0L: 1–1,25; 2–0,75; 3–0,5
может	быть			определен					[25]
как									m
								1
						bi =			∑εij′cj,F ,		(2.242)
								ε
									j=1
								0
где ε0 − масштабная						величина коэффициентов обогащения,
определяемая как εij						= εo εij′ , где εij′ имеют значения порядка
единицы, а дисперсия
						1	m		m	2
				σ =			∑cj,F ∑εjk ck,F .				(2.243)
						2
					εo		j=1		k =1

261

2.3.5.3. Переходные процессы в двойных каскадах

	При разделении много-
	компонентных изотопных
	смесей достижение		кон-
	центраций промежуточ-
	ных по массовым числам
	компонентов	выше	пре-
	дельных требует, в част-
	ности, построения слож-
	ных каскадных схем. Од-
	ной из таких схем являет-
	ся схема двойного каскада
Рис. 2.15. Схема двойного каскада:	(рис. 2.15). В работе [26]
потоки P1 и W2 обогащенные це-	приведены	результаты
левым компонентом, потоки W1 и	исследований,	показы-
P2, обедненные этим изотопом	вающие особенности		не-
	стационарного	изменения

концентраций в двойном каскаде и некоторые рекомендации по организации эффективного режима разделения в переходном процессе. Рассмотрим двойной каскад, состоящий из двух прямоугольных каскадов: в первом каскаде целевой

компонент обогащается вместе со спектром «легких» компо-
нентов (поток P = F ), а во втором он концентрируется на
1	2

«тяжелом» конце каскада в потоке W2 . Наиболее характерные

зависимости переходных процессов приведены на рис. 2.15 на примере получения 82Kr из природной смеси изотопов криптона. Как видно из рисунка, в начальной фазе переходного процесса в течение продолжительного периода времени концентрация целевого изотопа (82Kr) в потоке W2 убывает.

Продолжительность формирования минимума в зависимости cnW2 (τ) определяется содержанием на ступенях каскада ком-

понентов с номерами j < n (можно назвать их примесными

262

компонентами, поскольку в стационарном состоянии их содержание в объеме второго каскада должно быть минимальным), которые переносятся в направлении «тяжелого» конца второго каскада (поток W2 ) и препятствуют обогащению це-

левого компонента. Накопление целевого компонента, первоначально происходящее на промежуточных ступенях этого каскада, способствует вытеснению из каскада примесных компонентов в потоке W2 . По мере вытеснения примесных

компонентов концентрация cnW2 (τ) начинает возрастать, причем условие cnW2 ≥ cnF , как правило, достигается тогда, когда

переходной процесс в первом каскаде уже практически завершен. Если известно первоначальное содержание примесных компонентов М0 в объеме второго каскада, то время достижения условия cnW2 ≥ cnF можно оценить по формуле

τ ε02

2ω

где c%nW – средняя за время

τ суммарная концентрация примесных компонентов в потоке W2. Величину концентрации c%nW можно

оценить как	cnW 1 − cnF
	%

(см. рис. 2.16) с учетом то-

n−1

го, что M0 = ωL2s2 ∑cjF ,

j=1

где L2 и s2 – поток и число ступеней во втором каскаде соответственно.

M	0	,	(2.244)
%
W2cnW
	2

Рис. 2.16. Концентрация промежуточного целевого компонента (82Kr) в потоках P1 и W2 двойного каскада как функция безразмер-

ного времени τ : 1– cnP1 ; 2– cnW2

263

В результате нетрудно получить удобную для практических расчетов формулу:

			n−1
			∑cjF		ε02s2L2
τ	=		j=1			.	(2.245)
		1− c
					2W
			nF		2

Выражение (2.245) позволяет оценить продолжительность переходного периода в двойном каскаде как (2 −3)τ и пока-

зывает, что продолжительность переходного периода возрастает с увеличением суммы начальных концентраций примесных компонентов. Следует отметить, что в течение периода времени τ поток W2 может быть использован для получения

сравнительно высокого обогащения примесных компонентов. В работе [26] рассмотрены вопросы, относящие к способам сокращения пускового периода в двойных каскадах. Под пусковым периодом подразумевается тот период времени от начала процесса разделения, по истечении которого в потоке W2 концентрация целевого компонента поддерживается не

ниже расчетного стационарного значения. Поставленная цель может быть достигнута за счет управления накоплением целевого компонента в объеме второго каскада, которое можно проводить, последовательно включая потоки W2 и P2 .

Пусть после запуска каскада не включен поток W2 , а поток

P = P . В этом случае примесные компоненты концентриру-

2 1

ются у закрытого конца каскада, препятствуя росту концен-
трации целевого компонента cn,W (τ) , а его накопление
					2
		τ
∆M		= P	c		(ξ) − c	(ξ) dξ	(2.246)
	n	1	∫	1	2
			0	nP	nP

практически не изменяется во времени (рис.2.17). Поэтому на начальном периоде переходного процесса режим с выключенным потоком W2 можно считать неэффективным.

264

В режиме с выключенным потоком P2 (при условии материального баланса W2 = P1) концентрация cn,W2 (τ) некоторое

время уменьшается (рис. 2.12). Дальнейшее ее возрастание происходит с большей скоростью, чем в режиме с включенным потоком P2 . Нестационарное накопление

τ

(ξ) dξ

∆M

= P

c

(ξ) − c

(2.247)

n

1

∫

1

2

0

nP

nW

в это время также возрас-

тает (см. рис. 2.17). В ре-

зультате

с

определенного

в

момента времени τ ≥ τ

каскаде может быть полу-

чено обогащение, близкое

к

стационарному.

Рост

концентрации

и накопле-

ние

длится

ограниченное

время (см. рис. 2.12 и

2.13), что главным обра-

зом связано с постепен-

ным заполнением

объема

второго

каскада

компо-

Рис. 2.17. Накопление целевого

нентами

с

номерами

компонента (82Kr) в объеме вто-

j > n .

макси-

рого каскада как функция безраз-

Возникновение

мумов накопления и кон-

мерного времени: 1 – потоки W2 и

P2 постоянно включены; 2 – вы-

центрации в режиме с вы-

ключен поток W2; 3 – выключен

ключенным

потоком

P

2

поток P2 [26]

можно использовать в целях сокращения пускового

периода. Оптимальный режим ведения переходного процесса основан на последовательном чередовании состояний с вы-

265

ключенными потоками W2 и P2 . В подобных последовательностях состояние с выключенным потоком W2 оказывается

эффективным в том смысле, что позволяет сравнительно быстро накопить целевой компонент на промежуточных ступенях второго каскада.

Конкретная оптимальная последовательность задания потоков W2 и P2 зависит от многих факторов, среди которых

определяющим является соотношение между концентрациями смеси, первоначально заполняющей каскад. В частности, если выполнено условие

m
cnF / ∑ cjF <1,5 ,	(2.248)

j=n+1

эффективный режим должен основываться на последовательном включении и выключении потоков W2 и P2 по схеме

τ1*	τ2*	τ3*
(0,W2 ) → (P2, 0) → (0,W2) → (P2			, 0) →	(2.249)
τn*−1		τn*
→	(0,W2) → (P2,W2).
Здесь символами W2	и P2	обозначены состояния с вклю-

ченными соответствующими потоками, а 0 – с выключенными; τ1*, τ2*, ..., τn* −моменты перехода от одного состояния к

другому (τ1* <τ2* < ... < τn* ). При изменении режима по схеме,

описываемой формулой (2.249), целевой компонент оказывается попеременно в положении вытесняемого от соответствующего закрытого конца каскада в направлении открытого, а концентрации cnW2 и cnP2 изменяются в противофазе. В ре-

зультате в каскаде имеет место чередование режимов обогащения и накопления целевого компонента. Определив момен-

ты времени τ1*, τ2*, ..., τn* из условий

266

cnW	(τ1*) = cnP (τ1*);
2	1
cnP (τ) = cnP (τ), τ =τ2*,		τ4*, ...;						(2.250)
2	1
	(τ) = max {cnW2 (τ)}		*		*
cnW2		, τ		,		,
			=τ3		τ5		...,

к моменту времени τn* , соответствующему достижению рас-

четной концентрации cnW , в каскаде		можно		достичь ста-
2	бильного высокого обо-
	гащения			по	целевому
	компоненту.				Продолжи-
	тельность пускового пе-
	риода		в	большинстве
	случаев сокращается на
	30–40 и более процен-
	тов. Для примера на
	рис. 2.18 приведены со-
	ответствующие					после-
Рис. 2.18. Концентрация целевого	довательности					(2.250)
компонента (29Si) на «тяжелом»	изменения				концентра-
конце второго каскада (в потоке W2)	ций c		,	относящиеся
как функция безразмерного време-		nW
	29к		2
ни: 1 – потоки W2 и P2 постоянно		получению				изотопа
включены; 2 – изменение режима	Si из природной смеси.
работы каскада по схеме (2.250) [26]	Если исходная					концен-
	трация целевого компо-
n	нента достаточно велика
cnF / ∑ cjF ≥ 2,5 ,						(2.251)
j=n+1
последовательность существенно упрощается
τn*
(0,W2) → (P2,W2) .						(2.252)

267

При этом потоки P1 и W2 с момента запуска каскада долж-

ны иметь номинальные значения. Образующийся избыток потока P1, равный значению потока P2 , при выполнении усло-

вия cnP (τ) > cnF должен быть возвращен в поток питания

1

первого каскада F1. При выполнении условия cnW2 (τ) > cnF

аналогичную операцию необходимо проводить и с потоком

W2 .

Следует иметь в виду, что если условие (2.251) не выполняется, применение второго способа крайне нежелательно, поскольку возврат потоков P1 и W2 в питание приводит к из-

менению состава питающей смеси в сторону увеличения концентраций компонентов с номерами j > n , что ведет к «запи-

ранию» отборного («легкого») конца первого каскада для целевого компонента, и, следовательно, и к резкому снижению скорости его накопления в объеме второго каскада.

Таким образом, для двойных каскадов характерны значительно большие времена установления стационарного состояния по сравнению с обычными (ординарными) каскадами, что связано с существованием периода времени τ , в течение которого концентрация целевого компонента на «тяжелом» конце каскада (в потоке W2 ) меньше, чем в исходной

смеси. Однако, подбирая режим проведения переходного процесса в соответствии с уравнениями (2.249)–(2.252), на практике всегда можно достигнуть сокращения пускового периода.

2.3.6.Разделение многокомпонентной смеси изотопомодифицированных молекул в каскаде при наличии внутрифазного изотопного обмена

Часто при разделении изотопов различных элементов рабочие (разделяемые) вещества представляют собой смесь не-

268

одноатомных молекул с различным изотопным замещением.

Так, аммиак содержит 18 изотопоразличных молекул (14NH3, 14NTD2, 14NT2D, 15NT3 и т.д.). В данном случае в потоке при-

родной многокомпонентой смеси, поступающем на вход разделительного каскада, изотопы, как правило, имеют равновесное распределение между компонентами (молекулами). Протекающий в ступенях каскада процесс разделения приводит к смещению распределения изотопов по молекулам от равновесного. Это приводит к возникновению процесса восстановления равновесия посредством внутрифазового (гомогенного) изотопного обмена, идущего спонтанно за счет фи- зико-химических особенностей разделяемой смеси, либо протекающего вынужденно за счет каталитического воздействия на смесь извне. В зависимости от ряда факторов этот процесс может приводить как к увеличению, так и снижению концентрации целевого изотопа в потоке отбора из каскада.

Закономерности влияния изотопного обмена рассмотрим на простейшем примере – разделении вещества, состоящего из двухатомных молекул типа XY, где X и Y – различные элементы в трехпоточном каскаде с потоками питания, отбора и отвала в случае слабого обогащения. Пусть элемент X имеет m1 изотопов, а элемент Y – m2 изотопов. Компоненты разделяемой смеси могут быть представлены в виде XiYj , где

i =1, 2, ... , m1, j =1, 2, ... , m2 . Очевидно, что число компонентов смеси равно m1 ×m2 . Обозначив мольные концентрации компонентов XiYj через cij , а концентрации изотопов Xi и Yj через xi и yi , соответственно, запишем очевидные соотношения

m2	m1	m1 m2
xi = ∑cij;	y j = ∑cij;	∑∑cij =1,	(2.253)
j=1	i=1	i=1 j=1

здесь и далее 1 ≤ i ≤ m1, 1 ≤ j ≤ m2 .

269

Рассмотрим каскад, разделительная ступень которого в общем случае может быть представлена в виде некоторого объема, в котором собственно происходит процесс разделения, основанный на том или ином физическом принципе и двух обменников на выходах «обогащенной» и «обедненной» фракций.

Рис. 2.20. Схема разделительной ступени с двумя обменниками

При равновесном распределении изотопов между компонентами концентрации компонентов (молекул) cij связаны с

концентрациями изотопов xi и yi следующими соотношениями

cij = xi y j .

(2.254)

Пусть смесь молекул XiYj заполняет в начальный момент времени обменник с задержкой Ω и имеет при этом концентрации компонентов cij0 , которые отличаются от равновес-

ных, т.е. не удовлетворяют соотношению (2.254). Тогда изотопный обмен будет стремиться привести смесь к равновесию, причем в простейшем случае скорость перехода от одного состояния к другому может быть описана кинетическим уравнением первого порядка [21]

270