применимости представленного выше подхода. Строго говоря, ввиду наличия в отклике среды спектральных резонансов с шириной ~ γ область

применимости ограничена жестким условием: длительности импульсов или их фронтов должны заметно превышать времена релаксации γ −1 .

Однако, это условие существенно ослабляется также в практически важном случае прозрачных нелинейных сред, то есть при попадании основной части спектра излучения и наведенных осцилляций матрицы плотности в область прозрачности среды. В этих условиях скоростью релаксации часто можно пренебречь, положив, например, в (86) γnm = 0 .

Тогда условием применимости приведенных результатов служит медленность изменения амплитуд поля на масштабах периода оптических

колебаний			2π /ωf		и	осцилляций	матрицы	плотности
2π /(ωf	+ωf	2	+... +ωf	) .
1				k

В более общем случае для нахождения матрицы плотности методом теории возмущений эффективна диаграммная техника Константинова и Переля [33].

2.4. Линейные и нелинейные восприимчивости на основе матрицы плотности

Знание матрицы плотности позволяет найти поляризованность как среднее значение дипольного момента системы атомов с концентрацией N0 (см. (2.3.27)), которое также разлагается в ряд теории возмущений вида

(2.3.61):

P = N0 Sp(dρˆ) = P

+ξP

+ξ

P

+... .

(2.4.1)

ˆ

(1)

(2)

2

(3)

Здесь

Sp(dρˆ

) = N0 ∑

ρnm dmn .

(2.4.2)

P

= N0

(k )

ˆ

(k )

(k )

nm

Для поля в виде (2.3.83) последнее соотношение записывается в виде

P(k ) =	1	∑ P(k ) (ωf1 ,ωf2 ,...,ωfk )exp[−i(ωf1 +ωf2 +... +ωfk )t].			(2.4.3)
где	2 f1, f2 ,..., fk
			) = N0 ∑dmn	∑ rnm(k;)f1, f2 ,..., fk .
P(k ) (ωf1		,ωf2 ,...,ωfk			(2.4.4)
			nm	f1, f2 ,..., fk

Напомним, что в (3) фигурируют и положительные, и отрицательные значения частот, причем включаются и совпадающие частоты. Поэтому в терминах положительных частот поляризованность k-го порядка осциллирует на частотах |ωf1 ±ωf2 ±... ±ωfk |.

Рекуррентные соотношения для определения величин rnm(k;)f1, f2 ,..., fk ,

пропорциональных k-ой степени амплитуд полей излучения, приведены в предыдущем разделе. Поэтому нахождение нелинейных поляризуемостей

70

является чисто алгебраической задачей, причем громоздкость результата резко возрастает при повышении порядка теории возмущений. Далее в этом разделе мы обсудим выражения для поляризованности и восприимчивостей в различных порядках теории возмущений.

2.4.1.Первый порядок теории возмущений

В линейном режиме спектр осцилляций поляризованности совпадает

со спектром излучения. Комбинируя (2.3.87) и (4) при k = 1, получаем

	P(1) (ωf1 ) =	N	0	∑(ρnn(0) − ρmm(0) )dmn	(dnmE(ωf	))	.	(2.4.5)
					1
					ωnm −ωf −iγnm
				nm
					1

Ввиду линейности этого выражения по Е можно ввести тензор линейной восприимчивости χˆ (1) :

P(1) (ωf		) = χˆ (1) (ωf	)E(ωf ).	(2.4.6)
	1	1	1
В покомпонентной записи
Pi	(1) (ωf	) = ∑χij(1) (ωf )E j (ωf ) .		(2.4.7)

j

Сопоставление (5) и (7) приводит к следующим выражениям компонент тензора линейной восприимчивости

χij(1) (ωf )

=

N0

∑(ρmm(0)

− ρnn(0) )

dmni

dnmj

=

nm

ωnm −ωf −iγnm

(2.4.8)

i

j

i j

=

N0

∑ρmm(0)

dmndnm

+

dnmdmn

.

ωnm −ωf −iγnm

nm

ωnm +ωf +iγnm

В отсутствие статического магнитного поля матричные элементы dmn можно считать вещественными [34], при этом dmn = dnm . Это позволяет упростить последнее выражение в (8):

χij(1) (ωf ) =	2N	0	∑	ω	ρ(0)d i		d j		.	(2.4.9)
				nm	mm	mn	mn
				2		−iγnm )		2
			nm	ωnm −(ωf
В этом случае при больших частотах										излучения ωf → ∞ ( ωf |ωnm | )

элементы тензора восприимчивости стремятся к нулю пропорционально ω−f 2 (как в классической модели Друде – Лоренца, п. 2.1).

Пропорциональность восприимчивости концентрации позволяет интерпретировать (8) и (9) как сумму поляризуемостей отдельных атомов

и молекул χij(1) = N0αij(1) . Такая аддитивность оправдана в случае малой

концентрации атомов в среде. Наконец, тензор линейной диэлектрической проницаемости определяется через тензор линейной восприимчивости

εij(1) =δij + 4πχij(1) .

(2.4.10)

71

При больших частотах излучения (превосходящих частоты атомных переходов) диэлектрическая проницаемость становится скаляром и приближается к диэлектрической проницаемости плазмы

				ω2
	εij(1)	= 1	−	p		δij .	(2.4.11)
				ω2

Этот вывод имеет широкую область применимости и сохраняет физический смысл даже за границами применимости электродинамики сплошных сред [2].

Для газа атомов или молекул усреднение по их случайной ориентации в (9) проводится по правилу < dmni dmnj >=<| dmni |2 >δnm = 13 | dmn |2 .

Тогда тензоры восприимчивости и, соответственно, диэлектрической проницаемости становятся диагональными:

(1)

2N0

∑

ωnm ρmm(0)

| dmn |2

2N0

∑

ωnm (ρmm(0) − ρnn(0) ) | dmn |2

χij

(ωf ) =δij

=δij

2

2 .

3

2

−iγnm )

2

3

nm

ωnm −(ωf

n>m

ωnm −(ωf −iγnm )

(2.4.12)

Как видно из (8) и (12), вклад перехода с частотой ωnm в

восприимчивость пропорционален

разности

заселенностей

ρmm(0) − ρnn(0)

уровней n и m. Частотная зависимость восприимчивости включает резкие резонансы на частотах излучения, близких к частотам атомных переходов ( ωf = ±ωnm ) с ширинами ~ γnm . Квантовая модель согласуется с

классической (п. 2.1), если в последней предположить наличие многих осцилляторов с различными резонансными частотами ωnm . Комплексность

восприимчивости при γnm ≠ 0 отвечает наличию поглощения вследствие

релаксационных процессов. Поглощение максимально для частот, близких к частотам атомных переходов; при частотных отстройках от этих резонансов, превосходящих γnm , восприимчивости вещественны и

поглощение пренебрежимо мало (область прозрачности среды).

2.4.2.Второй порядок теории возмущений

В соответствии с (3) и (4)

P(2)	= 1	∑P(2) (ωf1 ,ωf2 )exp[−i(ωf1 +ωf2 )t],						(2.4.13)
	2 f		, f	2
где		1
P(2) (ωf1 ,ωf2 ) = N0 ∑dmn ∑rnm(2); f1, f2 .								(2.4.14)
				nm	f1, f2
	Если излучение монохроматично, то возможны только два варианта
частот осцилляций квадратичной поляризованности: ωf						= ±ωf	2	. Вариант
ωf	=ωf				1	2ωf
		2		с частотой	осцилляций поляризованности			отвечает
1						1

72

генерации второй гармоники (ГВГ), а вариант ωf1 = −ωf2 со статической

поляризованностью – оптическому выпрямлению. Если спектр излучения состоит из двух и более частот, то к этим вариантам добавляется генерация суммарных (|ωf1 | + |ωf2 |) и разностных (|(|ωf1 | −|ωf2 |) |) частот.

Соотношение частот поля и осцилляций квадратичной поляризованности вновь иллюстрирует рис. 2.1, полученный в п. 2.1 для модели Друде – Лоренца с квадратичной нелинейностью.

Фигурирующие в (14) величины rnm(2); f1, f2 были вычислены в п. 2.3.

Если диагональные матричные элементы электродипольного перехода обращаются в нуль (dnn = 0), то достаточно привлечь соотношения (2.3.86),

справедливые при n ≠ m , и (2.3.92). Тогда

(2)

1

1

(1)

(1)

rnm; f1, f2 =

∑ rlm; f1 (dnl E(ωf2

)) − rnl; f1

(dlmE(ωf2

))

=

2 ωnm −ωf

−ωf

−iγnm l

1

2

=

1

1

×

2 2 ωnm −ωf

ωf

−

2

−iγnm

1

(dlmE(ωf1 ))

×∑[(ρll(0) − ρmm(0) )

(dnl E(ωf2 )) −

ωlm −ωf

−iγlm

l

(2.4.15)

1

−(ρ(0)

−

ρ(0) )

(dnl E(ωf ))

(d

E(ω

))].

1

lm

nn

ll

ωnl

−ωf −iγnl

f2

1

Из вида (15), как и в п. 2.3, следует пропорциональность вклада различных атомных переходов разности населенностей соответствующих уровней и наличие как «однофотонных» (частота атомного перехода близка к одной из частот излучения), так и «двухфотонных» резонансов (частота атомного перехода близка к алгебраической сумме двух частот излучения) с ширинами резонансов порядка скорости поперечной релаксации. Практически важно, что попытки использовать для увеличения нелинейности однофотонные резонансы могут быть безуспешными, так как при этом увеличивается и линейное поглощение. В то же время для двухфотонных резонансов подобного препятствия не имеется (при этом заметим, что в резонансных условиях теория возмущений имеет ограниченную область применимости, как это пояснялось в п. 2.2).

То обстоятельство, что величины rnm(2); f1, f2 квадратичны по амплитудам

полей излучения (а иначе и не может быть во втором порядке теории возмущений), позволяет записать (14) в тензорном виде

P(2) (ωf	,ωf	) = χˆ (2) (ωf	+ωf	;ωf	,ωf	) : E(ωf	)E(ωf ),	(2.4.16)
1	2	1	2	1	2	1	2

или в развернутой покомпонентной форме

73

3

Pi(2) (ωf1 ,ωf2 ) = ∑χijk(2) (ωf1 +ωf2 ;ωf1 ,ωf2 )E j (ωf1 )Ek (ωf2 ) . (2.4.17) ijk=1

Первый частотный аргумент тензора квадратичной восприимчивости χˆ (2)

означает частоту осцилляций поляризованности, а два последующих – частоты излучения. Из сопоставления (17) с (14) и (15) следует вид элементов тензора квадратичной восприимчивости

χijk(2) (ωf1 +ωf2 ;ωf1

,ωf2

) =

N0

∑

dmni

×

2

ωnm −ωf −ωf

2

nm

2

−iγnm

1

(2.4.18)

j

k

j

k

×∑ (ρll(0) − ρmm(0) )

dlmdnl

−(ρnn(0) − ρll(0) )

dnl dlm

.

ωlm

l

−ωf

−iγlm

ωnl −ωf

−iγnl

1

1

Поскольку в сумме (17) встречаются подобные члены, различающиеся только порядком множителей – компонент амплитуд поля, в определении тензора квадратичной восприимчивости имеется некоторый произвол. Как это принято в теории квадратичных форм вида (17), мы можем условиться, что при одновременной замене в тензоре квадратичной

восприимчивости			аргументов		ωf	↔ωf		2	и	индексов	j ↔ k значение
					1
восприимчивости не меняется, то есть
χijk(2) (ωf	+ωf	;ωf ,ωf		) = χikj(2) (ωf	+ωf	;ωf	,ωf		) .		(2.4.19)
1	2	1	2	1	2	2		1

Для соблюдения этого соглашения выражение (18) следует

симметризовать, приняв за новые значения χijk(2) (ωf	+ωf	;ωf	,ωf )
1	2	1	2

полусумму

прежних

значений

χijk(2) (ωf

1

χikj(2) (ωf

+ωf

;ωf

,ωf ) . Тогда вместо (18) получим

1

2

2

1

χijk(2) (ωf1

+ωf2 ;ωf1

,ωf2

) =

N0

∑

dmni

×

2

ωnm

−ωf

−iγnm

4

nm

−ωf

2

1

j

k

k

j

×∑ (ρll(0)

− ρmm(0) )

dlmdnl

+

dlmdnl

−

ω

−ω

−iγ

l

ω −ω

−iγ

lm

1

lm

lm

f

2

lm

f

j

k

k

j

−(ρ(0) − ρ

(0) )

dnl dlm

+

dnl dlm

.

ω −ω

−iγ

nn

ll

ω −ω

2

−iγ

nl

1

nl

nl

f

nl

f

+ωf	;ωf	,ωf )	и
2	1	2

(2.4.20)

Вдали от резонансов можно пренебречь в (20) скоростями релаксации, после чего тензор квадратичной восприимчивости становится вещественным:

74

χijk(2) (ωf1

+ωf2 ;ωf1 ,ωf2 ) =

N0

∑

dmni

2

−ωf

4

nm ωnm −ωf

2

1

(0)

j

k

k j

×

(ρ

− ρ(0) )

dlmdnl

+

dlmdnl

−(ρ(0)

∑

ll

mm

ω −

ω ω −ω

2

nn

l

lm

1

lm

f

f

×
	d j	d k			d k	d j
− ρ(0) )	nl	lm		+	nl	lm			.
	ω −ω				ω −ω
ll			1					2
	nl				nl		f
			f

(2.4.21)

При наличии ненулевых диагональных матричных элементов dnn ≠ 0

в выражениях типа (15), (19) и (20) возникают дополнительные слагаемые, вид которых также обсуждался в п. 2.3. Их нетрудно найти, воспользовавшись соотношением (2.3.92). Наиболее интересной особенностью, вносимой этими дополнительными членами, служит

возникновение резонансных знаменателей вида [(ωf	+ωf	) +iγnn ] .
1		2

Соответственно, узкий резонанс с шириной порядка обратного времени жизни уровней (в отличие от одно- и многофотонных резонансов с

большей шириной γnm	) достигается при ωf = −ωf	(оптическое
	1	2

выпрямление), и этот резонанс не привязан к частоте какого-либо атомного перехода. Это обстоятельство может быть важным при генерации низких (например, терагерцовых) частот как разностных оптических частот.

Часто удобней иметь дело только с положительными частотами. Тогда, полагая, что излучение состоит из двух монохроматических полей с положительными частотами ωf1 и ωf2 , запишем вместо (13) тензорное

выражение для квадратичной поляризованности

(2)	=	1	{χˆ	(2)	(2ωf		;ωf ,ωf ) : E f						E f exp(−2iωf t) +
P		2
						1			1		1	1			1	1
	+ χˆ (2) (2ω					;ω		f2	,ω	f2	) : E	E		f2	exp(−2iω	t) +
						f2						f2				f2
	+ χˆ (2) (ωf					+ωf			;ωf		,ωf	) : E f			E f exp(−i(ωf		+ωf )t) +	(2.4.22)
					1			2		1	2			1	2	1	2

+χˆ (2) (ωf1 −ωf2 ;ωf1 ,−ωf2 ) : E f1E*f2 exp(−i(ωf1 −ωf2 )t) +

+χˆ (2) (0;ωf1 ,−ωf1 ) : E f1E*f1 + χˆ (2) (0;ωf2 ,−ωf2 ) : E f2 E*f2 + c.с.}.

Смысл отдельных слагаемых достаточно прозрачен: генерация второй гармоники (первые две строки), суммарной (третья строка) и разностной (четвертая строка) частоты и оптическое выпрямление (последняя строка). Обсуждение различных форм записи тензора квадратичной восприимчивости в пренебрежении каскадными процессами ( fnj = 0 )

можно найти в [35, 36]. Свойства симметрии этого тензора обсуждаются ниже в п. 2.6.

75